化学团聚促进电除尘脱除烟气中PM2.5和SO3

胡斌，刘勇，杨春敏，侯大伟，袁竹林，杨林军



化学团聚促进电除尘脱除烟气中PM2.5和SO3

胡斌1，刘勇1，杨春敏2，侯大伟1，袁竹林1，杨林军1

（1东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室，江苏 南京 210096；2中国矿业大学电力工程学院，江苏 徐州 221116）

化学团聚技术是实现燃煤烟气超净排放的有效技术之一，采用燃煤热态实验系统，分析探讨化学团聚技术促进电除尘对PM2.5和SO3的脱除作用，考察了化学团聚剂添加前后细颗粒化学组分及粒径的变化，以及化学团聚室、电除尘出口PM2.5和SO3浓度变化，并分析促进PM2.5和SO3脱除的机理。结果表明：喷入化学团聚剂后，细颗粒粒径峰值由0.1 μm增大到3 μm左右，细颗粒化学组分基本保持不变；电除尘出口细颗粒物数量浓度由 5.8×104cm-3降低到3.2×104cm-3，电除尘效率提高45%；烟气SO3浓度由40 mg·m-3提高到100 mg·m-3时，单一化学团聚对SO3的脱除效率由42%提高到68%，协同电除尘SO3脱除效率由66%提高到86%。

化学团聚；PM2.5；SO3；协同脱除

引 言

燃煤电站排放的NO、SO3、PM2.5导致严重的大气污染问题[1]。环保部2011年7月颁布实施的《火电厂大气污染物排放标准》(GB 13223—2011)[2]，进一步提高了燃煤烟气污染物的排放限额：烟尘 30 mg·m-3、二氧化硫 200 mg·m-3、氮氧化物100 mg·m-3。2014年，国家多个部门制定出台《煤电节能减排升级与改造行动计划（2014～2020 年）》[3]，要求东部地区新建燃煤发电机组的大气污染物排放浓度要基本达到燃气轮机组排放限值，即在基准氧含量6%的条件下，烟尘、二氧化硫、氮氧化物排放浓度分别不高于10、35、50 mg·m-3；这对燃煤电厂提出了巨大的挑战。 超净排放，就是对燃煤机组现有污染物控制设备进行提效，使电厂排放的污染物达到甚至低于燃气轮机组的排放标准。化学团聚技术是通过在电除尘器入口烟道喷入化学团聚剂溶液，利用带有极性基团的高分子长链以“架桥”方式将多个PM2.5连接，促使PM2.5团聚长大。Durham等[4]研究在电除尘烟道前喷入特殊黏性剂和降比电阻剂，同时改变烟气中颗粒物的黏性和比电阻，提高电除尘对PM2.5的脱除效率。张军营等[5-6]从理论上分析化学团聚的机理及影响因素；刘勇等[7]采用模拟实验平台考察化学团聚剂对细颗粒物的脱除作用。上述研究主要考察分析化学团聚技术对PM2.5的脱除，对于化学团聚协同脱除PM2.5和SO3还未见报道。

燃煤电站运行过程中，炉膛出口会产生少量的SO3，尤其是在采用选择性催化还原脱硝装置（SCR）的燃煤机组。SCR可高效脱除NO，但SCR装置中使用的催化剂会将烟气中的部分SO2催化氧化成SO3，使烟气中SO3含量显著增加[8-10]。烟气中的SO3与水蒸气结合生成H2SO4蒸气，提高了酸露点温度，造成管路、设备及烟囱腐蚀以及排烟透明度下降。而目前广泛采用的石灰石/石膏湿法脱硫技术（WFGD）对SO3的脱除能力有限[11]。Schaber等[12]通过实验研究表明SO3经过湿法脱硫后形成大量SO3酸雾气溶胶，其粒径分布和数量浓度与SO3浓度、不可溶性颗粒物组分相关；Cao等[13]通过不同电厂测试得到WFGD系统对SO3脱除效率低于35%；日本学者[14]研究发现烟气温度降低到酸露点以下，烟气中的SO3冷凝黏附在PM2.5表面。采用化学团聚技术对SO3进行预脱除，降低脱硫塔入口SO3含量，对于控制PM2.5和SO3具有重要意义。

