盐度对厌氧氨氧化工艺处理含海水污水脱氮特性的影响

齐泮晴,于德爽,李 津,魏思佳,管勇杰



盐度对厌氧氨氧化工艺处理含海水污水脱氮特性的影响

齐泮晴,于德爽,李 津*,魏思佳,管勇杰

(青岛大学环境科学与工程学院,青岛 266071)

采用ASBR厌氧氨氧化反应器,通过逐步提高所含海水比例,研究了厌氧氨氧化工艺处理含海水污水的脱氮特性.结果表明:经过一定时间的驯化后,厌氧氨氧化菌可以在各个海水比例下保持活性并维持较高的脱氮性能.当海水比例不高于40%时,反应器的稳定性和脱氮效能几乎不受盐度提升的影响,同时厌氧氨氧化菌的活性还会得到增强,比厌氧氨氧化活性(SAA)最高时的海水比例为30%,是10%海水比例时的121.3%;时,反应器的脱氮效能开始下降,但经过一段时间的驯化后会得到恢复,在此期间反应器对海水盐度的响应可分为敏感期、过渡稳定期和恢复期3个阶段.在100%海水比例下,反应器的NRR可达0.341kgN/(m3·d),为10%海水比例时的73.7%,且其还有进一步提升的趋势.

含海水污水；盐度；厌氧氨氧化

含盐废水(>1%/NaCl)主要来自于食品加工、石油天然气加工等工业排放、沿海地区海水利用直接排放的污水[1-4],含盐废水的排放呈现逐年增加的趋势.高盐度废水如直接排放,将导致江河水质矿化度提高,给土壤、地表水、地下水带来越来越严重的污染,危及生态环境.直接排入土地会造成盐碱地,不适宜植物生长,造成土地污染.排入水体中的话会造成水体的含盐量增加,对淡水中的生物生长环境造成破坏,导致水生生物的死亡.盐度会对细胞的细胞壁和酶系统造成破坏作用[1,5-6],盐度还会对活性污泥的物理和生物化学特性产生影响[7].

厌氧氨氧化是一种以NO2-为电子受体, NH4+为电子供体,依靠无机碳源自养,最终产生N2的生化反应,以其低廉的投资费用,高效的脱氮效果受到了国内外研究者的重视.有研究者在海洋沉积物[8]、黑海[9]等海洋区域发现了厌氧氨氧化菌的存在.还有学者[10]在研究全球氮循环中发现,厌氧氨氧化对全球氮循环发挥着至关重要的作用,其对全球氮循环的贡献率在4%~79%之间.另有学者[2,11-14]通过NaCl盐度驯化,研究了盐度对厌氧氨氧化菌的影响,结果表明厌氧氨氧化菌对盐度有一定的耐受性,适合处理含盐度为30g/L废水.这些研究都在一定程度上佐证了厌氧氨氧化菌对含海水污水进行生物脱氮的可行性.目前直接从海洋底层富集分离耐盐的ANAMMOX菌难以实现,而从其它非盐介质中富集分离的ANAMMOX菌又难以耐受高盐环境.渐进的驯化是淡水厌氧氨氧化菌适应高盐废水环境的最优途径[2,12,15].

目前,多数研究者专注于NaCl盐度对厌氧氨氧化过程的影响[12-14,16-17],而对于实际含海水污水而言,由于其成分复杂,其对厌氧氨氧化脱氮的综合影响效果鲜有报道.本研究采用ASBR厌氧氨氧化反应器处理实际含海水污水,研究了不同海水比例下厌氧氨氧化的脱氮效能及污泥特性等,以期为厌氧氨氧化工艺处理含海水污水提供一定的理论和技术支持.

1 材料与方法

1.1 试验装置

1取样口及进出水口;2.排泥口;3.搅拌;4.水浴循环进出水口;5.水浴恒温控制器;6.水封;7.进水蠕动泵;8.水浴循环蠕动泵;9.储水箱

试验采用ASBR厌氧氨氧化反应器,其结构如图1所示.该反应器使用有机玻璃制作而成,总体积为8.0L,有效体积7.0L.人工配制的废水从反应器下部的进水口由蠕动泵泵入反应器内,内置电动搅拌器,整个反应器表面用黑布包裹,防止光线对厌氧氨氧化活性污泥造成负面影响.反应器的外层有(35±2)℃恒温水浴,进水的pH值控制在7.4±0.1.反应器运行1个周期的时间为10.5h,其中进水2min,反应10h,静置25min,出水3min.

