木质填料床A/O系统处理低C/N比养猪废水的效能与脱氮机制

谢荣，赵博玮，李建政，邓凯文

（哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江 哈尔滨 150090）

木质填料床A/O系统处理低C/N比养猪废水的效能与脱氮机制

谢荣，赵博玮，李建政，邓凯文

（哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江 哈尔滨 150090）

针对干清粪式养猪废水浓度高和低C/N比的特点构建了四格室木质填料床A/O处理系统，通过调控运行探讨其除氮效能和机制。结果表明，在HRT 18.7 h、32℃、硝化液回流比200%、好氧区DO 1.5 mg·L-1等条件下，即便进水高达307.7 mg·L-1，COD/TN平均为0.47，系统对COD、和TN的去除率仍能维持在66.5%、93.6%和89.0%左右，TN去除负荷达到0.22 kg·m-3·d-1以上。系统对COD和TN的去除表现出一定的空间分区特征，其中前三厌氧格室是去除 COD主要功能区，末端好氧格室是脱氮功能区。系统的脱氮机制以短程硝化反硝化为主，枯木填料的腐解为反硝化提供了必要的碳源。

养猪废水；低C/N比；固定床；厌氧；曝气；脱氮；碳源；短程硝化

引　言

规模化养猪的迅速发展使养猪废水大量集中排放，对受纳环境造成了严重威胁[1]。养猪场排放的废水水质因猪舍清粪方式不同而有很大差异[2]。其中，干清粪的清粪方式具有固体粪便回收率高、猪舍冲洗水省等优点，应用广泛。干清粪模式下排放的养猪废水化学需氧量（COD）浓度不高，却含有高浓度的是一种典型的低C/N比有机废水，如何有效地进行脱氮是该类废水处理的难点[2-3]。

在传统的全程硝化反硝化生物脱氮处理中，一般认为C/N比大于4～6时才能满足反硝化细菌对碳源的需求[4]。对于低C/N比养猪废水，如无外加碳源，很难进行高效经济的脱氮[5]。而短程硝化反硝化工艺则可在较少碳源供给条件下实现高效脱氮[6]。短程硝化反硝化工艺与传统的全程硝化反硝化工艺相比，具有耗氧量低、反应时间短、反硝化所需碳源少、剩余污泥产量低和基建投资省等优点[6-9]。在现有的废水生物脱氮技术中，缺氧-好氧工艺（A/O工艺）和生物滤池得到了深入研究和广泛应用[10-12]，而构建木质填料床A/O处理系统并用于养猪废水处理的研究还未见报道。本工作借助生物滤池和 A/O工艺的工作原理设计了木质填料床A/O处理装置，希望以枯木的降解补充生物脱氮对碳源的需求，并在系统内实现短程硝化反硝化，达到使低C/N比养猪废水高效脱氮的目的，研究通过木质填料床A/O处理系统的启动和运行，以COD、和总氮（TN）为主要水质指标，探讨其处理效能，并对其生物脱氮机制进行了分析。

1　材料和方法

1.1实验装置

用于处理养猪废水的木质填料床A/O处理系统由有机玻璃制成，总体采用折流板反应器的设计，4格室，单室规格为L×B×H（长×宽×高）=12 cm× 10 cm×54 cm，总有效容积24 L，刨除填料占用体积后的纳水量为12.47 L。如图1所示，反应器的前3格室为厌氧区，第4格室为好氧区，各格室底部设有排泥口；第1、第2和第3格室的中部固定有体积为 1.71 L的填料床，各格室总孔隙率为48.24%，填料是规格为（2～3）cm×（1～2）cm× （1～2）cm的枯木，取自哈尔滨市某林区的杨木；作为好氧区的第4格室内布设有由同样枯木构成的填料床，枯木层高度为31 cm，在枯木床的下挡板上铺有一层高度约为2 cm的鹅卵石，鹅卵石粒径为1 cm左右，格室总孔隙率为63.14%。该格室底部布设有微孔曝气头，由转子流量计控制曝气量。在第4格室出水口处设有一个体积约为2 L的小水池，用于反应器液面控制和硝化液回流，系统的进水和出水的回流均采用蠕动泵控制（兰格，BT100-2J）。反应器外壁缠绕电热丝，并由温控仪将系统内的温度控制为32℃±1℃[13]。

