零价铁在水污染治理中的应用研究进展

林龙利，刘国光，杨敏建，颜　勇，陈顺红，李善鹏

（1.贵州工程应用技术学院化学工程学院，贵州毕节551700；2.广东工业大学环境科学与工程学院，广东广州510006）

零价铁在水污染治理中的应用研究进展

林龙利1，刘国光2，杨敏建1，颜勇1，陈顺红1，李善鹏1

（1.贵州工程应用技术学院化学工程学院，贵州毕节551700；2.广东工业大学环境科学与工程学院，广东广州510006）

零价铁（Fe0）处理水体中的污染物是一种经济高效的新技术，针对高浓度含重金属离子和难降解有机污染物废水，Fe0及其组合工艺具有广阔的应用前景。综述了Fe0技术处理废水的最新研究进展，分析了其去除水体中污染物的反应机理，详细介绍了基于Fe0技术改进的研究及应用的情况，指出了其在废水处理中面临的问题并展望了今后的研究方向。

零价铁；吸附还原；污染治理

铁元素在自然界储量丰富，零价铁（Fe0）化学性质活泼，还原性强，能与许多有机污染物和无机污染物发生反应，可以降解水体中溶解的有机污染物、重金属离子和无机阴离子等，工艺简单、处理效果好；同时，Fe0价格较低且易获得，使用方便，可以粉末、颗粒状、胶状、网状等不同的形状应用，其氧化产物在水中的溶解度小，不易形成二次污染；并且Fe0还原技术反应条件温和，无需外加动力，形式多样，有铁粉、铁屑、纳米Fe0和改性Fe0等形式。基于Fe0的吸附还原技术对于处理含高浓度的重金属废水和难降解有机污染物废水具有独特的优势，其已成为环境污染治理和修复的一项新技术。

1　　Fe0去除水体中重金属离子的研究

利用Fe0去除含重金属离子的废水一直是非常热门的研究领域。处理效果较好的重金属离子有：Zn2+、Cd2+、Co2+、Cu2+、Ag+、Hg2+、Ni2+、Pb2+、Cr6+、TcO4-等。但金属离子不同，去除的主要作用机理会有所不同。

1.1直接还原法去除重金属离子

Fe0直接还原热力学上可行的金属离子，理论认为任何一种金属离子，只要其还原电位比Fe2+/Fe（-0.44 V）更正，就有可能在Fe0表面得到电子而被还原，还原为相应的金属单质或低价态的金属离子，如Au3+、Cr6+、Hg2+、U6+、Ag+、Cu2+等，从而使其浓度降低或从溶液中除去，与此同时Fe0被氧化。D.Karabelli等〔1〕通过实验证明Fe0去除初始质量浓度为200mg/L的Cu2+，Cu2+被还原为Cu和Cu2O；Fe0还原去除水体中的Hg2+和Ag+，反应后Fe0表面有Hg和Ag单质存在〔2-3〕。

1.2铁的氢氧化物吸附包夹去除重金属离子

对于还原电位比Fe2+/Fe更负的离子，如Ba2+、Zn2+，Fe0不能直接还原。这些离子的去除主要是通过吸附，Fe0的腐蚀过程中会产生Fe（OH）2、Fe（OH）3、Fe（OH）2+、Fe（OH）+的絮状沉淀，吸附重金属离子，从而降低其浓度。有研究证明Fe0对Ba2+的去除是由纳米铁吸附Ba2+引起的〔4〕；Fe0去除水体中的Zn2+，去除率达到90%以上，对反应后的固体通过XPS分析可知，锌以Zn2+的形式存在〔2〕。

对于还原电位介于以上两类原子之间的金属离子，如Ni2+、Pb2+，对其去除的主要作用机制随环境条件的变化而变化。一方面，Fe0直接还原这些离子，同时Fe0颗粒可能在溶液中与其他颗粒由于存在电位差而形成无数个微小的原电池，铁充当原电池的阳极，其电极反应的产物中新生态［H］参与反应，使废水中金属离子发生还原作用而去除；另一方面，由于这类金属离子被还原的反应驱动力小，反应速率慢，溶液中可能也会发生产生氢氧化物沉淀的反应，从而降低其浓度。Xiaoqin Li等〔5〕的研究表明，Fe0对水体中的Ni2+有较强的去除，其中部分Ni2+被还原为Ni单质，部分形成Ni（OH）2的沉淀；Pb2+能被Fe0还原为零价Pb，也有部分Pb2+形成Pb（OH）2沉淀〔6-7〕。

