升流式微氧生物膜反应器处理高氨氮低C/N比养猪废水的效能

王成，孟佳，李玖龄，李建政，赵贞



升流式微氧生物膜反应器处理高氨氮低C/N比养猪废水的效能

王成，孟佳，李玖龄，李建政，赵贞

（哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江 哈尔滨 150090）

针对高氨氮低C/N比干清粪养猪废水处理面临的脱氮问题，制作并运行了一种升流式微氧生物膜反应器（UMBR），考察了废水水质和由出水回流比调控的溶解氧（DO）对系统处理效能的影响。结果表明，将系统内DO控制在0.23～0.70 mg·L-1范围，不会对UMBR的COD去除率造成不良影响，而且能够保证的氧化效能。但DO为0.70 mg·L-1的微氧环境，会抑制厌氧氨氧化作用，降低系统的TN去除效能。在HRT 8 h、27℃和DO 0.40 mg·L-1的条件下，UMBR对和TN的去除负荷平均可达0.94和0.91 kg·m-3·d-1，COD去除负荷也能达到0.60 kg·m-3·d-1左右。分析认为，填料的布设及生物膜的着生，不仅保证了UMBR的微生物持有量，而且可为化能自养菌群、氨氮氧化菌群、自养反硝化菌群和异养反硝化菌群等微生物类群创造各自适宜的微环境，是系统保持污染物高效去除的生物学基础。

养猪废水；氨氮；总氮；低C/N比；微氧；生物膜；脱氮

引 言

随着规模化生猪养殖的快速发展，养猪废水的排放量大幅增加，威胁着受纳水体的生态平衡和人体健康[1]。养猪废水的水质因猪舍清粪方式的不同而呈现出很大差异[2]。其中，干清粪方式具有耗水量低、可回收粪肥等优点，在我国养猪行业得到了广泛应用[3-4]。干清粪养猪废水主要由猪舍冲洗水和尿液组成，其化学需氧量（COD）较其他清粪方式的养猪场废水低，但其氨氮（）浓度高，C/N比低[5]。如何更加经济有效地去除和总氮（TN），是干清粪养猪废水处理面临的主要问题[6]。

厌氧-好氧组合工艺具有适用性强、占地面积小、可同时脱氮除碳的特点，已被广泛应用于各类养猪废水的处理中[7-9]。然而，厌氧-好氧工艺也存在流程长、系统的运行管理相对复杂等不足，而且对于低C/N比废水的脱氮效能不够理想[10]。为了提高TN去除效率，一般需要设置物化脱氨预处理，或对生物脱氮系统进行补加碳源的操作，进一步延长了工艺流程，增加了系统的管理复杂性，也不可避免地增加了处理成本[11]。

微氧环境是介于好氧和厌氧之间的状态，系统中的溶解氧（DO）一般在0.3～1.0 mg·L-1之间[12]。在微氧状态下，由于DO梯度的存在，可以在污泥絮体或生物膜的表面和内部分别形成好氧和厌氧微环境，为COD去除、氧化和反硝化提供了必要的环境条件[13]。微氧生物处理技术还具有剩余污泥产量少、COD去除率高、抗冲击负荷能力强、运行费用低等优点，在城市污水处理领域得到了较为广泛的研究[14-15]。但利用其处理高氨氮低C/N比废水的研究还鲜有报道[12]。

前期研究中，以微氧生物处理理论为指导，设计制作了升流式微氧生物膜反应器（upflow microaerobic biofilm reactor，UMBR），用于干清粪养猪废水的处理。经过181 d的运行，UMBR成功启动。为了解UMBR的运行特性，本文进一步考察了废水水质和由出水回流比调控的DO对系统处理效能的影响，以期为微氧生物处理系统的运行控制提供技术指导。

1 材料与方法

1.1 微氧处理系统

图1所示为养猪废水微氧处理系统的示意图。其中，UMBR由有机玻璃制成，高0.5 m，有效容积为4.9 L，底部设有一个0.5 L的圆锥体，并连接进水阀和出水回流阀。反应器顶部设有一个3 L的固-液-气三相分离器，尾气从顶部的出气孔排出。从三相分离器底部开始向下每100 mm设有一个取样口。废水由蠕动泵从反应器底部流入，出水经反应器顶部的溢流堰收集并排入容积为10 L的蓄水箱。蓄水箱由一隔板一分为二，一部分外排，一部分用于回流。用于回流的废水经曝气后由蠕动泵泵回反应器。反应器内的DO由在线溶解氧仪检测并用于控制回流废水的曝气量，并通过回流比的调控将反应系统内的DO控制在1.0 mg·L-1以下。反 应器外壁缠绕电热丝，并通过温控仪将系统的反应温度控制在（27±1）℃。在UMBR中，布设有PVC填料，规格为16×10 mm，层高200 mm，自然堆积孔隙率为95%左右。