图1　木质填料床A/O处理系统Fig.1　Diagram of wood-packed-bed A/O system

1.2实验废水

废水取自哈尔滨市某种猪场，种猪存栏规模为600头，猪舍采用干清粪方式清粪。废水主要为猪舍冲洗水，其水质见表1。其中，COD平均浓度只有268 mg·L-1，但TN平均浓度高达347.3 mg·L-1左右，其COD/TN比仅为0.81左右。而在TN中，有83.9%左右是由贡献的。

表1　养猪废水水质Table 1　Quality of piggery wastewater

1.3种泥与接种量

取自哈尔滨市某污水处理厂二沉池的活性污泥，其 MLSS和 MLVSS分别为 11.94和 6.40 g·L-1，直接用作木质填料床A/O反应器前3格室的接种污泥，接种量MLVSS均为2.13 g·L-1左右。另取2 L二沉池污泥，放入10 L容器中，加入6 L稀释3倍的养猪废水进行曝气培养，控制泥水混合液的溶解氧（DO）为1.5 mg·L-1左右，曝气24 h后，沉淀，排除上清液，再加入稀释养猪废水至6 L进行下一轮曝气培养，如此连续驯化 3个周期。培养后获得的好氧活性污泥，MLSS和MLVSS分别为10.94和5.97 g·L-1，用作第4格室的接种污泥，接种量MLVSS约为1.99 g·L-1。

1.4反应器的启动与运行控制

污泥接种完成后，向木质填料床A/O反应器中泵入稀释3倍的养猪废水至有效水深，开启曝气泵对第 4格中的污泥进行好氧培养，DO控制在 1.5 mg·L-1左右。第4格室闷曝3 d后，可观察到枯木表面上有明显的生物膜形成。此时开启进水阀和出水阀，反应器转为连续流运行。

反应器在连续流启动和运行期间的控制参数为：进水流量16 L·d-1，水力停留时间（HRT）18.7 h（以反应器实际纳水量12.47 L计），水温32℃左右，硝化液回流比为 200%（一般为了有较好的脱氮效果以及经济的运行费用，硝化液回流取值不宜低于200%，对活性污泥系统最高取值可达600%），好氧区（第4格室）的DO 约1.5 mg·L-1。如表2所示，根据原水稀释倍数和进水的COD/TN比，反应器的启动运行分为4个阶段：第1阶段，养猪废水稀释3倍，同时加糖蜜提升其COD/TN比至3.9左右；第2阶段，废水稀释2倍，并以糖蜜将COD/TN比调节为1.8左右；第3阶段，不再添加外碳源，仅将废水稀释1.5倍；第4阶段，以未经稀释的养猪废水连续运行至稳定状态。通过糖蜜调整C/N比，逐渐减小糖蜜的投加，到最终进原水，主要目的是逐渐驯化微生物，以适应这种低C/N比水质。

