吴 娟,甘丽文,何红运,何 震
(1. 湖南师范大学 化学化工学院, 湖南 长沙 410081;2. 中南大学 化学化工学院,湖南 长沙410083)
双杂原子Cr-Co-β沸石的合成及其苯乙烯氧化性能
吴 娟1,甘丽文1,何红运1,何 震2
(1. 湖南师范大学 化学化工学院, 湖南 长沙 410081;2. 中南大学 化学化工学院,湖南 长沙410083)
采用水热法在SiO2-Cr2O3-CoO-(TEA)2O-H2O-NH4F体系中((TEA)2O:氧化四乙基铵)合成了具有良好结晶的双杂原子Cr-Co-β沸石,通过XRD,FTIR,UV-Vis,TG-DTG,SEM等技术对试样的结构进行了表征。以H2O2为氧化剂氧化苯乙烯为探针反应,考察了Cr-Co-β沸石的催化活性,研究了溶剂种类、金属配比、H2O2与苯乙烯的摩尔比、催化剂用量、反应时间和反应温度等对反应的影响。实验结果表明,以丙酮为溶剂,以n(Si):n(Cr+Co)=20的Cr-Co-β沸石为催化剂,在催化剂用量60 mg、苯乙烯用量17 mmol、H2O2与苯乙烯的摩尔比3、反应温度70 ℃、反应时间7 h的条件下,苯乙烯转化率为88.4%,苯甲醛选择性为85.3%,环氧苯乙烷选择性为10.7%,苯甲醛收率为75.4%。
双杂原子铬-钴-β沸石;水热合成;催化氧化;苯乙烯
β沸石分子筛具有良好的热稳定性、疏水性和耐酸性,己在石油炼制及精细化工等领域得到广泛应用[1-7]。在传统沸石分子筛骨架上引入Ti,Cr,Fe,Mo,V,Co,Mn,Ni,Cu等过渡金属(统称为杂原子)[5-12],可增加沸石表面的吸附性能,使其具备常规金属氧化物所没有的催化氧化还原功能。特别是在同一沸石中引入两种不同的杂原子,利用两种不同杂原子分别占据沸石骨架的不同位置,可改变沸石孔道的性能和提高活性组分的比例,提高催化剂的活性和对目标产物的选择性,满足某些特定催化反应的需要。……