济阳坳陷沙三下亚段和沙四上亚段页岩油地球化学评价

李政，王秀红，朱日房，翟正

（1.成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室，成都610059；2.中国石化胜利油田分公司勘探开发研究院，山东东营257015；3.中国石化页岩油气勘探开发重点实验室，胜利油田分室，山东东营257015）

济阳坳陷沙三下亚段和沙四上亚段页岩油地球化学评价

李政1，2，3，王秀红2，朱日房2，翟正2

（1.成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室，成都610059；2.中国石化胜利油田分公司勘探开发研究院，山东东营257015；3.中国石化页岩油气勘探开发重点实验室，胜利油田分室，山东东营257015）

以渤海湾盆地济阳坳陷古近系沙河街组沙三下亚段和沙四上亚段2套页岩为研究对象，从生烃条件及含油性研究入手，进行了页岩油地球化学评价，认为这2套页岩具备形成页岩油的物质基础。建立了有机碳含量、氯仿沥青A含量和溶解烃含量的页岩油分级评价标准，结合自然演化剖面的规律剖析，提出了页岩油富集门限值，东营凹陷沙三下亚段和沙四上亚段、沾化凹陷和车镇凹陷沙三下亚段泥页岩是济阳坳陷良好的页岩油勘探目的层系。

渤海湾盆地；济阳坳陷；沙河街组；页岩油；含油性；地球化学特征

渤海湾盆地济阳坳陷页岩油气的发现始于20世纪60年代初期。截至2013年底，济阳坳陷已在800余口探井页岩发育段中见油气显示，30余口井试油获工业油气流，目的层主要为渐新统沙河街组沙三下亚段和沙四上亚段，以产油为主，其中罗42井、新义深9井、永54井和河54井投产后，累计产油量在10 000 t以上，展示了页岩油气良好的勘探前景。前人曾对济阳坳陷东营凹陷、沾化凹陷页岩油气形成条件进行了分析，文献［1］在完善氯仿沥青A法的基础上，建立了页岩油气资源量计算的方法，文献［2］对济阳坳陷渤南洼陷页岩油气富集条件进行了探讨，并建立了济阳坳陷页岩油气有利区预测体系[3]，但目前济阳坳陷富含油页岩发育段刻画、页岩含油性评价尚不系统，制约了对济阳坳陷页岩油气的深入研究。笔者借鉴国内外页岩油气勘探实践经验，在分析了大量测试数据的基础上，剖析页岩油生成条件，建立页岩油地球化学评价标准，探索页岩油富集门限，为济阳坳陷页岩油富集区的圈定提供依据。

1　区域地质概况及页岩发育特征

济阳坳陷位于渤海湾盆地东南部，由4个南缓北陡的非对称凹陷（车镇、沾化、惠民及东营凹陷）及各凹陷之间的凸起（青城、滨县、陈家庄、无棣、义和庄、孤岛等凸起）组成（图1）[4]，勘探面积25 510 km2.

济阳坳陷沙四上亚段与沙三下亚段陆相页岩在4个凹陷中分布广、厚度大（图2，图3），各凹陷工业性油气流也主要见于这2个层位。沙四上亚段沉积时期各次洼分割性较强，水体较浅，主要为滨浅湖沉积，形成了砂泥岩—碳酸盐岩含量较高的蒸发岩层。在东营凹陷，为一套灰褐色钙质页岩、泥岩为主，夹薄层白云岩、泥质白云岩、碎屑白云岩、鲕状灰岩、油页岩和页岩，发育典型的层间层理，富含生物化石。暗色泥页岩主要以纹层状、层状页岩为主，东营凹陷和沾化凹陷暗色泥页岩厚度相对较大，一般为250~300m，车镇凹陷和惠民凹陷暗色泥页岩厚度仅100m左右（图2）。

图1　济阳坳陷构造单元划分

图2　济阳坳陷沙四上亚段暗色泥岩分布

图3　济阳坳陷沙三下亚段暗色泥岩分布

沙三下亚段沉积于强烈断陷期的深湖环境，其暗色泥页岩以纹层状、层状页岩为主，“南薄北厚”的特征十分明显，暗色泥页岩在东营、惠民凹陷厚约250m，而在沾化凹陷和车镇凹陷厚度都在300m以上（图3）。