为探究化学团聚技术在燃煤烟气环境下对PM2.5和SO3的脱除性能及机理，本文采用燃煤热态模拟实验平台，开展化学团聚促进静电除尘脱除PM2.5和SO3的实验，对比分析普通静电除尘与采用化学团聚技术脱除PM2.5和SO3的区别；分析SO3的冷凝规律，为化学团聚技术脱除PM2.5和SO3提供理论依据。

1 实验装置及测试方法

燃煤热态模拟实验平台如图1所示，主要由全自动燃煤锅炉、缓冲罐、化学团聚室、电除尘器、脱硫系统和测试控制系统等组成，额定烟气量为350 m3·h-1，缓冲罐内安装搅拌风扇和电加热管用于保证烟尘浓度分布基本稳定及调节烟气温度。化学团聚系统由团聚剂添加系统、团聚室组成。团聚剂添加系统由团聚剂配制、团聚液输送系统、压缩空气输送系统、雾化喷嘴等组成。化学团聚室为400×4000 mm的不锈钢圆柱形，在其上部设置双流体雾化喷嘴，保证团聚剂液滴在团聚室与烟气充分接触。利用SO3发生装置在缓冲罐处调节烟气中SO3浓度，通过搅拌器和加热器使烟气混合均匀后流经化学团聚室。实验具体操作参数见表1。

图1 团聚实验系统示意图

表1 实验主要参数

在团聚室、电除尘进出口布置采样点，细颗粒物浓度与粒径分布采用芬兰Dekati公司生产的电称低压冲击器（electrical low pressure impactor，ELPI）实时在线测量，颗粒物样品由芬兰Dekati公司生产的PM10/PM2.5采样器采集，总尘采用WJ-60B型皮托管平行全自动烟尘采样器，总尘浓度通过称量采样前后的玻璃纤维滤筒增重得到，SO3浓度依据《燃煤烟气脱硫设备性能测试方法》（GB/T21508—2008），由玻璃纤维滤筒和蛇形冷凝管采集粉尘和冷凝液样品（图2），由美国 Dionex 公司的 ICS-2100 型离子色谱仪分析收集样品中 SO42-含量；颗粒物形貌及元素组成采用 LEO1530VP 场发射扫描电子显微镜（FSEM-EDS）分析。

图2 SO3采样装置

2 结果与讨论

2.1 化学团聚促进电除尘脱除PM2.5的研究

2.1.1 化学团聚系统前后细颗粒物粒径变化

图3为团聚室温度为150℃，团聚剂喷入量为15 L·h-1时，团聚室进、出口细颗粒物的粒径分布，团聚室入口细颗粒物的粒度分布呈典型的双峰分布。其中在粒径为0.1 μm处，数量浓度为9.86×105cm-3，另一峰值出现在粒径为1 μm左右，其数量浓度约为3.12×105cm-3。0.1 µm 左右的细粒子是蒸发的无机组分通过成核作用形成细小核素，然后通过凝聚作用和非均相冷凝作用增大[14]。团聚室出口细颗粒的粒径分布峰值在2 μm左右，数量浓度9.74×105cm-3，这充分表明团聚剂对亚微米颗粒的团聚效果非常明显，化学团聚剂对亚微米颗粒的团聚效果主要体现在两方面：一方面团聚剂通过双流体雾化喷嘴喷入团聚室，由于雾化液滴表面具有较高的吸附活性，雾化液滴和飞灰颗粒在碰撞过程中黏结在一起，喷雾过程加强雾化液滴在烟气中的碰撞作用；另一方面，由于烟气本身温度为150℃，雾化液滴快速蒸发，通过硬团聚作用[15]，雾化液滴中大分子链状结构捕集到细颗粒并紧密地团聚在一起。图4为团聚室出口细颗粒的粒径质量分布，可以看出细颗粒的质量分布主要集中在1 μm以上，亚微米颗粒数量虽然多，但质量所占比重较小，喷入团聚剂后，由于一部分亚微米颗粒团聚长大成微米级颗粒，团聚室出口微米级颗粒质量所占比重进一步增加。亚微米颗粒的数量降低，微米级细颗粒数量的增加，有利于静电除尘脱除效率的提升。