1.3共沉淀去除重金属离子

对于还原电位接近-0.44V的金属离子，如Cd2+、Co2+，这类离子的电位比-0.44 V稍正一些，热力学上Fe0对它们直接还原可行，但由于反应驱动力小，反应速率慢，动力学上往往认为不可行。这类离子的主要去除机制是通过铁腐蚀产物（ICPs）的共沉淀作用，也会通过形成氢氧化物的沉淀而去除。Xiaoqin Li等〔2〕利用Fe0去除水体中的Cd2+，去除率达到80%以上，反应后通过XPS分析，镉均以Cd2+的形式吸附在固体表面；C.Üzüm等〔8-9〕研究Fe0去除水体中的Co2+，结果表明，Co2+的去除是通过生成Co（OH）2的沉淀而去除。

但目前的研究结果仍具有一定的离散性，例如同样对水体中砷的去除，有研究者〔10-11〕认为，Fe0是通过吸附和ICPs共沉淀作用来去除水体中的砷；另有研究者〔12〕认为Fe0表面同时存在氧化还原反应，核部的还原性Fe0使As3+还原为As0，而表面的Fe3+使As3+氧化为As5+。这大概是去除的主要作用机理不但随金属离子的种类不同而变化，而且随环境条件的变化而变化。

实际废水情况更为复杂，废水中往往共存大量的其他物质，这些物质的存在以及它们的浓度变化对Fe0还原体系的整体处理效果产生影响，这样导致大多数时候不仅仅是一种机制，还可能是两种或两种以上机制共同作用的结果，不过目前在这些方面的研究还不够系统和成熟。如废水中共存的胡敏酸、Cl-能影响Fe0对Hg2+的去除〔13〕；HCO3-和Ca2+影响Fe0对U6+的去除〔14〕；而Pb2+和Cr6+共存时，则会互相影响Fe0的去除效果〔15〕。

1.4纳米Fe0去除重金属离子的动力学研究

在动力学方面，金属离子的还原速率，受到还原驱动力控制。以Fe0修复重金属铬铅复合污染水体为例，在相同的反应条件下，Fe0对Cr6+的去除率要高于Pb2+〔15〕，这是因为Fe0还原前者的驱动力要大于后者。

而金属离子还原的驱动力与其浓度有关，一般遵循一级或准一级动力学。研究〔16-18〕证明，Fe0去除As3+、Cr6+、U6+的反应均符合准一级动力学方程；即使Fe0处理铬铅的复合污染时，反应也符合准一级动力学模型〔15〕。

2　　Fe0去除水体中有机污染物的研究

Fe0降解有机污染物的机理在于它的还原性，可以将吸附在Fe0表面的氧化性较强的某些有机物还原。目前国内外在该领域开展了很多研究工作，但关于Fe0降解有机物的机制、反应产物和反应途径等，目前国际上仍存有较大的争议。一般认为污染物首先通过吸附从溶液中转移到Fe0表面，随后与Fe0以3种作用机制而被去除。

2.1Fe0表面的直接反应

污染物与Fe0表面接触，Fe0表面的电子转移到有机物上使之还原。周庆等〔19〕利用Fe0处理染料废水，在偏酸性条件下，Fe0能够直接将染料等含氮有机物还原为氨基有机物；用Fe0降解三氯乙烯（TCE）和四氯化碳，发现有机物主要是直接接受Fe0释放的电子，脱去氯形成联苯〔20〕；用Fe0去除多氯联苯，也是多氯联苯直接接受了Fe0释放的电子后脱去氯，而后形成联苯〔21〕。

2.2Fe0的腐蚀产物Fe2+的还原作用

虽然水中游离的Fe2+还原能力很弱，但吸附在氧化物层上的能够作为还原剂与污染物反应，其还原能力有时比Fe0更强；此外与水中有机物结合后的也具有较强的还原能力〔22〕。如Fe0在适当的条件下与染料溶液接触时，Fe0还原产物中新生态的Fe2+可破坏染料的发色或助色基，使之断链，失去发色能力〔23〕。

2.3Fe0腐蚀过程产生氢的还原作用

由H+和H2O在Fe0表面接受电子产生新生态［H］而发生还原反应。Fe0可以和水中的氢离子反应生成氢气，此反应的氧化还原电位为-0.44 V，低于大多数卤代烃获得电子还原脱卤的反应电位，氧化还原得以发生，卤代烃还原脱卤而降解〔24〕。