1.5分析项目和检测方法

游离氨（FA）[15]的质量浓度（FAρ ）和亚硝酸盐积累率（Rna）分别采用式（1）和式（2）计算

由于硝化液的回流（回流比200%），第1格室进水的污染物实际浓度xρ为

式中，Q进水为反应器进水流量；ρ进水和ρ回流分别为污染物在进水和回流硝化液中的质量浓度。

表2　处理系统的运行阶段及水质Table 2　Operational stages and influent quality of system

2　结果与讨论

2.1COD的去除

如图2所示，在进水COD和COD/TN比分别平均为476 mg·L-1和3.9的第1运行阶段，系统对COD的去除表现出持续上升趋势，出水COD浓度则逐渐降低。至第1阶段结束的第24 天，系统出水COD为92 mg·L-1，去除率达到80.7%。在第2阶段，尽管废水的稀释倍数由第1阶段的3降低为1.8，系统仍然保持了73.1%左右的COD去除率。在停止添加外碳源、废水稀释倍数为1.5的第3阶段，虽然进水COD波动较大，但出水COD比较稳定，平均浓度为 48 mg·L-1，平均去除率为72.9%。经过前3阶段共计72 d的运行，系统中的活性污泥得到了良好驯化，因此在处理原水的第 4阶段系统依然保持了较高的COD去除率，在最后9 d的稳定运行期间（第82～90天）达到68.2%左右，出水COD浓度平均为65 mg·L-1。

图2　系统对COD的去除Fig.2　COD removal in system

图3　厌氧区和好氧区的进出水pHFig.3　pH in anaerobic and aerobic compartments

图4　系统对的去除Fig.4　removal in system

以上结果表明，木质填料床A/O反应器在处理高氨氮、低C/N比的养猪废水时具有良好的去除效能。其主要原因可能有以下几点：①处理系统的厌氧区体积是好氧区的3倍，大部分有机污染物得以在厌氧区去除（图2），而200%的硝化液回流进一步降低了废水中的有机物浓度，较低的有机物浓度和充足的DO为第4格室好氧区的氧化提供了保障[16]；②系统运行过程中无污泥回流，而且各格室布设的枯木床也起到了污泥截留作用，使厌氧活性污泥和好氧活性污泥在空间上得以分离，避免了因异养菌竞争利用DO而对硝化细菌产生的抑制作用[18]；③第4格室中枯木填料的布设提供了大量的反应界面，使硝化细菌与氧气和氨氮能够充分接触并发生反应，进一步强化了系统的去除效果[19]。

2.3TN的去除

在COD/TN比降低为1.8左右的第2阶段，系统的TN去除率依然保持在较高的水平。在相对稳定的最后7 d运行中，进水和出水TN的平均浓度分别为172.6 mg·L-1和36.0 mg·L-1，平均去除率达到79.1%左右。当COD/TN比在第3阶段进一步降低为0.9左右后，进水TN浓度有了显著提高，系统的TN去除率产生了明显波动。但在为期36 d的第 3阶段运行中，系统在进水 TN浓度平均为213.1 mg·L-1情况下其 TN去除率仍然维持在77.5%的平均水平。进入第 4阶段后，系统以原水为进水运行，进水TN浓度大幅提高，而其COD/TN比仅为0.6左右，显著影响了系统的TN去除能力，但经过5 d左右的调整适应，TN去除效能得到了迅速恢复并在最后9 d（第82～90天）保持了相对稳定，进水和出水TN的平均浓度分别为373.1和43.6 mg·L-1，TN的平均去除率和去除负荷分别达到88.2%和0.22 kg·m-3·d-1。在第2～4阶段的运行中，系统的COD去除/TN去除比均低于全程硝化反硝化要求的2.86[图5（b）]，尤其是在第3和第4阶段，平均值更是低达0.86左右，甚至不能满足短程反硝化对C/N比为1.71的要求[20]。这一结果说明系统脱氮有除废水中有机物以外的碳源供给，其最可能的来源就是系统中木质填料的腐解。

图5　系统对TN的去除及COD去除/TN去除比Fig.5　TN removal and CODremoval/TNremovalin system

在为期90 d的运行中，木质填料床A/O处理系统出水COD、和TN的浓度均优于《畜禽养殖业污染物排放标准》中有关养猪废水的排放标准的要求[21]。

2.4木质填料床 A/O处理系统生物脱氮过程和机制分析

如图2～图5所示，木质填料床A/O处理系统在处理低C/N比养猪废水时不仅具有良好的COD和去除效能，对TN的去除也比较理想。现今已发现的废水生物脱氮机制（生物合成除外）包括全程硝化反硝化、短程硝化反硝化、同步硝化反硝化和厌氧氨氧化[22]。为探讨系统的脱氮机制，研究也对反应器运行过程中的浓度进行了跟踪监测。如图6所示，在处理原水并达到相对稳定状态的最后9 d（第82～90天）系统出水的的质量浓度分别平均为 18.5 mg·L-1和1.1 mg·L-1，浓度低，而平均积累率Rna则高达94.6%。这一结果提示系统的脱氮似乎主要是通过短程反硝化实现的。为辨析木质填料床A/O处理系统的生物脱氮机制，对反应器及各格室在最后9 d稳定运行期间的相关数据进行了归纳和分析。

