衬底加热和电极修饰对提高有机场效应晶体管性能的影响

郑灵程, 蒋 晶, 王 倩, 吴 峰, 程晓曼,2*

(1. 天津理工大学 理学院， 天津 300384；2. 天津理工大学教育部显示材料与光电器件重点实验室 天津光电材料与器件重点实验室， 天津 300384)

衬底加热和电极修饰对提高有机场效应晶体管性能的影响

郑灵程1, 蒋 晶1, 王 倩1, 吴 峰1, 程晓曼1,2*

(1. 天津理工大学 理学院， 天津 300384；2. 天津理工大学教育部显示材料与光电器件重点实验室 天津光电材料与器件重点实验室， 天津 300384)

通过衬底加热和氧化钼(MoO3)修饰源漏极制备了并五苯有机场效应晶体管。研究了衬底温度和电极修饰层厚度对器件性能的影响。实验结果表明：当衬底温度为60 ℃、MoO3修饰层为10 nm时，器件性能获得了显著增强，场效应迁移率由原来的3.39×10-3cm2/(V·s)提高到2.25×10-1cm2/(V·s)，阈值电压由12 V降低到3 V。器件性能的改善归因于：衬底加热可以优化有源层形貌，改善载流子传输；而MoO3修饰层显著降低了电极与有源层之间的接触势垒，提高了载流子的注入。因此，衬底加热与电极修饰对于制备高性能有机场效应晶体管是不可或缺的优化手段。

有机场效应晶体管； 衬底加热； 电极修饰； 载流子注入传输

1 引 言

近年来，有机场效应晶体管(OFTEs)由于具有制造成本低、工艺简单、可低温大面积生产等优势[1]，在柔性电路、电子纸、光电探测器、有源矩阵显示的驱动电路等方面有着巨大的应用价值而受到广泛关注[2-5]。迄今为止，尽管OFETs的研究获得了巨大的进步，但仍未满足实际应用的需要，如器件性能、稳定性等都需要进一步改善，因而进一步研究提高OFETs性能至关重要。

对于OFETs而言，载流子的注入和传输均对器件性能起着重要作用。研究表明通过衬底加热改善有源层形貌是优化载流子传输的有效手段。吴沛等报道了并五苯薄膜微观结构和表面形态与OFETs性能间的关系[6]，但仅采用了TOF法来计算场效应迁移率。在改善载流子注入的研究方面，Yang Y小组提出在电极和有机半导体层之间插入过渡金属氧化物来提高p型OFETs的空穴注入的方法[7],之后又有采用TiO2、Ta2O5、GeO等作为缓冲层来改善OFETs性能的一些报道[8-9]。但综合利用衬底加热技术和插入缓冲层增强载流子的注入传输，探索其规律性的变化，对于提高OFETs器件性能仍具重要意义。

本研究采用衬底加热和插入MoO3修饰电极两种手段，制备出底栅顶接触并五苯OFETs,观察到器件性能有显著的提高，确定了最佳的衬底温度和优化的缓冲层厚度。

2 实 验

本研究的底栅顶接触的OFETs器件结构示意图如图1(a)和(b)所示，分别采用了单层铝电极和MoO3修饰铝电极的并五苯有机场效应晶体管。器件的制备过程如下：首先分别用乙醇、丙酮、异丙醇和去离子水清洗ITO玻璃，之后在150 ℃温度下烘干。再在其上旋涂390 nm厚的PMMA，放入120 ℃手套箱中退火2 h。在衬底温度分别为15，30，60，90 ℃的条件下在绝缘层上蒸镀一层50 nm的并五苯有源层。蒸镀速率和真空度分别为0.01 nm/s和2×10-4Pa，蒸镀过程如图1(c)所示。最后用掩模板在并五苯有源层上蒸镀一层120 nm厚的铝电极，蒸镀速率为0.04 nm/s，真空度为2×10-4Pa，沟道长宽分别为80 μm和3 mm。在确定出的最佳衬底温度条件下，制备MoO3/Al双层做复合电极的OFETs，用来研究MoO3修饰层对器件性能的影响，修饰层厚度分别为5，10，15，20 nm。所有电学测试过程均在室温大气环境中进行，使用的仪器为两台Keithley 2400源表和一台Keithley 485皮安表。

图1 铝电极(a)和MoO3/Al复合电极(b)的并五苯OFETs结构图；衬底加热在并五苯蒸镀过程中的示意图(c)。

Fig.1 Structure of pentacene-based OFETs with Al-only (a) and MoO3/Al (b) electrodes, respectively. Schematic diagram of pentacene evaporation process with substrate heating(c) .

