温度对铁电薄膜极化反转的影响

韩志友

(大庆师范学院 机电工程学院，黑龙江 大庆163712)

0 引言

铁电薄膜的极化反转长期以来是一个热点课题，因为它可能为将来的纳米电子存贮器及逻辑装置提供可观的途径［1］。在实验上和理论上，有很多关于铁电薄膜的极化反转特性的报道。实验上，Mitoseriu等人［2］研究了室温下不同尺寸的BaTiO3铁电陶瓷的极化反转特性。结果表明随着尺寸的减小反转时间也随之减小。Yanase［3］等人利用两步沉积技术观察了异质外延BaTiO3薄膜的尺寸效应。即使铁电薄膜厚度减小到12 nm 时，在异质外延BaTiO3中仍可清楚地观察到铁电电滞回线。人们也建立了一些理论模型来研究铁电薄膜极化反转行为，例如Avrami 理论［4］，Kolmogorov－ Avrami –Ishibashi (KAI)理论［5］，non－KAI 模型［6］，and 基于Landau－type 自由能不连续模型等［7］。

在上述理论中，没有考虑铁电薄膜极化反转的表面效应。近年来，Ong 课题组通过在Tilley－Zeks 模型中引入Landau－Khalatnikov 运动学方程来研究铁电薄膜的极化反转特性。［8－9］。Cui 课题组通过在铁电薄膜中引入表面过渡层，并结合Landau－Khalatnikov 运动学方程来研究铁电薄膜的极化反转特性。此方法更加接近铁电薄膜的实际结构［10］。

本文沿用Cui 等人的思想，研究温度对铁电薄膜极化反转特性的影响。到目前为止，此研究未见文献报道。

1 模型和理论

如图1所示，含有表面过渡层的铁电薄膜夹持在两金属电极间，并且认为薄膜是由薄层堆垛而成。在平行于薄膜表面的每层性质均匀，薄膜性质只沿z 方向变化。每一薄层厚度为Δz，整个薄膜层数为N层。所以铁电薄膜总厚度为L=NΔz。如果起点位于左边表面，此时z=0 那么任意层在z 的位置可以用i 来标记，即z=iΔz(1 ≤i ≤N)。

为了研究考虑两铁电层间的界面耦合的双层膜系统，需要建立合适的Landau 型自由能表达式。根据文献［10］，我们在Landau 型自由能表达式中引入每一层极化的二次幂，并假设它的系数是位置的函数，以为反映每个铁电层表面过渡层的贡献。因此，铁电薄膜的的自由能表达式可以表示为［10］

在z=0 与L 处的边界条件为［10］

图1 铁电薄膜结构

这里Pi是薄膜中第i 层的极化;系数A，B，C，与K 是正值并且不依赖与温度T 和位置z;Tc是铁电层体材料的相变温度;E 是局域电场。方程(2)中的第二项反映了铁电层表面过渡层的作用。分布函数ψ(z)反映了表面效应。K(Pi－ Pi－1)2这一项表示相邻层间的耦合效应。极化梯度( dP/dz)2这项已经包括在有限差分表达式K (Pi－ Pi－1)2中［11］。

The time variation of the polarization during switching can be described by the Landau－Khalatnikov equation as follows:

这里γ 是粘滞系数，它会引起畴运动的延迟。

为方便计算我们将物理量进行重整化使其成为无量纲参量。我们设fi=Pi/P0其中tT=T/Tc，δ=B/B0其中B0=ATc，ζ=z/ξ0其中σ=(ε0ATc)－1，e=E/E0其中E0=P0/ε0，这里ε0为真空介电常数。最后我们得到重整化后的方程为:

相应重整化后的边界条件为

我们引入j 来标记离散时间η=jΔη。则铁电层中每一层极化对时间的依赖关系表示为fi，j。通过对方程(4)左边时间的向前差分，得到对fi，j的差分方程为:

根据微分(df/dζ )的二次小量有限差分，方程(5)可写为

整个薄膜的极化为

反转电流为

由于实验上没有关于表面过渡层影响的实验数据，所以我们选取简单的分布函数形式。分布函数形式的选取不会影响我们计算结果与得到的结论［10］。

其中u1与u2分别是层左边与右边表面过渡层的厚度。参量λ1(λ2)分别反映了左右表面附近铁电层的自由能密度的变化强度。为简单方便，我们假定铁电层的两个表面过渡层是对称的，即u=u1=u2，λ=λ1=λ2。

我们规定，铁电薄膜极化的初始状态为负的剩余极化，即初始极化为零电场情况。

2 结果及讨论

图2给出了铁电薄膜的平均极化随时间的演化关系曲线。图中三条曲线的共同趋势是随着时间的增加，平均极化发生反转，然后达到饱和平衡值。平均极化的初始值和结束值都随着温度的增加而减小。可以清楚地看到，曲线沿着时间轴向左移动，表明温度高时会加快极化反转。并且，随着温度的增加饱和平均极化减小，上述的结果很好地符合Zhang 等人实验上所观察到的结果［12］。

图2 不同温度下，平均极化随时间的变化

图3描述了不同温度下，铁电薄膜的反转极化随时间的变化关系。温度一定，随时间增加，反转电流出现峰值。峰值对应着此时极化发生反转。随温度的增加，反转电流的峰值降低，并沿时间轴向左侧移动。说明，随着温度的增加，极化减小，极化反转的时间缩短。

图3 不同温度下，反转电流随时间的变化

3 结语

利用Landau－ Khalatnikov 运动学方程，我们讨论了温度对含有表面过渡层的铁电薄膜极化和反转电流的影响。得到结果如下:(1)随着温度降低，铁电薄膜的极化增大，反转电流的峰值增大;(2)温度增高可加快铁电薄膜极化的反转。

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