2.4纳米Fe0去除有机污染物的动力学研究

在动力学方面，Fe0降解有机物的反应一般遵循一级或准一级动力学，降解反应的速率与有机体的分子结构有关。卤代芳烃的降解速率随卤原子数增多而降低，相同取代基在苯环上的取代位置不同对还原率的影响不大〔25〕；但Fe0降解多氯联苯（PCBs）情况又不一样，PCBs上氯的位置不同，其还原阻力也不同，还原阻力对位＞间位＞邻位，所以对位和间位取代的降解速率要大于邻位取代〔26〕；然而，卤代烷烃的降解速率与含氯原子数目成正相关，如果氯原子聚集在一个碳原子上时其还原脱氯速率将更快〔27〕；氯化度是判断其降解速率的一个重要因素，高氯化度有利于快速还原〔28〕，随后更多学者的研究成果证明了这种观点〔29〕。而卤代烯烃，氯代程度相同时烯烃脱氯还原速率劣于烷烃〔29〕；氯代烯烃的反应活性随氯化度的增加反而降低，例如氯乙烯（VC）＞二氯乙烯（DCE）＞三氯乙烯（TCE）＞四氯乙烯（PCE）〔30〕。

实际上，许多有毒有机污染物（例如偶氮染料、硝基芳香族化合物等），其电负性强难以被Fe0完全降解〔31〕，但这并不影响Fe0成为难降解废水处理中一项非常有应用前景的新技术。这是因为，第一，Fe0可以大幅度提高难降解工业废水的可生化性，便于后续生化处理〔32-33〕。其次，Fe0的腐蚀产物Fe2+和Fe3+的水解过程中产生大量的羟基络合物，具有较强的絮凝作用，这样既有利于强化体系的絮凝处理效果而对污染物进行直接沉淀，还能改善后续生物处理中活性污泥的SVI指数，提高其沉降效果〔22〕。第三，Fe0能够催化过二硫酸盐（PS），使其产生强氧化性的SO4-·，降解水体中硝基苯〔34〕、苯胺〔35〕等难降解有机污染物；也能强化其他工艺的效果，如在SBBR工艺中添加Fe0，能使CODCr、NH3-N的去除率分别提高10.2%、47.1%〔36〕；在厌氧的UASB反应器中内置Fe0床能提高染料废水的脱色效果〔37〕。

3　基于Fe0的技术改进研究

Fe0还原技术具有一些独特的优势，目前在处理含重金属和有机污染物废水方面的应用研究极为广泛，但此项技术离大规模工业化应用还有很远的距离，其原因有：（1）Fe0颗粒间存在范德华力和磁性引力，在水体中易引起团聚现象；（2）由于Fe0还原性强，性质不稳定，在空气中易被氧化，表面生成铁氧化物膜，从而失去活性；（3）在酸性条件下处理污染物的效果较理想，而在偏碱性条件下处理效果欠佳；（4）难以回收和重复利用。为改善在空气中的稳定性、防止在水体中团聚，提高机械强度和耐磨性，增加反应速率，拓宽pH范围，有必要对其进行技术改进。目前国内外在该领域都开展了很多研究工作，研究主要集中在4个方面。

3.1金属修饰

在Fe0表面加入另一种金属（如Ni、Pd、Pt等）与其形成双金属，形成纳米Fe0核-贵金属壳的结构，具有稳定的热力学性质，防止了其氧化。目前见报道的体系有Au/Fe、Pt/Fe、Co/Fe、Cu/Fe、Ni/Fe、Pd/Fe和Ag/Fe等，大部分双金属体系相对于单独的Fe0体系能较大程度地增加反应速率。一方面，由于过渡金属有空轨道，能与有机物形成络合物，降低了反应的活化能，从而提高反应速率〔22〕；另一方面，由于Pd等金属本身都是良好的加氢催化剂，能收集铁腐蚀产生的氢气，强化Fe0的还原性〔38〕。再有，贵金属均匀附着在Fe0表面可以形成众多的微型原电池，例如制备出的Ni/Fe双金属材料能成功应用于TCE〔39〕和盐酸环丙沙星〔40〕的降解。

3.2固体负载

以某种材料为载体，将纳米铁均匀分散负载于该材料表面而制得复合材料。目前，对负载材料的研究较多集中在活性炭、黏土、膨润土以及高岭土等。这种结构能增大Fe0与污染物质接触的总面积，有利于水体中污染物的吸附还原，还可以防止其自聚，增强Fe0的分散性和化学稳定性〔6，41-43〕。

