腔体模式下表面等离子激元共振的仿真研究*

曹 军，张宇宁

(东南大学电子科学与工程学院，南京210096)

腔体模式下表面等离子激元共振的仿真研究*

曹 军，张宇宁*

(东南大学电子科学与工程学院，南京210096)

为了分析腔体模式下表面等离子激元共振情况，介绍了电介质球腔体本征模式的多重散射解析方法和有限元数值计算方法(comsol软件)，运用有限元法建立简单模型进行数值仿真，简要分析腔体模式与金属表面等离子激元的耦合，重点分析了小球半径与表面等离子波长的关系，提出了改变小球半径来影响表面等离子波长的构想，并提出了近似的公式。

表面等离子激元;腔体模式;能量耦合;有限元方法

1902年，Wood R W在光学实验中首次发现了表面等离子激元共振现象［1］。此后几十年许多科学家对表面等离子激元进行了理论分析与实验探究。1960年，Stren E A和Farrel R A研究了金属与介质界面处产生共振的条件，并首次提出了表面等离子激元(Surface Plasmon)的概念。

表面等离子激元是光和金属表面自由电子的相互作用引起的一种电磁波模式，它局限于金属与介质表面附近，能够增强近场。在一般情况下，表面等离子体的波矢量大于光波，所以光波不能直接激发表面等离子。为了成功激励表面等离子体波，我们需要引入一些特殊结构达到波矢匹配。

1 概述

纳米技术成熟之后，表面等离子波受到人们极大的关注，成为目前的研究热点。惰性金属薄膜，包含可以共振的自由电子，在满足一定条件的光激发下，金属与介质的界面附近会产生强烈的表面等离子波。这种加强和限定金属表面或纳米金属粒子附近光场的能力已被应用于生物化学传感，光电子集成器件等多个领域，例如免疫传感器［2］，荧光传感器［3］，太阳能电池［4］，等离子激光器［5-6］。

本文讨论的是电介质腔体模式与表面等离子体耦合的机制，二者之间的相互作用影响了电介质-金属表面的光学性能。

当一个电介质腔体被嵌入无限大金属中时，它可存在一系列本征模式。当外界入射电磁波的频率与这些本征模式的频率非常接近时，电介质腔体中很容易被激发出强烈的电磁波。

本文接下来将简要介绍基于多重散射理论［7-9］的电介质腔体本征模式解析方法，它特别适用于球对称结构散射中心。我们利用有限元的方法(comsol软件)建立模型观察电介质球腔体对表面等离子体的激发情况。有限元是一种数值模拟方法，它采用简单的问题来近似复杂问题，在有限元内取近似解逼近精确解，实现定性和定量的分析。

2 金属中电介质腔体本征模式

假设一个半径为S的电介质小球位于坐标原点，介质球内的材料有一个与频率有关的复介电常数ε1，周围环境材料的介电常数为ε2。当如下平面电磁波:

3 建模与仿真

3.1 建立模型

我们建立简单模型:在金属层中嵌入电介质。电介质小球的嵌入深度与波长同数量级，这个值小于金属对于可见光的趋肤深度。金属表层的上方是空气，而金属板的厚度取足够深，考虑到当前的纳米工艺水平，我们设金属厚度600 nm的立方体。这个厚度远大于可见光区域金属的趋肤深度，以保证光不能从下方透射出去。该模型中不存在透射电磁波，所有电磁波通过吸收反映出来。由于硬件条件的限制，我们建立了二维模型仿真，二维的圆代表三维的球。

玻璃作为一种透光率比较好的常用材料一直都活跃在各种科研项目中，我们选取介电常数为2的玻璃小球。金和银是表面等离子研究方面最常用的贵金属，它们具有较强的化学惰性，稳定性比较好。而多项研究表明，在同样的条件下，银膜可以帮助我们获得更好的共振特性。我们分别采用银膜和金膜作为环境介质作了仿真，同样可以看出银膜具有一定的优越性。

3.2 应用与分析

多重散射理论对上述模型的计算分析表明，当一个电介质腔体被嵌入无限大的金属中，腔体中可存在一系列本征模式。上述模型的前3个腔体本征频率所对应的波长为424 nm、332 nm、288 nm。

我们通过建模仿真，改变频率观察腔体中的电场变化，发现430 nm处，腔体电场分布达到一个稳定而较大的状态(如图1所示)。可见腔体模式的第1本征频率所对应的波长确在424 nm附近，且第1本征模式具有最强的响应。随着模式数的增加，本征模式的响应逐渐减弱。

图1 第1腔体本征模式

本文中，我们着重关注第1腔体本征模式与表面等离子波的耦合情况。由图2可以看出，腔体中的电磁场可以在银-介质表面激发表面等离子波。而随着电介质小球的深度加大，耦合的情况会不同。

