不同流态和基质对人工湿地污染物去除及温室气体排放的影响研究

殷　楠，王靖雯，彭秋怡，李春杰

(上海交通大学环境科学与工程学院，上海 200240)



不同流态和基质对人工湿地污染物去除及温室气体排放的影响研究

殷楠，王靖雯，彭秋怡，李春杰

(上海交通大学环境科学与工程学院，上海 200240)

摘要：为研究流态和基质对人工湿地生态系统功能的影响，分别利用水平推流砾石潜流湿地、水平推流陶粒潜流湿地、水平折流砾石潜流湿地、上下折流砾石潜流湿地4种人工湿地装置处理低污染水，考察不同流态和基质对人工湿地污染物去除及温室气体排放的影响。结果表明：上下折流砾石潜流湿地对污染物的处理效果最好，对CODMn、TP、TN、NO3-N、NH4-N的去除率分别达到20.78%、42.47%、28.9%、32.72%和52.92%，并且该湿地的CO2和N2O排放通量最大，分别为409.3 mg/(m2·h)和20.3 mg/(m2·h)，水平折流砾石潜流湿地的CH4排放通量最大，为0.80 mg/(m2·h)，说明流态对人工湿地污染物的处理效率及温室气体排放具有重要影响，采用上下折流流态的人工湿地具有更高的污染物处理效率及温室气体排放通量;水平推流陶粒人工湿地对CODMn、TP和-N的去除率分别为24.39%、29.44%和22.39%，高于水平推流砾石人工湿地的去除率(14.71%、37.19%和12.23%)，说明相比砾石，以陶粒作为基质的人工期湿地具有更高的污染物处理能力。

关键词：人工湿地；流态；基质；污水处理；温室气体

人工湿地作为20世纪70年代发展起来的一种新型污水生态处理技术，在处理低污染水方面具有巨大潜力和优势，因此近年来在世界各地的生态水处理方面得到了广泛的应用[1-2]。但人工湿地在运行过程中会排放温室气体，主要为CO2、CH4和N2O。大气中的CO2、CH4和N2O被公认为是最重要的温室气体，大气中温室气体的增加能够导致全球气温升高，进而破坏地球生态平衡。湿地是全球生态系统中与温室气体排放密切相关的重要生态系统之一，尽管湿地面积仅占全球陆地总面积的5%，但其N2O和CH4排放量分别占目前全球年排放总量的20%和25%。近年来关于天然湿地温室气体排放的研究已经很多，但针对不同类型人工湿地的温室气体排放的研究却很少。本文利用4种不同的人工湿地处理低污染水，对其处理效率及温室气体排放进行研究，探讨污染物的处理效率和温室气体排放与人工湿地流态和基质种类之间的关系。

1材料与方法

1.1试验装置与运行

本试验通过填充不同基质、采用不同水流流态的水平潜流人工湿地装置处理低污染水，将人工湿地分为水平推流砾石潜流湿地、水平推流陶粒潜流湿地、水平折流砾石潜流湿地、上下折流砾石潜流湿地4种，在测定人工湿地装置出水水质的同时分析其产生的温室气体CO2、CH4和N2O的排放通量。人工湿地装置的结构如图1和图2所示，其设计及运行参数见表1。4种人工湿地装置的进水均为上海交通大学闵行校区三号河天然水体，进水水质见表2。人工湿地装置于2013年4月启动，采用连续运行的方式，设计水力负荷为0.5m3/m2·d，均种植空心菜，其幼苗于2013年4月末栽种，种植密度为80株/m2。

图1　人工湿地装置结构图(单位：m)Fig.1　The structure of constructed wetlands

1.2样品的采集与检测

水质监测从2013年4月8日开始，每10d采样1次，采样后立即进行检测。分析指标包括高锰酸盐指数(CODMn)、TN、NO3-N、NH4-N、TP，各指标均按照《水与废水检测分析方法》进行测定。