图3 细颗粒物粒径分布

图4 团聚室出口粒径质量浓度分布

2.1.2 化学团聚系统前后细颗粒物形貌及组成变化

为探寻化学团聚对细颗粒物微观形貌的影响，利用LEO1530VP 场发射扫描电子显微镜（FSEM-EDS）对团聚室前后的细颗粒物形貌及元素组成进行分析。如图5(a)所示，团聚室入口细颗粒呈圆状结构，颗粒在范德华力和库仑力作用下会相互黏附，这种作用通过外加条件可轻易被消除；由图5(b)可以看出团聚室出口颗粒物堆积黏附在一起形成不规则颗粒物，并且细颗粒物之间有链状结构，化学团聚剂溶解在水中伸展为卷曲的柔性分子链，其中含有一定数量的极性基团，这些基团具有极性，吸附固体颗粒物形成大的凝聚体。团聚剂雾滴中的水分蒸发，导致固体交联物在接触点固化，最终使得颗粒物之间的液桥力转变为固桥连接力，使得凝聚体之间连接更加紧密。

图5 团聚室进、出口细颗粒的SEM

图6(a)为团聚室进口烟气中颗粒物EDS 图，表明Al 、O、C、Ca 、Si为细颗粒的主要元素，质量分数分别为32.32%、19.52%、16.62%、15.36%、14.23%，其他元素如Cl、S等含量不足1.95%。图6(b)为团聚室出口烟气中颗粒物EDS图，可以看出颗粒物的主要元素也为Al 、O、C、Ca 、Si，质量分数为15.32%、35.25%、14.25%、10.23%、20.34%，其中O元素质量分数增加，分析原因可能是化学团聚剂的有机物黏附在颗粒物表面被检测出。通过前后形貌及元素的对比可得到化学团聚改变燃煤飞灰的颗粒粒径，对颗粒的元素含量基本没有影响。化学团聚剂对细颗粒物的团聚捕集作用：一为柔性分子链边缘与金属阳离子配位结合的负水分子，它可以与吸附核形成氢键; 二为在飞灰外表面上由 SiOSi键断裂形成的SiOH基可以与晶体外表面的吸附分子相互结合形成共价键；三为团聚剂加热造成的配位水失去而产生的电荷不平衡形成的电性吸附中心。同时，化学团聚室内液滴的蒸发及烟气湿度的增加，提供均相凝结生成固态颗粒的场所，从而减少亚微米颗粒物的数量。

图6 团聚室进、出口EDS 图

2.1.3 化学团聚促进电除尘脱除PM2.5的性能

图7是团聚剂溶液添加量为15 L·h-1，其中XTG浓度为0.05%，团聚室温度为150℃，静电除尘器工作电压为40 kV时静电除尘出口细颗粒的数量浓度、质量浓度分布。可以看出，未开电除尘时，电除尘出口细颗粒质量为260 mg·m-3，数量浓度为1.5×107cm-3，打开电除尘后，电除尘出口细颗粒质量为55 mg·m-3，数量浓度为5.9×106cm-3，喷入化学团聚剂后，出口质量浓度降低10%左右，数量浓度进一步降低到3.2×106cm-3，约降低46%。喷入化学团聚剂后电除尘出口质量浓度基本不变，主要原因是烟气中的细颗粒数量很大，但质量所占比例较低，脱除PM2.5以下颗粒基本不会对细颗粒的质量浓度产生影响。