图6　系统出水浓度和积累率Fig.6　Effluentand accumulation ofin system

如表3所示，在木质填料床A/O处理系统运行的最后9 d稳定运行期间，进水和TN的平均浓度分别为179、307.7、0.1、0和379.3 mg·L-1，出水浓度分别平均为60、19.8、 17.6、0.9和41.8 mg·L-1，其中和TN的平均去除率分别达到93.6%和89.0%。如表3所示，系统对TN的日去除量为5.39 g·d-1，TN去除负荷达到0.22 kg·m-3·d-1以上。其中厌氧区（前3格室）和好氧区（第4格室）都具有脱氮功能，日去除量分别为1.45 g·d-1和3.94 g·d-1。可见好氧区是系统脱氮的主要贡献者，其去除量达到系统总去除量的 73.1%，而厌氧区脱氮的贡献率仅为26.9%。因此，在水质波动、氨氮负荷增大的情况下，为了依然保持良好的脱氮效能，可适当增加好氧区、减小厌氧区，以使系统达到最佳的去除效能。

表3　处理系统的氮素质量消减分析Table 3　Nitrogen removal in system

显然，在好氧的第4格室中存在同步硝化反硝化的脱氮机制[23]。在第4阶段的稳定期，第4格室出水的质量浓度平均为18.5 mg·L-1，而质量浓度仅为1.1 mg·L-1左右，平均积累率Rna高达94.6%。基于以下分析，认为第4格室生物脱氮主要是通过短程硝化反硝化实现的：①通常认为，NOB适宜的pH为6.0～7.5，而AOB适宜的pH为7.0～8.5[17]，在为期9 d的稳定运行期间第4格好氧区的pH始终维持在8.0以上[图3（b）]，有效抑制了NOB的活性，使得以积累，为短程硝化反硝化提供了适宜的pH环境；②较高浓度的FA对NOB和AOB活性都会产生抑制作用，对两者的抑制浓度分别为 0.1～1.0 mg·L-1和 5～40 mg·L-1[24-26]，根据最后9 d的pH和出水浓度计算第4格室中的FA浓度为4.8 mg·L-1，远远高于NOB的抑制浓度而小于AOB的抑制浓度；③污水生物脱氮系统在 30～35℃温度下容易实现短程硝化，因为在该温度条件下AOB的比生长速率大于NOB[13]，而第4格室的温度始终都控制在32℃左右，为实现短程硝化并获得高 Rna创造了条件；④枯木填料表面着生的生物膜以及污泥絮体内部为厌氧的反硝化细菌的增殖提供了厌氧微环境[8-9,17]，而适宜的pH、温度和基质条件则为短程反硝化的进行提供了保障。

进入第4格室的废水中尚有大约102.4 mg·L-1的（表3），由于枯木填料的布设及其表面生物膜的着生以及悬浮污泥絮体内外存在的DO梯度，不排除有厌氧氨氧化细菌存在并发挥一定作用的可能，但在有较多可降解有机物存在的好氧环境中这一作用势必会受到限制[27-28]。