图1 UMBR装置图

1.2 试验用水

干清粪养猪废水取自哈尔滨某种猪场，水质随季节变化波动较大，平均水质如表1所示。干清粪废水是一种典型的高氨氮、低C/N比有机废水，其TN主要由组成，如何更加经济有效地去除和TN是这类废水处理的难点。

表1 UMBR运行阶段的水质及控制参数

① In terms of COD/TN. ② the average TN loading rate. ③ the average organic loading rate in terms of COD. ④ the average dissolved oxygen in the system.

1.3 UMBR的控制运行

UMBR在前期已经运行了181 d，在HRT 8 h、32℃、出水回流比为45:1，以及进水COD、、TN、pH分别为125、110、140 mg·L-1和7.6的条件下达到了稳定运行状态，其COD、、TN和TP的去除率分别平均为75%、45%、49%和49%。PVC填料表面着生有灰黑色的生物膜，填料床中还夹杂有一定量的悬浮态污泥。在此基础上，维持UMBR的HRT 8.0 h不变，将系统内温度由前期的32℃下调为27℃继续运行79 d，并按照水质和系统内的DO将其分为3个运行阶段，各阶段的运行控制条件及进水水质如表1所示。其中，第1运行阶段（第1～第31 d）的出水回流比为45:1，将系统内的DO控制在0.70 mg·L-1左右，反应器的TN负荷（NLR）和有机负荷（OLR）分别为0.68和0.51 kg·m-3·d-1；第2阶段（第32～第55 d）将回流比降低为35:1，使系统内的DO维持在0.40 mg·L-1左右，NLR和OLR分别为0.92和0.82 kg·m-3·d-1；第3阶段（第56～第79 d）的回流比和系统内的DO分别为30:1和0.23 mg·L-1左 右，NLR和OLR分别为0.89和0.85 kg·m-3·d-1。将系统内的温度由32℃下调为27℃，主要是为了考察UMBR在更低温度下的脱氮效能，以减少运行的能量投入，降低处理成本。

1.4 分析方法

依照水质检测标准方法[16]，生物量（MLSS和MLVSS）、COD、、、和TP分别采用恒重法、重铬酸钾法、纳氏试剂光度法、-(1-萘)-乙二胺光度法、麝香草酚法和钼酸铵分光光度法进行检测。其中，TN以、、三者之和计[6]。DO和pH分别由溶解氧测定仪（Taiwan Hengxin，AZ 8403）和pH计（Switzerland Mettler Toledo，DELTA320）进行测定。

2 结果与讨论

2.1 COD的去除

由于温度从32℃降低为27℃的变化，UMBR对COD的去除在运行第1阶段的初期有明显下降（图2）。随着运行时间的延续，系统对COD的去除率在波动中逐渐回升。自第23 d后，系统的COD去除率相对稳定在36.3%。在运行的第2阶段，由于出水回流比由第1阶段的45:1降低到了35:1，尽管UMBR的OLR从0.51提高到了0.82 kg·m-3·d-1，但其COD去除率较第1阶段有显著提高。在第2阶段的稳定运行期（第42～第55 d），其COD平均去除率达到了73.5%。当UMBR在回流比为30:1的第3运行阶段再次达到相对稳定时（第71～第79 d），其COD去除率仍有一定提高，平均为76.4%。由表1可知，出水回流比的降低，显著改变了系统内的DO水平，但在DO 0.23～0.70 mg·L-1范围，并未对UMBR的COD去除率造成不良影响。

图2 UMBR对COD的去除

尽管UMBR的出水回流比始终维持在不小于30:1的水平，填料的布设和生物膜的着生为系统持有较高的生物量提供了保障。生物量检测结果表明，随着运行时间的延续，UMBR系统内的生物量也逐渐升高。尽管阶段1的回流比较高（为45:1），但其COD去除负荷较低，使生物量增长缓慢，在稳定运行阶段，混合液挥发性悬浮固体浓度（MLVSS）仅为2.37 g·L-1，MLVSS/MLSS为0.55。在阶段2和阶段3，由于OLR的提高，系统内的MLVSS分别增加到3.10和3.21 g·L-1，其MLVSS/MLSS分别为0.59和0.62。生物量和污泥活性的提高为系统高效去除污染物奠定了生物学基础[11,17]。