1.2 试验废水

试验采用人工配制的模拟废水,主要成分为(mg/L):KH2PO420, CaCl2·2H2O 107, KHCO31350,MgSO4·7H2O 45.微量元素浓缩液I (1mL/L):EDTA 5g/L,FeSO4·7H2O 5g/L,微量元素II(1mL/L): EDTA 15g/L, H3BO30.014g/L, MnCl2·4H2O 0.99g/L, CuSO4·5H2O 0.25g/L, ZnSO4·7H2O 0.43g/L, NiCl2·6H2O 0.19g/L, Na2MoO4·2H2O 0.22g/L, CoCl2·6H2O 0.24g/L, NaSeO4·10H2O 0.21g/L.

NH4+-N和NO2--N分别由NH4Cl和NaNO2按需提供.进水NH4+-N和NO2--N的浓度按照1:1.32的比例,将进水NH4+-N浓度设定为110mg/L,进水NO2--N浓度设定为145.2mg/L.海水取自黄海(青岛麦岛周边),按照所进海水与反应器有效体积的比值计,以10%为梯度逐渐增加进水中海水的含量,分为9个梯度(由于反应器下部出水口位置的限制,出水后反应器残留0.7L底液,故无法进行90%海水的添加),每个梯度对应的海水盐度如表1所示.为了提供厌氧环境,人工配制的模拟废水使用高纯氮气(纯度为99.99%)吹脱15min.

表1 各阶段对应海水盐度Table 1 The concentration of salt in different phases

1.3 接种污泥

厌氧氨氧化活性污泥取自本实验室已使用10%海水比例培养了3个月的厌氧氨氧化活性污泥,接种量为3L混合液,在反应器内经过2天的运行混匀后测得其污泥沉降比(SV%)为8.5%,混合液悬浮固体浓度(MLSS)为3.6g/L,污泥沉降指数(SVI)为23.8mL/g.

1.4 分析项目和方法

NH4+-N纳氏试剂法;NO2--N:N-(1-萘基)乙二胺分光光度法;NO3--N:;活性污泥混合液悬浮固体浓度(MLSS):重量法;pH值: WTW pH/0xi 340i便携式pH计;紫外/可见分光光度计:UV-5200.

2 结果与讨论

2.1 海水盐度对反应器运行稳定性的影响

由图2可知,在海水盐度驯化的整个过程中,当海水比例不高于40%时,海水盐度几乎不会影响反应器的稳定性,反应器只在海水盐度提升的初期出现短暂的性能下降,但经过短暂的适应后便可恢复.

反应器在30%海水比例运行第1个周期中,盐度冲击对反应器造成了巨大的负面影响,出水NH4+-N浓度超过了进水NH4+-N浓度123.8mg/L,达到了166.4mg/L,进水NO2--N的浓度125.9mg/L,出水NO2--N的浓度为123.3mg/L.这可能是由于此时期的ANAMMOX耐盐性稍弱,再加上盐浓度的快速提高,导致外界渗透压大于ANAMMOX细胞内部渗透压, ANAMMOX发生菌体自溶,快速释放细胞基质成分,造成出水中有机碳和NH4+-N浓度的提高[15].Jin等[16]的研究在10g/L NaCl下,UASB反应器的容积脱氮速率(NRR)由约0.400kgN/(m3·d)降至0.353kgN/ (m3·d),未发生本研究中出现的暂时活性消失的现象,这可能与其反应器具有较高的污泥浓度(SS:17.9g/L; VSS:11.2g/L)有关.第2个周期的出水NH4+-N和NO2--N的浓度都略低于进水浓度, NH4+-N的去除率为3.3%,NO2--N的去除率为3.1%.说明反应器开始适应本阶段的盐度冲击,慢慢恢复活性.随后又经过6个周期的运行, NH4+-N和NO2--N的去除率才分别达到了90.2%和98.2%,说明反应器在该阶段的盐度条件下已经恢复了活性.