3.3表面改性

在纳米铁的制备过程中添加一些高分子、表面带有较多电荷的物质，对Fe0颗粒表面进行物理改性。这样既可以实现它在空气中的稳定保存，又可以通过静电斥力或空间位阻作用阻止其在水体中发生团聚，改善其在水体中的分散性能，有效避免沉淀絮体在纳米铁颗粒表面形成钝化层。目前已有大量的关于阻止Fe0粒子团聚技术的报道，如添加聚乙烯吡咯烷酮对纳米铁进行表面物理改性，可以达到改善其在水溶液中分散性的目的〔44〕；以壳聚糖为稳定剂能很好地稳定纳米铁，提高Fe0的反应活性和抗氧化性，虽经较长时间暴露在空气中，Fe0仍然具有很高的活性〔45〕；以琼脂、羧甲基纤维素钠和水溶性淀粉为表面修饰剂，利用流变相法制备包裹型纳米Fe0，结果表明，材料颗粒分布均匀，有较好的分散性能，且具有一定的抗氧化性能〔23〕；利用玉米油和失水山梨醇三油酸酯将纳米Fe0制成水包油型材料用于降解TCE，取得了良好的效果〔46〕。

3.4Fe0与其他技术的联用

与其他技术联用是改进Fe0的一个重要途径。针对Fe0不能将污染物完全矿化为无机物，而且降解过程中可能会产生一些有毒的中间产物的问题，研究者开展了大量Fe0与复合金属、超声波与生物处理技术结合的实验探索。肖利平等〔47〕研究发现Fe0协同荧光假单胞菌能较好地对偶氮染料（直接耐晒黑）进行脱色。Fe0与Fenton法联用可处理含TNT废水〔48〕。利用UV/Fenton协同Fe0处理染料废水，发现联用技术比单独体系对染料废水的脱色速率更快，TOC的去除率更高〔49〕，硫酸盐还原菌协同Fe0处理含U6+、SO42-废水，去除率分别可达99.4%、86.2%〔50〕，碳协同Fe0处理含Cr6+废水，在实验条件下，Cr6+的去除率可达99%〔51〕。

4　问题和展望

在能耗上、处理效率和二次污染等方面，Fe0去除水体中重金属离子和有机污染物，显示了其独特的优势。但目前欧美地区Fe0技术应用均受到钝化问题的严重影响，国内对它的研究大多还停留在实验室水平，离大规模工业化应用还有距离，究其原因：

（1）Fe0还原降解技术在实际应用上容易失活、堵塞和钝化，从而导致反应活性降低或反应停止，其有效性和可持续利用性需进一步探索。

（2）Fe0降解有机污染物的机理尚不十分明确，有机污染物结构不同，降解机理和途径就会有差异，降解过程中可能会产生许多毒性更大的中间产物，其安全性、毒性需要深入研究。

（3）Fe0降解污染物的最佳反应参数，实际废水中共存的其他杂质的影响机制，以及它们对降解效果、反应速率和处理持久性的影响也需要更多的研究。

（4）Fe0一般难将污染物完全矿化为无机物，需要与其他工艺联用，组合方式、处理效果、运行费用和维护成本对Fe0还原技术的深化和推广上都具有重要的现实意义，这也需要更多的研究来推动该技术的发展和成熟。

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Research progress in the app lication of Fe0to water pollution control

Lin Longli1，Liu Guoguang2，YangMinjian1，Yan Yong1，Chen Shunhong1，LiShanpeng1
（1.College ofChemicalEngineering，Guizhou University of Engineering and Science Applied Technology，Bijie551700，China；2.Faculty of Environmental Scienceand Engineering，Guangdong University of Technology，Guangzhou 510006，China）

Fe0used for treating the pollutants in water bodies is a kind of newly-developed economic and efficient technique.Aiming at thewastewater containing highly concentrated heavymetallic ionsand refractory organic pollutants，Fe0and its combined processeshave broad application prospects.Recent research progress in Fe0used for the treatmentofwastewater issummarized.The reactionmechanismsof removing pollutants from waterbodiesare analyzed.The improvement research on Fe0technique and itsapplication situation are introduced in detail.The problems confronted inwastewater treatmentare pointed outand future research directionsare predicted.

zero-valent iron；adsorption and reduction；pollution control

X703.3；X52

A

1005-829X（2016）03-0006-05

贵州省科学技术基金（黔科合J字［2013］2005号）；贵州省高校优秀科技创新人才支持计划（黔教合KY字［2013］150）；毕节学院高层次人才科学研究项目（院科合字G2013005号）；贵州省普通高等学校煤化工过程装备与控制创新团队（黔教合人才团队字［2015］73）

林龙利（1974—），博士，副教授。通讯联系人：林龙利，电话：18798314140，E-mail：dgwhlin@126.com。

2016-01-04（修改稿）