由图2所示的结果可以计算出，UMBR在第1、第2和第3阶段稳定期的出水COD浓度分别平均为87、72和73 mg·L-1，去除负荷分别为0.16、0.60和0.54 kg·m-3·d-1。良好的COD去除率为系统中的氧化提供了保障[18]。如图3所示，由于温度从32℃降低为27℃的变化，UMBR在第1运行阶段初期的去除率很低，但随着运行时间的延续迅速提升。在该阶段的最后9 d（第23～第31 d），UMBR的去除率稳定在94.3%左右。当进水浓度在第2运行阶段提高到306.1 mg·L-1时，给系统的去除能力造成了一定冲击，但很快得以恢复，并在第42～第55 d保持在了93.1%左右。在第3运行阶段稳定期（第71～第79 d）达到了96.4%，平均出水浓度仅为9.1 mg·L-1，远低于畜禽养殖废水排放标准（GB 18596—2001）要求的80 mg·L-1 [19]。UMBR在第1、第2和第3阶段稳定期的去除负荷分别达到了0.59、0.94和0.72 kg·m-3·d-1左右。可见，DO为0.23～0.70 mg·L-1的微氧环境，不仅可以有效去除干清粪养猪废水的COD，也能保证的氧化效能。

图3 UMBR对氨氮的去除

2.3 TN的去除

图4 UMBR对TN的去除(a)及(b)和pH(c)的变化

在有机碳源相对充足的厌氧环境中，TN的去除主要是通过硝化反硝化途径和短程硝化反硝化途径得以实现[21]。理论上，还原为N2所需的COD去除/TN去除比为2.86，而还原为N2时则为1.71[22]。而对于COD/TN比不足1的干清粪养猪废水，用于异养反硝化的碳源显然不足，因此可能存在其他脱氮途径，如短程硝化反硝化和厌氧氨氧化（anammox）等[12]。在UMBR运行的第1阶段，进水COD只有171 mg·L-1，平均COD/TN仅为0.75（表1），甚至不能满足短程硝化反硝化的需求。如图4(b)所示，在UMBR运行的第1阶段，系统内有明显的积累现象，在该阶段的最后9 d（第23～第31 d），其平均浓度达到了56.6 mg·L-1，而平均浓度仅有0.4 mg·L-1。这一结果说明，DO为0.70 mg·L-1的微氧环境，不仅能够满足氧化对氧气的需求，而且能将这一氧化过程控制在亚硝酸盐阶段。而碳源的不足则严重制约了系统的异养反硝化脱氮作用，进而导致了的积累和较低的COD去除效率。因为anammox会消耗大量的，所以系统内的积累同时也说明DO为0.70 mg·L-1的微氧环境对anammox菌群具有显著的抑制作用，而这种抑制作用则有可能通过降低出水回流比减少系统内的DO而实现[23]。的氧化会导致系统的pH降低[图4(c)]，但在第23 d以后的运行中，系统内的pH始终维持在7.8左右，为参与氮素转化的氨氧化菌群、反硝化菌群和厌氧氨氧化菌群等主要功能微生物类群的活性发挥提供了适宜的环境条件[24]。

当进水回流比在第2和第3阶段降低到35:1以下时，UMBR内的DO迅速减少到0.4 mg·L-1以下。DO的降低严重制约了的氧化（图3），致使在阶段2的运行初期大幅减少[图4(b)]，系统的出水pH因此而升高[图4(c)]。浓度的提高，以及填料表面生物膜层存在的DO梯度，为anammox菌群的生存提供了较为理想的厌氧环境[25]。因此，在UMBR进入第2运行阶段后，系统内的迅速降低到了20 mg·L-1以下[图4(b)]，系统的TN去除率也随之大幅提升[图4(a)]。而进水COD/TN比的增加（表1），也在一定程度上强化了异养反硝化脱氮，为系统维持高TN去除率发挥了更大作用[22]。如上结果说明，通过回流比将UMBR内的DO控制在0.4 mg·L-1以下，可以达到较为理想的脱氮效果，同时也可降低处理成本。