在40%海水比例阶段的前32个运行周期内,反应器运行保持较稳定的状态运行,波动较小,出水NH4+-N和NO2--N的平均去除率分别为96.1%和93.9%,NLR和NRR的平均值分别为0.596,0.497kgN/(m3·d).但在之后的15个运行周期中,反应器的脱氮性能出现下降,NLR和NRR的平均值分别为0.622,0.455kgN/ (m3·d).50%海水比例阶段的前期,反应器的脱氮能力持续下降,但并非立即恶化至最低水平,而是经过一个缓慢变化的过程,出水基质去除率最差时的NH4+-N去除率为17.4%,NO2--N去除率为22.8%,NLR和NRR分别为0.600, 0.114kgN/(m3·d),且活性污泥沉降性能下降,颗粒化污泥破碎,随出水大量流出.为保证足够的污泥量,向反应器内添加了约占反应器有效体积1/3的块状海绵供污泥附着.随后,在第214~ 245个周期时,反应器的性能没有立即恢复而是维持在了一个相对稳定的运行状态.在这个相对稳定的运行状态下, NH4+-N和NO2--N的平均去除率分别为39.1%和41.4%,NLR和NRR的平均值分别为0.577, 0.210kgN/(m3·d).

在50%海水比例的后期(第246~276个周期),反应器的性能逐渐恢复,这一阶段结束时NH4+-N去除率为83.8%,NO2--N去除率为72.0%, NLR和NRR分别为0.598,0.419kgN/ (m3·d),说明反应器已经适应了该阶段的盐度,并恢复了活性.随后在60%~80%海水比例时的短期培养下,反应器的稳定性能没有出现明显的恶化,反应器整体表现出出水水质略有下降,但仍在每一阶段的运行过程中表现出稳中有升的趋势,NLR和NRR的平均值分别为0.563, 0.387kgN/(m3·d).在100%海水比例运行的前2个周期, NH4+-N和NO2--N的去除率没有受到这一阶段盐度冲击的影响,但是由于反应器在随后的5d未曾运行,厌氧氨氧化菌暴露在没有无机碳源和氮源的高盐环境下,导致再次的运行后脱氮性能变差,但这一状况在第304~340个运行周期中呈现出一个相对稳定的状态, NH4+-N的平均去除率为44.7%, NO2--N的平均去除率为38.0%,NLR和NRR的平均值分别为0.547,0.200kgN/(m3·d), NRR约为10%海水比例运行时的43.3%.这一结果与刘成良等[18]的研究结果相似.但大约从第341个周期开始,反应器性能呈现出恢复的趋势,经过31个周期的恢复后,NH4+-N和NO2--N的去除率分别达到60.7%和58.7%,NLR和NRR分别达到0.602, 0.341kgN/(m3·d),且NRR还有进一步恢复的趋势.

对于整个海水驯化过程,由图2D可知, ASBR厌氧氨氧化反应器基本遵循厌氧氨氧化反应原理,其计量比与理论值1:1.32:0.26接近,这一结果与刘成良等[18]的研究结果一致.

2.2 海水盐度对反应器脱氮性能的影响

基质(NH4+-N和NO2--N浓度之和)的去除速率受到海水浓度的不同的影响,由图3和图4可以看出,随着海水比例的提升(10%~30%海水比例),基质的最大去除速率逐渐提升,在30%海水盐度时基质的去除速率达到最大,其最大值约为),基质的最大比去除速率(SAA)在30%海水盐度时达到最大值13.6mgN/(g MLSS·h),较10%海水盐度运行时的SAA提高了21.3%. Dapena-Mora等[19]对盐度适应的厌氧氨氧化菌的研究中,最大SAA出现在盐度为15g/L时.而Ma等[17]在对盐度冲击的研究中发现最大SAA出现20g/L时.这些差异可能与海水中复杂的离子成分对ANAMMOX菌的影响不一有关.50%海水比例阶段的SAA约为10%海水比例时的54.6%,此时的盐度值略高于文献[12]报道的NaCl盐度对SAA的半抑制浓度(IC50为13.5g/L),这可能与前几个阶段的海水盐度驯化有关,因为ANAMMOX菌长期暴露在高盐环境下,其耐盐性会得到明显的增强[12].

对于海水条件下反应器的脱氮效能,由图2E及图5可以看出,在10%~40%海水比例下,反应器的脱氮效能几乎不受海水的影响,海水比例继续增大时(50%~100%),反应器稳定运行阶段的脱氮效能持续下降,但经过适当的驯化可以使这种状况得到改善.在100%海水比例下,反应器的NRR可达0.341kgN/(m3×d),为10%海水比例时的73.7%.这一结果与刘成良等[18]的研究结果相近,他的研究结果表明,当盐度大于30g/L时,厌氧氨氧化菌的脱氮效率比对照下降了60%.反应器在全海水盐度环境下保持较高的脱氮负荷似乎得益于长时间的驯化以及驯化期间较高的污泥停留时间,大于370个周期的驯化时间使ANAMMOX的耐盐性得到显著提升,而且厌氧氨氧化污泥附着在块状海绵上,保证了足够的污泥停留时间.