分级脱除效率定义为：某一级颗粒数浓度变化与该级初始状态时颗粒数浓度的比值

式中，N0、N分别为初始状态和脱除后第级粒径段的颗粒数浓度。

由图8可得普通电除尘在0.1～1 μm出现2个效率较低的值，产生这种现象的原因是由于亚微米颗粒荷电量较低，随着粒径减小，颗粒惯性力增强，进而导致颗粒荷电不均。颗粒在除尘器中的荷电机理主要分为场致荷电和扩散荷电[15]，随着颗粒粒径的增加，场致荷电所占比例增加，扩散荷电所占比例减少，两者的综合表现为粒径在0.1～1 μm范围的颗粒荷电最弱。喷入化学团聚剂后，1 μm以下的颗粒的脱除效率由70%增加到85%，捕集效率提高比较明显。主要原因是颗粒物团聚是由颗粒与团聚剂液滴碰撞和扩散作用使颗粒物团聚长大，而小于0.1 μm的颗粒扩散作用更加明显，扩散作用的捕集效率[16]如下

图8 细颗粒的分级脱除效率

式中，为Peclet数；Re为Reynolds数；为气流速度，m·s-1；c为颗粒直径，m；为扩散系数，m2·s-1。

由式（2）可得到颗粒的捕集效率随着的增加而下降。由式（3）可知与扩散系数呈反比，与颗粒直径呈正比。在工况不变的情况下，颗粒粒径越小，扩散作用显著增强，减小，捕集效率增加，所以0.1 μm以下捕集效率较高。1 μm以上颗粒由于惯性碰撞作用较强，捕集效率也较高。从分级效率的定义分析，对于某一粒径段，颗粒数浓度的变化主要取决于以下3种作用共同产生的结果：本粒径段颗粒被电除尘捕集，小粒径段颗粒团聚长大进入该粒径段，本粒径段团聚长大进入其他粒径段。

2.2 化学团聚促进电除尘脱除SO3的性能

电除尘电压为40 kV，化学团聚剂流量为15 L·h-1，团聚室温度为120℃，利用SO3发生装置在实验平台缓冲罐处添加SO3，并调节SO3浓度，保持化学团聚室入口SO3浓度为40、70、100 mg·m-3进行实验。图9为不同入口SO3浓度条件下，化学团聚、电除尘对SO3的脱除效率，在入口浓度为40、70、100 mg·m-3时，化学团聚室内SO3的脱除效率为42%、53%、68%，化学团聚协同电除尘对SO3的脱除效率分别为66%、78%、86%，随着入口SO3浓度的增加，化学团聚对SO3的脱除效率由42%增加到68%，化学团聚协同电除尘对SO3的脱除效率由66%增加到86%，单一的化学团聚技术对SO3的脱除效率明显低于化学团聚协同电除尘的脱除效率。分析原因主要是：烟气中SO3极易与水分子结合形成H2SO4蒸气，当烟气温度低于其酸露点时，H2SO4蒸气通过均相成核及以颗粒物为凝结核的异质成核作用形成硫酸气溶胶[16]。由于飞灰表面存在着凹坑和空腔，可以看作是飞灰的毛细孔。借助这些毛细孔的孔壁场力、静电力等力的作用，硫酸气溶胶首先被吸附并凝结在这些毛细孔内，继而扩展到整个飞灰表面，形成一层水膜。烟气中H2SO4蒸气浓度越高，酸露点则越高[17-20]。化学团聚室内对SO3的脱除主要有两方面作用：一是雾化液滴的蒸发降低了烟气的温度，增加了烟气的湿度，为SO3形成H2SO4蒸气创造条件；二是化学团聚剂促进细颗粒的团聚过程中，SO3酸雾吸附在颗粒物表面，降低烟气中SO3的含量。

图9 化学团聚协同电除尘对SO3的脱除效率

根据DLVO理论，细颗粒和液滴之间存在能量势垒，颗粒间若发生团聚，必须存在足够的能量去打破势垒，才能进一步靠拢。若势垒很小，则粒子间的相对运动动能完全可以克服，由于雾化团聚剂表面极性较强，H2SO4雾滴会降低细颗粒的疏水性，细颗粒只要接触雾化团聚剂表面就会黏附在一起（图10）。团聚后的细颗粒流经电除尘时，由于SO3酸雾吸附在颗粒物表面，比电阻必然会有很显著的降低[21-23]，SO3酸雾和细颗粒物就会被电除尘捕集。另外烟气中SO3为电负性气体，可以被电晕电场产生的电子俘获，形成负离子。进一步降低烟气中SO3浓度，SO3能使细小颗粒相互黏附并产生凝结，形成较大的颗粒。