人工湿地的温室气体CO2、CH4、N2O采用静态暗箱法采集。气体采集箱(静态箱)长宽高尺寸为0.8m×0.4m×0.5m，采用有机玻璃制成，四周和顶部覆以绝热材料和反光铝箔，以保证其隔热性；箱内装有2个空气搅拌风扇，使箱内气体混合均匀；箱体上方可插入温度计，用来测量箱内气温；箱体顶部设计有采气孔和气压平衡管。人工湿地装置箱体上部外边缘有一圈凹槽，需要收集气体时将静态箱固定在凹槽中，并用水封。气体采集箱的结构计详见图3。

图2　人工湿地装置示意图(单位：m)Fig.2　Schematic diagram of the constructed wetland

装置水流流态(长×宽×高)/m有效体积/L折流廊道数/个基质基质填充高度/m装置1水平推流0.8×0.4×0.41280砾石0.35装置2水平推流0.8×0.4×0.41280陶粒0.35装置3水平折流0.8×0.4×0.41284砾石0.35装置4上下折流0.8×0.4×0.41284砾石0.35

表2　人工湿地进水水质( mg/L)

图3　气体采集箱结构示意图Fig.3　Structure diagram of the gas collection box

温室气体监测从2013年6月8日开始，每10d采样1次，采样时间为上午9:00～11:00。每次采样时，首先记录气温,之后开启风扇，将箱内气体混匀后用100mL医用注射器平缓抽取第一个样品，注入100mL的铝箔气袋中保存，每隔10min抽取1个气体样品共取4个气体样品，便于计算气体浓度随时间的变化率。气体样品的测试方法为：N2O采用配有十通阀反吹装置和63Ni电子捕获检测器(ECD)的气相色谱仪(Agilent4890)进行测定；CO2和CH4采用带有氢离子火焰检测器(FID)的气相色谱仪(Agilent4890)进行测定。气体排放通量的计算公式如下：

式中：Q为气体排放通量[mg/(m2·h)]；M为气体的分子量；V为标准状态下1摩尔气体的体积(m3)；dc/dt为气体浓度的时间变化率[g/(m3·h)]；T为静态箱内温度(℃)；H为静态箱的箱高(m)。

本文采用SPSS22.0和Origin75软件对样品数据进行分析。

2结果与分析

2.1人工湿地水质分析

为了研究人工湿地不同流态和基质对污染物处理效果的影响，对4种人工湿地装置进水和出水的CODMn、TP、TN、NO3-N和NH4-N浓度进行分析，并按照月份整理结果，排除系统启动期4月和5月的数据后，稳定运行期6月至9月内系统对各污染物的平均去除率见表3。

表3　4种人工湿地装置各污染物的平均去除率

由表3可以看出：

(1) 4种人工湿地装置对于低污染水均具有一定的处理能力，其中装置4的处理能力最强，对CODMn和TP、TN的去除率分别达到20.78%、42.47%和28.92%；装置1的处理能力最弱，对应指标的去除率分别为14.71%、37.19%和20.60%。

(2) 装置4对CODMn、NO3-N和NH4-N的处理能力显著高于装置1(p=0.009<0.01，p=0.032<0.05，p=0.008<0.01)，对TN、NO3-N和NH4-N的处理能力显著高于装置2(p=0.042<0.05，p=0.004<0.01，p=0.007<0.01)，装置3对NO3-N的处理能力显著高于装置2(p=0.022<0.05)，这说明相比推流流态，折流流态，特别是上下折流流态更有利于污染物的去除，这可能是由于折流式人工湿地是以厌氧ABR反应器为基础设计而成，其所具有的结构特点大大增加了运行过程中污水流经系统的有效长度，其结果必然显著提高污染物的去除功效[3]；同时，装置4对NO3-N的处理能力显著优于装置3(p=0.044<0.05)，对NH4-N的处理能力也同样高于装置3，说明相比水平折流，上下折流的流态更有利于人工湿地处理含氮无机污染物，这可能是由于污水在折流式人工湿地每一格室中均为上、下流态，此种流态必然致使污水与湿地植物根系接触更为充分，并易将上层溶解氧和根系分泌物带入下层，为硝化菌提供氧气，为反硝化菌提供碳源，在系统内营造更好的反硝化环境，从而使系统在较短的水力停留时间内获得较高的氮污染物去除率[3]。