由表3的数据计算可知，作为厌氧区的前3格室也对系统脱氮做出了26.9%的贡献。由于进水中几乎检测不到的存在，与回流硝化液混合后的第1格室进水中的也只有0.6 mg·L-1左右，因此厌氧区发生全程硝化反硝化脱氮的总量是极低的。第1格室进水中有大约11.8 mg·L-1的进水中含有大量的，这为厌氧氨氧化菌的生长提供了营养条件。而厌氧、pH 8.3（图3）、32℃以及较低的有机物浓度（第1格室进水COD约为100 mg·L-1）等条件则为厌氧氨氧化菌的增殖提供了适宜环境[27-28]。同时厌氧区的废水组成与环境条件也为短程反硝化的发生提供了条件[8,9,17, 23-26]。然而，厌氧氨氧化与短程反硝化存在对的竞争作用，其中厌氧氨氧化菌的竞争能力弱于反硝化细菌[29]。因此，在厌氧区发生的生物脱氮效果更多是短程反硝化的贡献。回流硝化液夹带的DO在pH 不低于8的条件下（图 3）可持续将废水中的氧化为，这进一步提升了厌氧区通过短程反硝化作用的脱氮效果[17]。

3　结　论

（1）以枯木为填料的四格室木质填料床 A/O系统可对具有低C/N比特性的养猪废水进行有效处理，在HRT 18.7 h、32℃、硝化液回流比200%、好氧区 DO 1.5 mg·L-1等条件下，进水 COD、和TN分别为179、307.7和379.3 mg·L-1左右时，系统出水浓度分别平均为60、19.8和41.8 mg·L-1，平均去除率分别为 66.5%、93.6%和89.0%，脱氮效能显著，TN去除负荷达到 0.22 kg·m-3·d-1。

（2）反应器的格室结构和木质固定床的布设使污染物去除具有显著的分区特点。作为厌氧区的前3格室是去除COD主要功能区，其COD去除量占到系统总去除量的78.3%；而末端的好氧格室则是脱氮功能区，其TN去除量达到系统TN总去除量的73.1%。

（3）系统的厌氧区和好氧区尽管在脱氮能力上有较大差别，但其脱氮机制均以短程反硝化为主，而枯木填料的腐解则为反硝化提供了必要的碳源。

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Treatment of piggery wastewater with low C/N ratio and mechanism for denitrification in wood-packed-bed A/O process

XIE Rong, ZHAO Bowei, LI Jianzheng, DENG Kaiwen
(State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, Heilongjiang, China)

Manure-free piggery wastewater is low in COD but high inconcentration with a COD-to-TN (C/N) ratio less than 1. In order to removal nitrogen from the wastewater efficaciously, a wood-packed-bed A/O process with four compartments was constructed and its performance in pollutant removal was evaluated, especially the denitrification. The reactor was operated at HRT 18.7 h and 32℃ with an internal recycle ratio of 200% and DO 1.5 mg·L-1in the last compartment. The treatment process was started up with diluted raw wastewater in which COD/TN ratio was regulated to about 3.9. When the process performed steady, the dilution rate of the raw wastewater was decreased stage by stage, synchronizing with C/N ratio. When the process was steady in the last stage even feeding the raw wastewater with a highof about 307.7 mg·L-1and a COD/TN ratio as low as 0.47, the removal of COD,and TN was averaged out about 66.5%, 93.6% and 89.0%, respectively. A load removal of TN above 0.22 kg·m-3·d-1was obtained. The four compartments had illustrated difference in pollutant removal with a total COD removal of about 78.3% in the front three anaerobic compartments and a TN removal of about 73.1% in the last aerobic compartment. TN removal in the reactor was mainly attributed to the shortcut nitrification-denitrification process with the packed wood as the internal carbon source.

date: 2015-04-30.

Prof. LI Jianzheng, ljz6677@163.com

supported by the Major Science and Technology Program of Water Pollution Control and Treatment (2013ZX07201007-002-03).

piggery wastewater; low C/N ratio; fixed-bed; anaerobic; aeration; nitrogen removal; carbon source; shortcut nitrification

10.11949/j.issn.0438-1157.20150544

X 703.1

A

0438—1157（2015）11—4661—08

2015-04-30收到初稿，2015-05-24收到修改稿。

联系人：李建政。第一作者：谢荣（1988—），男，硕士研究生。

国家水体污染控制与治理科技重大专项项目（2013ZX07201007-002-03）；黑龙江省应用技术研究与开发计划项目（GC13C303）。