图10 SO3在飞灰上凝结机理

SO3雾滴在飞灰上的冷凝吸附过程分为4个阶段：外扩散，膜扩散，颗粒内部扩散和吸附反应阶段，采用Weber-Morris经验公式[24]对飞灰上吸附量进行拟合，公式如下

式中，为颗粒内扩散的速率常数；q为时刻飞灰的吸附量；为常数。

图11 飞灰吸附H2SO4的qt与t1/2拟合曲线

3 结 论

本文利用自行搭建的燃煤热态实验平台开展了化学团聚促进电除尘脱除PM2.5和SO3的实验研究，主要结论如下。

（1）化学团聚可促进细颗粒物团聚长大，喷入化学团聚剂后细颗粒物粒径峰值由1 μm增长到3 μm左右。通过SEM可以明显观察到若干个粒径 2.5 μm左右的球形细颗粒物经高分子链以架桥的形式被连接起来，形成了较大的团聚体。EDS结果表明化学团聚基本不会改变细颗粒的化学成分。

（2）化学团聚提高了电除尘对PM2.5的脱除效率，喷入化学团聚剂后，电除尘出口细颗粒的数量浓度降低46%，分级脱除效率均得到提高，在1 μm以下提高尤为明显；化学团聚对SO3脱除效率随SO3浓度的提高而提高，SO3浓度为70 mg·m-3时，化学团聚对其脱除效率约为53%，电除尘出口SO3脱除效率为78%，化学团聚协同电除尘对SO3脱除效率更高。

（3）Weber-Morris经验公式可以较好地预测 化学团聚过程中SO3在细颗粒上凝结的过程，通过拟合数据发现SO3在细颗粒上的凝结吸附过程主 要由内部扩散所控制，并符合（）。

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Simultaneous control of PM2.5and SO3by chemical agglomeration collaborative electrostatic precipitation

HU Bin1, LIU Yong1, YANG Chunmin2, HOU Dawei1, YUAN Zhulin1, YANG Linjun1

(1Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, Southeast University, Nanjing 210096, Jiangsu, China;2School of Electric Power Engineering, China University of Mining and Technology,Xuzhou 221116, Jiangsu, China)

Chemical agglomeration is one of the effective technology to realize ultar-low emission for coal-fired power plants. The removal of PM2.5and SO3from coal combustion by chemical agglomeration was investigated experimentally based on the coal-fired thermal system. The chemical composition of fine particles, the changes of particle size and the concentration of PM2.5and SO3were investigated at the chemical reunion chamber and electric outlet. The mechanism of removing PM2.5and SO3was analyzed. The results showed that the chemical agglomeration evaporation can increase the average size of particles from 0.1 μm to 3 μm, while the particle compositions were mainly uncharged. The fine particle number concentration was reduced from 5.8×104cm-3to 3.2×104cm-3and the electric efficiency was increased by 45% at the electric outlet. When SO3concentration in flue gas increased from 40 mg·m-3to 100 mg·m-3, the removal efficiency of SO3of a single chemical agglomeration increased from 42% to 68%, coordinated the electric SO3removal efficiency by 66% to 86%. The chemical agglomeration collaborative electrostatic precipitation can be efficient for the removal of PM2.5and SO3.

chemical agglomeration; PM2.5; SO3; simultaneous control

supported by the National Basic Research Program of China (2013CB228505).

date: 2016-01-29.

Prof. YANG Linjun, ylj@seu.edu.cn

X 51

A

0438—1157（2016）09—3902—08

10.11949/j.issn.0438-1157.20160134

国家重点基础研究发展计划项目（2013CB228505）。

2016-01-29收到初稿，2016-03-24收到修改稿。

联系人：杨林军。第一作者：胡斌（1988—），男，博士研究生。