图2 不同深度的腔体激发表面等离子波的情况

虽然电介质小球嵌入深度越深，越接近于理想腔体模式，但在实际中，我们应该充分考虑入射光线在金属层中的衰减，即趋肤深度的影响，深度过大，入射光线难以进入腔体中建立腔体模式，耦合效果也会减弱。

不仅电介质小球的嵌入深度可以影响表面等离子波与腔体模式的耦合，而且电介质小球的尺寸大小也会影响激发的表面等离子波的频率。我们通过改变电介质小球的半径，观察到不同波长的表面等离子波受到激发，如图3所示。

图3 激发的表面等离子波长与腔体半径关系(银膜-玻璃)

对上图的曲线进行线性拟合，可以得到:

线性回归模型:λ=9.543R-50。

因此，我们可以用电介质小球的尺寸来控制所激发的表面等离子波的波长。650 nm红、550 nm绿、450 nm蓝光所对应的小球半径分别为122 nm、109 nm、100 nm。

从图3可以看出，随着腔体尺寸的增大，共振激励的表面等离子波长向长波方向移动，这就是所说的红移现象［13］。影响红移的因素有很多，除了量子尺寸效应，主要还有表面效应，即当粒子处于纳米尺寸时，粒子表面原子数与总原子数之比随着粒径的增加而急剧减小，使得电子在粒子表面和体相之间重新分配，这削弱了键强度，引起共振峰红移。

我们将银膜换成金膜，再次进行仿真，可以得到图4所示关系。

图4 激发的表面等离子波长与腔体半径关系(金膜-玻璃)

用二次多项式拟合上述曲线更加符合仿真情况，与图6对比发现，银膜作为环境材料可以更容易实现对表面等离子波长的线性控制，金膜在此方面略显不足。

我们将电介质小球的材料换成砷化镓，环境介质保持为银膜不变，仿真结果如图5所示。

图5 激发的表面等离子波长与腔体半径关系(银膜-GaAs)

图5所示的曲线总的趋势上符合二次多项式拟合，但是对于450 nm以上的光，控制结果接近于线性。

不同属性的材料对激发波长的影响是不同的，如何探索最优化的匹配情况，这是值得我们研究的。

4 讨论与总结

本文简要介绍了解析计算金属中电介质小球电磁模式的多重散射方法，利用有限元方法建立简单的银层-电介质小球模型，验证了腔体模式激发表面等离子的可能性，并分析了嵌入深度和小球尺寸对共振激励的影响。

电介质小球的嵌入深度越深，越符合理想的腔体模式，但深度越深，到达腔体的光线越弱，我们需要寻找一个合适的深度。小球的尺寸也对激发的表面等离子波长有控制作用，这种控制作用受到材料属性的强烈影响。在本文所涉及的材料中，银膜-玻璃小球组合可以实现近似线性控制，这为腔体控制表面等离子体频率的理念提供了一些参考［14］。此外，电介质球的其他属性，材料对光的吸收与色散也应该被考虑进去，这些都是要进一步研究的问题。

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［14］江秀明，陈志春，杨绍明.光纤表面等离子体共振传感器研究进展［J］.传感技术学报，2003，16(1):74-81.

曹 军 (1991- )男，汉族，江苏南通，东南大学电子科学与工程学院，本科，主要研究方向为模拟电路设计，213092298@seu.edu.cn;

张宇宁(1981- )，男，汉族，江苏南通，博士，副教授，现任教于东南大学。主要从事光电科学与技术方面的研究，包括显示、照明、光伏等领域，zyn@seu. edu.cn。

Surface Plasmon Polaritons Resonance with Dielectric Spherical Cavity Mode*

CAO Jun，ZHANG Yuning*

(School of Electronic Science and Engineering，Southeast University，Nanjing 210096，China)

Multiple scattering method is introduced to calculate dielectric spherical cavity mode.We use finite element method(comsol multiphysics)to create a simple model to analyze the coupling of cavity mode and surface Plasmon polaritons(SPPs).Simulation results show that cavity size can control the wavelength of SPPs.We focus on the relationship between radius of the ball and wavelength of surface Plasmon polaritions and propose the concept that radius of the ball can be used to affect wavelength of SPPs.Then we propose approximation formula.

surface plasmon polaritons;cavity mode;energy coupling efficiency;finite element method

10.3969/j.issn.1005－9490.2014.02.003

O539

A

1005－9490(2014)02－0182－04

项目来源:江苏省自然科学基金项目(BK20130629);江苏省科技支撑工业项目(BE2013087)

2013-06-04修改日期:2013-07-01

EEACC:2810