2　页岩油生成条件

（1）有机质丰度及类型对1 230多块样品的分析发现，研究区沙四上亚段泥页岩的有机碳含量为0.3%~11.2%，主体为1.5%~6.0%，其中东营凹陷暗色泥页岩有机碳含量最高，一般在2.0%以上，惠民凹陷最低，有机碳含量均低于2.0%（表1）；沙三下亚段泥页岩的有机碳含量为0.5%~18.6%，主体为2.0%~ 5.0%，各凹陷的有机碳含量均较高。济阳坳陷沙四上亚段和沙三下亚段的有机质主要以富集的形式存在，类型均以Ⅰ型和Ⅱ型为主，富含藻类化石，是以生油为主的湖相烃源岩。

表1　济阳坳陷古近系泥页岩地球化学参数统计

（2）页岩含油性对于处于生油窗范围内的页岩来说，溶解烃含量和氯仿沥青A含量是其含油性的2个主要衡量指标，近似可代表岩石中可溶烃含量。与利用抽提方法获得的氯仿沥青A相比，溶解烃含量富含轻质组分而贫重质组分[5-6]。据地球化学分析测试（表2），济阳坳陷沙四上亚段泥页岩可溶烃含量分布范围较宽，氯仿沥青A含量为0.01%~2.94%，溶解烃含量为0.01~12.31mg/g，其中以东营凹陷泥页岩可溶烃含量最高，平均氯仿沥青A含量和溶解烃含量分别为0.57%和2.64mg/g，而惠民凹陷泥页岩可溶烃含量相对较低。对于沙三下亚段泥页岩，其氯仿沥青A含量为0.01%~3.27%，溶解烃含量为0.01~12.59mg/g，东营凹陷和沾化凹陷泥页岩中可溶烃含量较高，氯仿沥青A含量平均在0.50%以上，溶解烃含量在2.0mg/g以上，惠民凹陷相对较低。总体来看，东营凹陷沙三下亚段和沙四上亚段，沾化和车镇凹陷的沙三下亚段具有较高的可溶烃含量。

表2　济阳坳陷页岩含油气性参数

（3）有机质成熟度根据对济阳坳陷732块样品的镜质体反射率（Ro）数据统计，发现济阳坳陷沙三段和沙四上亚段泥页岩的成熟度范围较宽（图4），Ro为0.35%~1.46%，泥页岩Ro随埋深的增加而增大，以Ro为0.5%为成熟门限，Ro为1.3%为高成熟门限，济阳坳陷大部分地区沙四段上亚段和沙三段下亚段泥页岩已进入成熟演化阶段，中部深埋的局部地区进入高成熟演化阶段。

综上所述，济阳坳陷沙四上亚段和沙三下亚段泥页岩主要以纹层状、层状页岩为主，东营、沾化和车镇凹陷沙三下亚段和沙四上亚段，以及惠民凹陷的沙三下亚段泥页岩厚度大、分布面积广、有机质丰度高、类型好，具有较高的可溶烃含量，成熟度主要处于成熟—高成熟演化阶段，具备形成页岩油气的物质基础。