2.3 海水盐度对活性污泥性状影响

图6中,随着海水盐度的增加,污泥的沉降性能得到提高,SVI从最初的39.3mL/g降至20.3mL/g. MLSS随着驯化时间的延长而增大,而SV%却变化很小,说明活性污泥的密度逐渐增大.这是由于盐度的加入增强了ANAMMOX颗粒污泥的聚集能力[19-20],并且随着盐度的提升的同时,培养基的密度也随之提高,沉降性能差的污泥颗粒被洗出,经过几次盐度冲击后,系统获得了一个良好的沉降性能.在50%海水比例的后期,向反应器中投加的块状海绵载体,保证了足够的污泥停留时间以及所需的生物量.反应器运行初始时所接种的厌氧氨氧化活性污泥的颜色为鲜红色(图7a),但随着海水盐度的增加,厌氧氨氧化活性污泥的颜色逐渐呈现出暗红色(图7b、c).

2.4 讨论

较低的海水比例(10%~40%)冲击虽然会对系统造成短暂的抑制作用,但可以经过短时间的驯化而消除这种抑制作用,并在一定程度上提升厌氧氨氧化菌的活性,进而提高反应器的脱氮效率.许多的报道都证实较低的盐度可以激发微生物活性,金仁村等[21]的研究认为低浓度的盐(NaCl浓度£10g/L)可以激活厌氧氨氧化菌,5g/L NaCl 作用下,比厌氧氨氧化活性(SAA)提高了49%.Ma等[17]研究盐度冲击对厌氧氨氧化反应器的短期影响发现:在盐度低于2时,随着盐度的提高,SAA逐渐增强,并在盐度为20g/L时达到最大值.Dapena-Mora等[19]的批次试验结果表明,经过驯化后的厌氧氨氧化菌的SAA在盐度为0~15g/L时呈现增长趋势,在20g/L时表现出下降的趋势.有研究[22]称从海洋细菌中分离出的一类酶在不加盐时有一定的活性,加盐时酶的活性进一步增强.由此推断,低盐度激发ANAMMOX活性的原因可能是由于低盐度增强了ANAMMOX菌体内某种酶的活性.

反应器长期在较高的海水比例(>40%)下运行会出现功能衰退,但是这一现象在反应器经过适当时间的驯化后得到恢复.在50%海水盐度阶段,反应器的稳定性并未立即受到影响,而是经过一个缓慢变化的过程,反应器对于本阶段盐度提升的反应似乎不太敏感,而Jin等[23]的研究认为:反应器对不利因素的敏感程度可以用来反映不利因素对反应器运行性能影响的程度.出现上述结果的原因可能是:经过前几个阶段海水盐度驯化后,厌氧氨氧化菌的耐盐性得到增强,其对海水盐度的敏感程度减弱,可以经受住一定的盐度冲击.在100%海水盐度阶段,海水盐度在最初的2个周期也没有对反应器产生较大负面影响,而是由于反应器5d未运行,导致再次运行后反应器性能下降. Jin等[16]的研究也有类似的现象,其反应器在30g/L NaCl盐度下运行了35d后,NRR从0.450kgN/(m3·d)降到0.195kgN/(m3·d).Kartal等[12]的研究中,盐度由30g/L增加到45g/L后,经过了5d的运行后反应器才完全失去活性.这可能与反应器长期在高盐环境下运行,出现功能的衰退有关[24],但这一功能衰退可能只是暂时的.因为有研究认为,反应器对盐度冲击的响应可分为3个阶段:敏感期、过渡稳定期和恢复期[17].反应器处于对盐度冲击响应的敏感期可能是反应器在高盐环境下出现功能衰退的原因.本研究中,在经历了对盐度响应的敏感期之后,反应器进入了对盐度相应的过渡稳定期,在第215~245个周期和第304~340个周期的运行过程中,反应器的性能表呈现出一个相对稳定的状态,反应器的性能既不会立即恢复也不会继续恶化.在第254~283个周期和第341~372个周期的运行过程中,出水水质呈现出逐渐好转的趋势,NH4+-N和NO2--N的去除率呈现明显的增长,说明反应器已经进入了对盐度响应的恢复期.