(3) 虽然4种人工湿地装置对无机氮去除能力有很大差别，但对总氮的处理能力没有显著差别。从人工湿地装置进水TN组成可知，进水中有机氮含量很高，约占进水TN浓度的50%，该现象说明人工湿地采用折流的布水方式更有利于无机氮的去除，对有机氮的去除能力提升不显著。

(4) 装置3、装置4和装置1对于TP的处理能力虽然有差别，但并未达到显著水平，这可能是由于人工湿地中磷素的去除主要依靠基质吸附，因此流态的改变并不会明显影响湿地的磷处理能力[4]。

(5) 装置2对CODMn、TP和NH4-N的处理能力均高于装置1，这说明相比砾石，以陶粒作为基质的人工湿地拥有更高的污染物处理能力。人工湿地中磷素的去除或固定机制中填料吸附和沉淀发挥着最重要的作用，同时也是最容易控制的因素[5]。比较填料在相同试验条件下进行等温吸附试验所得到的数据，可知理论最大吸附容量为陶粒(71mg/kg)>砾石(0.54mg/kg)[6-7]，该规律与本试验结果一致，因此填料对磷的理论饱和吸附量可以用于除磷填料的筛选[8]。相比砾石，陶粒拥有更大的比表面积和孔隙率，有利于装置内微生物附着和氧气的流通，因此有利于污染物去除。在武俊梅等[8]的研究中，在高水力负荷(2 400～3 400mm/d)条件下，以陶粒为基质的人工湿地对CODMn、TP、TN和NH4-N的处理能力均优于以砾石为基质的人工湿地，其与本研究的结论一致。

图4为4种人工湿地装置对各污染物去除能力的月际变化图。由图4可见，人工湿地装置在4月和5月处于启动阶段，对各污染物的去除能力不稳定，随着系统运行时间的延长，填料表面逐渐生成比较稳定的生物膜，微生物活性增强，植物根系渐渐稳固，系统进入稳定阶段；从6月开始，人工湿地装置对各污染物的去除率基本上表现为现增加后降低的趋势，具有显著的季节效应，其中在7月和8月，人工湿地装置对各污染物的处理效率达到最高，这可能是由于夏季温度较高、湿度较大，湿地内微生物活性较高，同时植物生长旺盛，增加了系统的处理能力，而随着气温的降低，微生物活性降低，植物枯萎，因此在9月份人工湿地对污染物的处理效率明显下降。

2.2人工湿地温室气体排放分析

湿地生态系统温室气体CO2、CH4和N2O的排放通量具有极强的时空变异性，其异质性与诸多因素相关。不同的人工湿地植被组成、气象条件和土壤环境因子的不一致性均可导致温室气体排放通量的不同。本研究的4种人工湿地装置处于同一地理位置，植物种植、气象条件、水温等条件一致，因此各装置温室气体排放的不同应当与装置设计有关。为了分析4种人工湿地装置温室气体的排放量及其排放规律，在装置运行2个月后，对其温室气体进行监测，监测时间为2013年6月8日至8月28日，监测得到的4种人工湿地装置温室气体排放数据见表4。2.2.1人工湿地CO2的排放

本试验中监测得到的CO2排放通量情况如下：4种人工湿地装置的CO2排放通量范围分别为110.0～626.3mg/(m2·h)、91.2～526.5mg/(m2·h)、102.4～544.8mg/(m2·h)和127.8～584.9mg/(m2·h)。王德宣等[9]在2003—2005年对若尔盖高原草地的CO2排放通量进行了研究，高寒地区草地最大CO2排放通量为925.07mg/(m2·h)，大于本试验人工湿地装置的CO2排放通量，考虑到若尔盖地区最热月平均气温为8.5～12.6℃，可以断定本试验中的人工湿地装置的CO2排放通量在温度较高的情况下仍然小于草地，说明其具有一定的碳汇作用。

图4　4种人工湿地装置对各污染物去除能力的月际变化Fig.4　Monthly change of contaminant removal efficiency of the four constructed wetland apparatus

装置温室气体排放通量[mg/(m2·h)]CO2CH4N2O装置1340.8±163.50.30±0.3213.0±7.2装置2311.7±164.50.17±0.1619.9±9.6装置3320.3±136.00.80±0.6316.9±8.6装置4409.3±188.70.26±0.2320.3±10.3