图4　济阳坳陷泥页岩镜质体反射率随埋深变化

图5　济阳坳陷沙三下亚段、沙四上亚段泥页岩有机碳含量与可溶烃含量关系

3　页岩油地球化学评价

3.1页岩油评价标准

借鉴文献［6］的页岩油分级评价方法思路，将济阳坳陷沙三下亚段和沙四上亚段泥页岩的有机碳含量与氯仿沥青A含量、有机碳含量与溶解烃含量建立分级评价图版（图5），对于已进入成熟演化阶段的泥页岩，在相同有机碳含量的情况下，可溶烃含量高于低成熟演化阶段的泥页岩。从成熟阶段（Ro为0.5%~1.3%）泥页岩有机碳含量与溶解烃含量、氯仿沥青A含量的包络线（图5中绿线）关系来看，溶解烃含量、氯仿沥青A含量随有机碳含量的增加可明显分为3段（图5）：当有机碳含量低于1.0%时和高于2.0%时，溶解烃含量、氯仿沥青A含量呈缓慢上升趋势；当有机碳含量为1.0%~ 2.0%时，溶解烃含量、氯仿沥青A含量呈快速上升趋势，按卢双舫等利用有机碳含量为1.0%对应的溶解烃含量、氯仿沥青A含量包络线为分散资源与低效资源的界限（图5中红线），有机碳含量为2.0%对应的溶解烃含量和氯仿沥青A含量包络线中值为低效资源与富集资源的界限，划分济阳坳陷页岩油分级评价标准，其中稳定缓慢上升低值段为有机碳含量小于1.0%、溶解烃含量小于0.5mg/g，氯仿沥青A含量小于0.1%，表明页岩中有机质含量低，含油少，强吸附，欠饱和，难以开发，为分散资源，为Ⅲ级页岩油资源；快速上升段为有机碳含量1.0%~2.0%、溶解烃含量0.5~2.0mg/g、氯仿沥青A含量0.1%~0.4%，表明页岩中有机质含量和含油量快速增加，有待技术进步，或者与富集资源一起作为开发对象，为低效资源或潜在资源，属于Ⅱ级页岩油资源；稳定缓慢上升高值段为有机碳含量大于2.0%、溶解烃含量大于2.0mg/g、氯仿沥青A含量大于0.4%，表现为含油饱和，并已排出，为富集资源或饱和资源，属于Ⅰ级页岩油资源，这是目前页岩油气首选的勘探对象。本文所建立的济阳坳陷沙三下亚段、沙四上亚段泥页岩分级评价标准与中国东部其他部分陆相盆地泥页岩分级界限相比有一定差异，这可能受各套泥页岩的矿物组成、干酪根类型及生烃演化过程的差异性所致。

据上述济阳坳陷页岩油分级评价标准，东营凹陷沙四上亚段和沙三下亚段，沾化凹陷和车镇凹陷的沙三下亚段泥页岩均达到富集资源的标准，具有较好的页岩油勘探前景，是页岩油有利的勘探目标。

3.2页岩油富集门限

从济阳坳陷不同地区评价的页岩层系不同埋深泥页岩氯仿沥青A含量与有机碳含量的相关关系（图6，图7）发现，虽然不同凹陷不同层系泥页岩的氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值随埋深关系有一定差异性，但总体趋势均是随埋深的增加先增加然后降低，其中沙三下亚段车镇凹陷数据点较少，与相邻沾化凹陷数据点投在一张图上，惠民凹陷和车镇凹陷沙四上亚段泥页岩机碳含量较低，在此不作评价。对于页岩油而言，主要是如何界定泥页岩生成油满足自身吸附后而进入孔隙中形成游离相的界限。东营、沾化、车镇凹陷沙三下亚段泥页岩埋深大于3 000m，惠民凹陷沙三下亚段泥页岩埋深大于3 300m，各凹陷沙四上亚段泥页岩埋深大于2 500m，氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值随埋深增加迅速增大，二者的差异可能是由于沙三下亚段和沙四上亚段页岩沉积环境的差异而导致沉积有机质的化学组成和结构差异所引起的。咸水-半咸水环境的沙四上亚段页岩中的有机质以非共价键缔合结构为主，非共价键的键能较低，以这种形式结合的有机质容易发生断裂，有机质发生转化所需要的温度较低[7]，因此，沙四上亚段页岩进入大量生烃并进行排烃的深度大约在2 500m；而微咸水-淡水环境的沙三下亚段页岩中的有机质以共价键缔合结构为主，共价键的键能要高于非共价键，有机质发生转化所需要的温度也要相应较高。因而，东营、沾化、车镇凹陷沙三下亚段泥页岩进入大量生烃并进行排烃的深度大约在3 000m[8-10]，惠民凹陷沙三下亚段泥页岩大量生烃的深度为3 300m.

图6　济阳坳陷不同地区沙三下亚段泥页岩氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值与埋深关系

从济阳坳陷沙三下亚段和沙四上亚段不同地区泥页岩氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值随深度的变化特征看（图6，图7），在有机质成熟排烃以前，氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值变化趋势平缓，在进入排烃门限以后迅速增加，把排烃门限时的氯仿沥青A作为是页岩中有机质吸附能力的最大量，则沙三下亚段泥页岩氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值为0.23，而沙四上亚段泥页岩氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值约为0.24.这与文献［10］基于通过对北海和巴黎盆地的泥页岩样品用各演化阶段的氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值来评估干酪根的吸附能力，认为氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值为0.20可以作为其吸附界限值较接近，说明这一界限值可能是普遍的。鉴于惠民凹陷沙三下亚段泥页岩样品数据点相对较少，为便于区域性对济阳坳陷页岩油富集区进行评价，将3 000m和2 500m作为济阳坳陷沙三下亚段和沙四上亚段页岩油富集门限深度。