2.4 TP的去除

经检测，在第1、第2和第3阶段末期，UMBR内的MLVSS分别2.37、3.10和3.21 g·L-1。而生物量的增加，使UMBR系统呈现出一定的TP去除能力[26]。如图5所示，即便是在第1、第2和第3阶段的末期，UMBR也保持了一定的TP去除率，分别为55.6%、56.1%和57.4%左右，出水TP浓度分别平均为7.58、7.86、8.40 mg·L-1，基本达到畜禽养殖业污染物排放标准（GB 18596—2001）。值得注意的是，在为期79 d的运行中，除了生物量分析需要从反应器中采集少量生物膜和悬浮污泥样品外，并无其他排泥操作，UMBR在运行相对稳定的各阶段末期仍然表现出的TP去除效果，可能与较高的出水回流比有关。分析认为，在出水回流比不小于30:1的条件下，反应器的混合液处于完全混合状态，尽管反应器上部设置了气-液-固三相分离装置，仍难免有游离微生物随水排出系统，使活性污泥处于持续生长状态，成为UMBR除磷的重要途径[27]。

图5 UMBR对TP的去除

3 结 论

（1）UMBR微氧处理系统对高氨氮低C/N比干清粪养猪废水中的COD、、TN和TP都有良好的去除效果，在HRT 8 h、27℃和出水回流比不小于30:1的条件下，这些污染物在出水中的浓度均能满足畜禽养殖业污染物排放标准（GB 18596—2001）的要求。

（2）以35:1的出水回流比将系统内的DO控制在0.40 mg·L-1左右，UMBR对和TN的去除负荷平均可达0.94和0.91 kg·m-3·d-1。

（3）填料的布设及其着生的生物膜，不仅保证了UMBR的微生物持有量，而且可为化能自养菌群、氨氮氧化菌群、自养反硝化菌群和异养反硝化菌群等微生物类群创造各自适宜的微环境，是系统保持污染物高效去除的生物学基础。有关UMBR系统的微生物群落结构和功能菌群与其污染物去除效能的关系，仍需进一步研究。

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Pollutant removal efficiency in upflow microaerobic biofilm reactor treating manure-free piggery wastewater with low COD/TN ratio and high

WANG Cheng, MENG Jia, LI Jiuling, LI Jianzheng, ZHAO Zhen

(State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, Heilongjiang, China)

Nitrogen removal from manure-free piggery wastewater (MFPW) with highand low C/N ratio is a great challenge. A novel upflow microaerobic biofilm reactor (UMBR) was constructed to treat the MFPW in the present research. The reactor was operated at 27℃ and a hydraulic retention time of 8.0 h, in which the dissolved oxygen (DO) was less than 1.0 mg·L-1controlled by refluxing aerated effluent with the reflux ratio decreased from 45:1 to 30:1 by stages. During the 79-day operation, the effect of wastewater characteristics and DO concentration on the UMBR’ performance was investigated. The results showed that the internal DO decreased from 0.70 to 0.23 mg·L-1following the decrease of reflux ratio from 45:1 to 30:1 by stages, and no negative impact on COD removal was found with a welloxidation. But the anaerobic ammonium oxidation would be inhibited by a DO above 0.70 mg·L-1, resulting in a decrease in TN removal. Fed with raw MFPW characterized by a COD,and TN of 271, 336.7 and 337.4 mg·L-1with the DO 0.40 mg·L-1and the reflux ratio 35:1, the average pollutant removal load reached 0.60, 0.94 and 0.91 kg·m-3·d-1, respectively. Though the COD/TN in the feed averaged 0.8, a removal ofand TN as high as 93.1% and 89.9% was obtained, respectively. Obviously, the filler allowed more activated sludge to grow as biofilm in the UMBR and could construct suitable microenvironments for chemoheterotrophic bacteria, ammonia oxidizing bacteria, autotrophic and heterotrophic denitrifiers, separately. The diversity of physiological groups of bacteria laid the foundation for the excellent pollutant removal in the microaerabic process.

piggery wastewater; ammonium; total nitrogen; low C/N ratio; microaerobic; biofilm; nitrogen removal

X 703.1

10.11949/j.issn.0438-1157.20160442

国家水体污染控制与治理科技重大专项项目(2013ZX07201007)；黑龙江省应用技术研究与开发计划项目(GC13C303)。

date: 2016-04-07.

Prof. LI Jianzheng, ljz6677@163.com

supported by the Major Science and Technology Program of Water Pollution Control and Treatment (2013ZX07201007) and the Science and Technology Department of Heilongjiang Province (GC13C303).

A

0438—1157（2016）09—3895—07

2016-04-07收到初稿，2016-05-10收到修改稿。

联系人：李建政。第一作者：王成（1991—），男，硕士研究生。