3 结果与讨论

3. 1 衬底加热对器件性能的影响

图2给出了栅压为-40 V，衬底温度分别为15，30，60，90 ℃条件下制备的器件的输出特性曲线，它们均展示出了典型的p型沟道特性。由图2可以观察到，当衬底温度为30 ℃时，器件的饱和源漏电流IDS比15 ℃时的稍有提高，衬底温度提高到60 ℃时，器件的IDS迅速增长，达到0.13 μA，而当90 ℃时IDS却有所降低，为0.1 μA。当OFET在饱和区工作时，IDS满足下列公式[10]:

(1)

其中，W是沟道宽度，L是沟道长度，Ci是绝缘层单位面积的电容，μ是场效应迁移率，VGS是栅压，VTH是阈值电压。利用公式(1)计算出在15，30，60，90 ℃衬底温度下，器件场效应迁移率分别为2.9×10-4，4.1×10-4，3.39×10-3，2.35×10-3cm2/(V·s)。场效应迁移率变化趋势如图2中的插图所示。

图2 不同衬底温度下，器件在-40 V栅压的输出特性曲线，插图为不同衬底温度下器件场效应迁移率变化趋势曲线。

Fig.2 Output characteristics of devices with different substrate temperature for a fixedVGSof -40 V, the inset shows the field-effect mobility of devices with different substrate temperature.

为了分析衬底加热对器件性能的影响，需要考虑有机半导体材料的迁移率和薄膜的晶粒大小、晶粒间距之间的关系。如下述公式所示[11]：

公式中m*为约化质量，LG为有机材料的颗粒大小，LGB为颗粒间距，Eb为费米能级与本征能级的差值。由公式可知，器件的迁移率大小和薄膜中晶粒大小成正比，与晶粒间距成反比。经过衬底加热后的器件，有机薄膜的晶粒尺寸会变大，但同时晶粒间距也会随之变大。前者对提高器件的迁移率有帮助，后者会抑制器件的迁移率。因此，只有在器件中有源层晶粒大小适当、间距也不太大的情况下，器件的迁移率才能达到最高。正因如此，60 ℃衬底温度条件下器件的性能最好，而高于90 ℃时器件性能反而降低。

3. 2 MoO3修饰铝电极对器件性能的影响

基于上述实验得到的最佳衬底温度条件，进一步研究在Al电极和并五苯之间插入MoO3修饰层对器件性能的影响，为此制备了结构如图1(b)所示的器件。图3(a)给出了只有Al做电极的并五苯OFETs的输出特性曲线。从图中看出器件具有p沟道特性，输出电流在源漏电压40 V时达到0.13 μA，同时可以发现在低源漏电压区域出现了负电流(图中圆圈标出)。图3(b)给出了带有10 nm MoO3修饰层的并五苯OFETs的输出特性曲线，由图可见Isat达到了0.04 mA，而且低源漏电压区域的负电流也消失了(图中圆圈标出)，根据饱和区内源漏电流公式(1)可以得出器件的迁移率为2.25×10-1cm2/(V·s)，与没有修饰层的器件相比迁移率提高了66倍。器件的转移特性曲线如图4(a)和(b)所示，可以看到阈值电压Vth(切线在X轴上的截距)也有所降低，由12 V降低到3 V。此外，可以观察到用10 nm MoO3修饰的器件出现一定程度的关态电流偏大，这可能是由于器件中并五苯在大气环境中产生的微量掺杂引起的[12]。

为了考察MoO3修饰层厚度与器件性能之间的关系，我们制备了MoO3修饰层厚度分别为5，15，20 nm的器件。图5为器件修饰层厚度与迁移率的关系曲线，可以看出带有10 nm MoO3修饰层的器件展示出了最佳的性能。这是由于太薄的MoO3修饰层不足以阻挡Al 原子向有源层的扩散，偶极层依然存在，导致空穴势垒较高，其性能没有大变化。随着厚度增加，MoO3形成稳固的阻挡层，有效降低了Al 原子的扩散，器件性能逐渐提高[13]。当MoO3厚度超过10 nm 并继续增加时, 由于MoO3能带较宽，导电性较差，这样相当于增加了一个不断变大的串联电阻,造成器件性能又开始逐渐变差。因而当MoO3修饰层厚度为10 nm时器件具有相对更好的性能。