图7　济阳坳陷不同地区沙四上亚段泥页岩氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值与埋深关系

3.3页岩油富集区分布

根据建立的页岩油分级评价标准，把有机碳含量大于2.0%、溶解烃含量大于2.0mg/g和氯仿沥青A大于0.4%，沙三下亚段泥页岩埋深大于3 000m，沙四上亚段泥页岩埋深大于2 500m作为页岩油富集资源区划分标准，对济阳坳陷沙三下亚段和沙四上亚段泥页岩进行统计（表3），结果显示，沙四上亚段页岩油富集区主要分布在东营凹陷，面积达到2 000 km2以上，累计厚度为30~210m，页岩油富集区埋藏深度较大，油气演化程度较高、相对较高的气油比使流体黏度较小，同时还普遍发育有异常高压[4]，具备有利的油气赋存条件，具有很大的资源潜力；沙三下亚段页岩油的富集区分布广、厚度大，其中东营凹陷页岩油富集区面积达到1 546 km2，累计厚度为30~210m，沾化凹陷页岩油富集区面积达到856 km2，累计厚度为30~ 310m，均表现出很好的资源潜力，在车镇凹陷，页岩油富集区面积835 km2，累计厚度为30~90m，在惠民凹陷分布面积364 km2，厚度为30~210m.

表3　济阳坳陷页岩油富集区泥页岩分布面积

4　结论

（1）根据有机碳含量、溶解烃含量和氯仿沥青A含量将济阳坳陷页岩油资源按富集程度分为分散资源、低效资源和富集资源3级。

（2）济阳坳陷沙三下亚段和沙四上亚段页岩油富集门限深度分别为3 000m和2 500m，泥页岩吸附界限的氯仿沥青A含量与总有机碳含量比值分别为0.23和0.24.

（3）东营凹陷的沙三下亚段和沙四上亚段、沾化凹陷和车镇凹陷的沙三下亚段富含油泥页岩厚度大、面积广，是济阳坳陷良好的页岩油勘探目的层系。

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Geochem icalEvaluation ofShale Oil in Lower Es3and Upper Es4in Jiyang Depression LIZheng1,2,3,WANGXiuhong2,ZHURifang2,ZHAIZheng2

(1.State Key Laboratory ofOil&Gas ReservoirGeology and Exploitation,Chengdu University ofTechnology,Chengdu,Sichuan 601159, China;2.Research Institute ofExploration and Development,ShengliOilfield Company,Sinopec,Dongying,Shandong 257015,China; 3.ShengliOilfield Branch,Key Laboratory ofShale Oiland GasExploration and Development,Sinopec,Dongying,Shandong 257015,China)

Taking the shalemembers of Lower Es3and Upper Es4of the Paleogene in Jiyang depression as research subjects and starting from thehydrocarbon generation condition and oil⁃bearingproperty,the geochemicalcharacteristicsofthe shale oilsare evaluated.The results show that the shalemembers have favorable conditions forforming shale oil.This paperestablishes the grading evaluation criteria ofshale oil in terms oforganic carbon content,chloroform bitumen“A”contentand dissolved hydrocarbon content“S1”.Combined with the evolu⁃tion ofprofiles,itproposes the shalemembers’oil enrichment thresholds,and suggests that the shalemembers ofLowerEs3and UpperEs4in Dongying sag and LowerEs3in Zhanhua sag and Chezhen sag are favorable targetzonesforshale oilexploration in Jiyang depression.

BohaiBay basin;Jiyang depression;Shahejie formation;shale oil;oil⁃bearing property

TE125.2

A

1001-3873（2015）05-0510-05

10.7657/XJPG20150502

2015-04-13

2015-05-29

国家自然科学基金（41072096，41372129）；国家973项目（2014CB239100）；中国石化科技攻关项目（P14068）

李政（1975-），男，重庆人，高级工程师，博士研究生，石油地质，（Tel）13506368841（E-mail）lizheng151512@163.com.