由表4可见，装置4的CO2的排放通量最大，平均值达到409.3mg/(m2·h)，装置2的CO2排放通量最小，为311.7mg/(m2·h)，且装置4的CO2排放通量显著高于其他3个装置，说明折流流态的潜流人工湿地的CO2排放通量显著高于推流流态的潜流人工湿地。这是由于装置4采用上下折流的流态，水流将上层溶解氧带入下层，使装置内溶解氧含量较高，有利于微生物进行有氧呼吸，因此CO2的排放通量较高。

2.2.2人工湿地CH4的排放

本试验中监测得到的CH4排放通量情况如下：4种人工湿地装置的CH4排放通量范围分别为0.01～0.91mg/(m2·h)、0.02～0.53mg/(m2·h)、0.02～1.80mg/(m2·h)和0.01～0.76mg/(m2·h)。Herbst等[10]和Mander等[11]的研究表明，湖滨湿地CH4的平均排放通量为15.93mg/(m2·h)，远大于本试验4种人工湿地装置的CH4排放通量，出现这种情况的原因有可能是由于本试验中4种人工湿地装置内部的厌氧条件不佳造成的。

众所周知，CH4的产生主要源自于土壤中厌氧微生物对于有机质(包括水分中的有机物、植物死根和植物的根系分泌物)的厌氧分解。相关研究报道指出，在通气土壤的表面，产生的CH4有90%会被甲烷氧化菌氧化。因此氧化还原条件是湿地系统CH4排放的重要因素。本试验中，4种人工湿地装置的水力停留时间均较短(0.5d以下)，进水流动性强，同时进水中的含碳有机物含量较低，对溶解氧的消耗有限，因此不利于湿地内部厌氧环境的形成。基于以上原因，本试验中各装置的内部溶解氧条件均不利于产甲烷杆菌利用有机物进行厌氧降解，使得CH4的产量较少。如果本装置用于处理高浓度污水，则装置的CH4排放通量很有可能就会比较大。2.2.3人工湿地N2O的排放

本试验中监测得到的N2O排放通量情况如下：4种人工湿地装置的N2O排放通量范围分别为4.1～31.9mg/(m2·h)、9.2～41.4mg/(m2·h)、0.39～28.8mg/(m2·h)和-1.86～52.5mg/(m2·h)。由表4可见，在本试验中装置4的N2O的排放通量最大，平均值达到20.3mg/(m2·h)，装置1的N2O的排放通量最小，为13.0mg/(m2·h)，且装置2的N2O排放通量显著高于装置1，装置4的N2O排放通量显著高于装置3(p=0.013<0.05，p=0.003<0.01)。

人工湿地中的含氮污染物(NO3-N和NO2-N)在反硝化菌的作用下，还原为N2、N2O和NO，因此人工湿地NO3-N的去除能力与N2O的排放能力密切相关。由于装置4的上下折流流态使其具有良好的兼氧环境，因此NO3-N的去除能力强，N2O的排放能力也大;相比装置1的砾石基质，装置2填充的陶粒基质具有更大的孔隙率，同样有利于在装置中营造兼氧环境，因此装置2的N2O排放能力显著高于装置1。

2.2.4温室气体排放的月际变化

影响湿地温室气体CO2、N2O和CH4排放的环境因素很多，如温度、含水量、有机质含量、pH值、氧化还原电位和沉积物质地等，都可以直接影响沉积物微生物量及其生理生化过程，从而影响其温室气体的排放[12-14]。本研究通过分析湿地植物(空心菜)在生长季节各月份中温室气体的排放，从而得出4种人工湿地装置温室气体排放的月际变化规律。

本试验分别选取6月、7月、8月的温室气体排放数据作为湿地植物在生长季节的温室气体排放数据进行分析，其结果见图5。由图5可见，在6、7、8月的温室气体排放通量有很大变化，这可能与温度对植物和微生物生长的影响有关。

图5　4种人工湿地装置在生长季节温室气体排放　　　通量的月际变化Fig.5　Monthly change of greenhouse gas emission fluxes　　　f the four constructed wetland apparatus