图3 沟道长度为80 μm、宽度为5 mm的并五苯OFETs在不同栅压下的输出特性曲线。(a)只有Al做电极；(b)带有10 nm厚的MoO3修饰层的Al电极。

Fig.3 Output characteristics of pentacene-based OFETs with a channel length of 80 μm and width of 5 mm for various gate voltages with Al-only as S/D electrodes (a) and 10 nm MoO3/Al as S/D electrodes (b)

图4 沟道长度为80 μm、宽度为5 mm的并五苯OFETs在-40 V源漏电压下的转移特性曲线。(a)只有Al做电极；(b)带有10 nm厚的MoO3修饰层的Al电极。

Fig.4 Transfer characteristics of pentacene-based OFETs with a channel length of 80 μm and width of 5 mm for a fixedVDSof -40 V with Al-only as S/D electrodes (a) and MoO3(10 nm)/Al as S/D electrodes (b)

我们进一步从电极与有源层间的接触电阻方面研究和分析插入MoO3引起器件性能提高的原因。为了得到接触电阻，我们还制作了沟道长度分别为80，100，120，160 μm，带有10 nm 厚MoO3修饰层的器件，由排线法(TLM)计算出接触电阻。器件在线性区的总电阻RT可由下式表示[14]：

图5 不同MoO3修饰层厚度下的器件场效应迁移率和阈值电压

Fig.5 Field-effect mobility and threshold voltage of the devices with different thicknesses of MoO3buffer layer

(3)

图6 10 nm MoO3修饰的器件的总电阻RT随着沟道长度L的变化图

Fig.6 Plots for total resistanceRTvs. channel lengthLof the devices with 10 nm MoO3layer modification

表1 不同栅压下10 nm厚MoO3修饰的器件总电阻RT、接触电阻RC和未修饰器件的接触电阻R*C

-VGS/VRT/MΩRC/MΩR*C/MΩ4030201.532.624.691.111.913.464861143

4 结 论

制备了衬底加热和MoO3修饰源漏电极的并五苯有机场效应晶体管，研究了衬底温度和电极修饰层厚度对器件性能的影响。基于60 ℃的衬底温度优化条件和10 nm MoO3修饰，器件场效应迁移率达到2.25×10-1cm2/(V·s)，比未修饰器件提高了66倍。阈值电压从12 V降到3 V，并且低源漏电压区域的负电流消失。器件性能的改善归因于：衬底加热可以优化有源层形貌，改善载流子传输；而MoO3修饰层显著降低了电极与有源层间的接触势垒，提高了载流子注入。

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Influence of Substrate Heating and Electrodes Modifying on Performance of Organic Field-effect Transistor

ZHENG Ling-cheng1, JIANG Jing1, WANG Qian1, WU Feng1, CHENG Xiao-man1,2

(1.SchoolofScience,TianjinUniversityofTechnology,Tianjin300384,China; 2.KeyLaboratoryofDisplayMaterialandPhotoelectricDevices,MinistryofEducation,TianjinKeyLaboratoryofPhotoelectricMaterialsandDevice,TianjinUniversityofTechnology,Tianjin300384,China)
*CorrespondingAuthor,E-mail:chengxm@tjut.edu.cn

The pentacene-based organic field-effect transistor (OFET) with a thin transition metal oxide (MoO3) layer between pentacene and metal (Al) source/drain electrodes was fabricated by using substrate heating. The effects of substrate heating and MoO3modifying electrodes on their performance were investigated. Comparing with OFET which only has metal Al source/drain electrodes, the performance of device with 10 nm MoO3buffer layer is significantly enhanced under 60 ℃ substrate temperature. The field-effect mobility increased from 3.39×10-3cm2/(V·s) to 2.25×10-1cm2/(V·s), meanwhile the threshold voltage decreased from 12 V to 3 V, respectively. The enhanced performances are attributed to the improvement of the high efficiency of carrier transportation and injection, which were introduced by heating substrate and inserting MoO3buffer layer between electrodes and active layer. Therefore, the means of substrate heating and electrodes modification are indispensable for high performance OFET.

organic field-effect transistors; substrate heating; electrodes modification; carrier injection and transportation

郑灵程(1990-)，男，安徽淮南人，硕士研究生，2012年于天津理工大学获得学士学位，主要从事有机光电子器件方面的研究。

E-mail： 15122553897@163.com

程晓曼(1955-)，女，浙江平阳人，博士，教授，主要从事有机光电子器件方面的研究。

E-mail： chengxm@tjut.edu.cn

1000-7032(2015)05-0521-05

2015-02-02；

2015-03-13

国家自然科学基金(61076065)资助项目

O47

A

10.3788/fgxb20153605.0521