在海水环境下,反应器遵循厌氧氨氧化反应原理.厌氧氨氧化菌耐盐的机理可从菌群演变、渗透压调节和产生胞外聚合物(EPS)3个方面进行解释.对于ANAMMOX的盐度适应,从菌群演变的角度来看,一般认为:在高盐环境下,耐盐菌逐步成为优势菌.有研究表明[12]:淡水ANAMMOX经过盐度驯化后,其菌群结构发生了改变,菌的数量逐渐超越菌成为优势菌,但盐度的添加似乎也保持了一定数量的菌的存在.李智行等[25]的研究也发现了海水盐度驯化后菌群的演变,其中成为优势菌.从微生物调节自身内部渗透压的角度来说,厌氧氨氧化菌主要通过增加细胞内的离子(如K+)浓度来平衡外部的渗透压,并使体内的酶适应新的外部环境.有研究[26]发现,细胞内K+浓度随着NaCl浓度的提高而迅速增加,而胞内的Na+浓度并没有明显变化趋势.在本试验进行的过程中发现,当人工配水中使用的无机碳源由KHCO3替换为同摩尔浓度的NaHCO3时,出水NH4+-N和NO2--N的去除率分别下降了约50%,原因可能是培养基中钾钠离子浓度的改变导致了微生物细胞内外的钾钠离子平衡被打破,进而出现功能紊乱.另外,有研究表明,厌氧氨氧化菌在极端的高盐环境下可以产生更多的胞外聚合物(EPS)来抵御极端的环境[27-28].微生物在高盐环境下生存,无论是通过主动运输调节渗透压还是产生胞外聚合物,都要消耗大量能量.盐度越高,上述两种作用消耗的能量越大,这样用于细胞合成的能量就越少,细胞的产率就越小,导致菌体扩增的时间受阻,进而导致反应器性能下降[24].

3 结论

经过海水盐度驯化后的厌氧氨氧化菌可以在各个海水比例下保持活性并维持较高的脱氮性能.当海水比例不高于40%时,反应器的稳定性和脱氮效能几乎不受盐度提升的影响;当反应器长期运行在海水比例高于40%时,反应器的稳定性会出现较大的波动,脱氮效能也开始出现下降,但可以经过一定时间的驯化后得到恢复,在此期间反应器对盐度的响应可分敏感期、过渡稳定期和恢复期3个阶段.

3.2 低海水比例(低于40%海水比例)会增强厌氧氨氧化菌的活性,比厌氧氨氧化活性(SAA)最高时的海水比例为30%,是10%海水比例时的121.3%.经过海水盐度驯化后,厌氧氨氧化菌的耐盐性会得到增强,海水对SAA的半抑制浓度(IC50)约为50%海水比例时的盐浓度.在100%海水比例下,反应器的NRR可达0.341kgN/(m3·d),为10%海水比例时的73.7%,且其脱氮能力还有进一步提升的趋势.

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* 责任作者, 教授, ljin0532@126.com

QI Pan-qing, YU De-shuang, LI Jin*, WEI Si-jia, GUAN Yong-jie

(School of Environmental Science and Engineering, Qingdao University, Qingdao 266071, China)., 2016,36(5)：1392~1399

An anaerobic sequencing batch reactor (ASBR) was operated to investigate the nitrogen removal properties of ANAMMOX process treating sewage with seawater by gradually increasing seawater proportion. The results showed that ANAMMOX bacteria could remain active and maintain high nitrogen removal efficiency in any proportion of seawater through acclimation. When seawater proportion was not more than 40%, the seawater almost had no effect on the stability and the nitrogen removal efficiency of the reactor. Besides, the activity of ANAMMOX bacteria was enhanced. The maximum specific activity of ANAMMOX bacteria achieved in the reactor with 30% seawater, was 21.3% up compared with reactor containing 10% seawater. When seawater proportion was more than 40%, the nitrogen efficiency of reactor decreased. However, with sufficient time to adapt, the efficiency would recover. During this period, the reaction of the reactor could be divided into three phases: sensitive period, interim stable period and recovery period. When seawater proportion was 100%, the nitrogen removal rate of the reactor could be 0.341kgN/(m3·d), which was 73.7% of that contained 10% seawater, and the nitrogen removal capability had a further recovery trend.

sewage containing seawater；salinity；ANAMMOX；nitrogen removal efficiency

X703.5

A

1000-6923(2016)05-1392-08

齐泮晴(1992-),男,山东菏泽人,青岛大学硕士研究生,主要研究方向为水污染控制.

2015-10-16

国家自然科学基金项目(51278258;51478229);山东省自然科学基金项目(BS2015HZ007);山东省高等学校科技计划项目(J15LC61);青岛市应用基础研究项目(13-1-4-203-jch)