4种人工湿地装置在6月、7月、8月的CO2和CH4排放通量均先增加后减少，并在7月份达到最大值，该现象与温度变化有关。郝庆菊等的研究表明，从土壤中释放的CO2的85%～90%来源于土壤微生物的生命活动，约15%来源于植物根的呼吸[15]。植物和微生物的呼吸强度与温度密切相关，在人工湿地中，温度的升高可促进湿地中微生物和植物的呼吸作用，释放出更多CO2。CH4由产甲烷厌氧菌产生，其最适温度一般为35～37℃，已有的监测结果均显示自然湿地系统的CH4排放量一般在夏季达到最大值。也有报道指出，随着季节的不同，CH4的排放与植被生物量密切相关[16]。植物由于根部腐烂和分泌物所产生的有机物质能够作为产甲烷菌的营养基质，同时植物也可作为CH4从土壤向大气中排放的导管，因此夏季温度较高时，较高的植被生物量能够影响到CH4的排放[17-18]。

3结论

本文通过试验分别利用水平推流砾石潜流湿地、水平推流陶粒潜流湿地、水平折流砾石潜流湿地、上下折流砾石潜流湿地4种人工湿地装置处理受污染景观河道水，考察流态和基质对人工湿地污染物去除及温室气体排放的影响，得到以下结论：

(3) 上下折流砾石潜流湿地的CO2和N2O排放通量最大，分别为409.3mg/(m2·h)和20.3mg/(m2·h)，水平折流砾石潜流湿地的CH4排放通量最大，为0.80mg/(m2·h)。4种人工湿地装置在6月、7月、8月的CO2和CH4排放通量均先增加后减少，N2O排放通量则逐渐增加。

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文章编号：1671-1556(2016)03-0046-07

收稿日期：2015-11-25修回日期：2016-02-25

基金项目：国家水体污染控制与治理科技重大专项项目(2012ZX07105-002-03);交通部科技项目(2009-353-333-340)

作者简介：殷楠(1987—)，女，硕士研究生，主要研究方向为水环境生态工程。E-mail:bingbingbingzha@163.com

中图分类号：X52；X171.4

文献标识码：A

DOI：10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2016.03.008

Effect of Flow Pattern and Matrix on Contaminant Removal andGreenhouseGasEmissionsofConstructedWetlands

YINNan,WANGJingwen,PENGQiuyi,LIChunjie

(School of Environmental Science and Engineering,Shanghai Jiaotong University,Shanghai 200240,China)

Abstract:To study the effect of flow pattern and matrix on ecosystem functions of constructed wetlands,this paper establishes four constructed wetland apparatus to treat slightly contaminated water in order to investigate the impacts of flow pattern and matrix on contaminant removal and greenhouse gas emissions of constructed wetlands.The flow pattern as well as the matrix of the four constructed wetlands are horizontal push flow with gravel matrix,horizontal push flow with ceramic matrix,horizontal baffle flow with gravel matrix,and vertical baffle flow with gravel matrix,respectively.The results indicate that the constructed wetland with vertical baffle flow and gravel matrix has the best contaminant removal rates,which are 20.78%,42.47%,28.92%,32.72% and 52.92% for CODMn,TP,TN,NO3-N and NH4-N respectively.At the same time,its emission fluxes of the carbon dioxide (CO2) and methane (CH4) are also the highest,which reach 409.3 mg/(m2·h) and 20.3 mg/(m2·h),respectively.Whereas for nitrous oxide (N2O),the constructed wetland with horizontal baffle flow and gravel matrix discharges the highest with the emission fluxes being 0.80 mg/(m2·h).The paper shows that flow pattern has a profound effect on treatment efficiency and greenhouse gas emissions of constructed wetlands,and the constructed wetland with vertical baffle flow leads to a higher treatment efficiency of contaminants as well as greenhouse gas emission fluxes.The removal rates of the constructed wetland with horizontal push flow and ceramic matrix are 24.39%,29.44% and 22.39% for CODMn,TP and NH4-N respectively.They are higher than those with horizontal push flow and gravel matrix,which are 14.71%,37.19% and 12.23% respectively.It indicated that the constructed wetland with ceramic matrix has better contamination removal ability than that with gravel matrix.

Key words:constructed wetland;flow pattern;matrix;wastewater treatment;greenhouse gas