淋溶条件下低分子量有机酸对淋出液及三峡库区典型土壤性质的影响

杨 茜, 卢越琴, 马玲莉, 魏世强

(1.西南大学 资源环境学院 重庆市农业资源与环境研究重点实验室三峡库区生态环境教育部重点实验室, 重庆 400716; 2.自贡市环境监测中心站, 四川 自贡 643000)



淋溶条件下低分子量有机酸对淋出液及三峡库区典型土壤性质的影响

杨 茜1,2, 卢越琴2, 马玲莉2, 魏世强1

(1.西南大学 资源环境学院 重庆市农业资源与环境研究重点实验室三峡库区生态环境教育部重点实验室, 重庆 400716; 2.自贡市环境监测中心站, 四川 自贡 643000)

[目的] 研究低分子量有机酸(草酸、柠檬酸、酒石酸)作用下淋出液及土壤(紫色潮土和灰棕紫泥)性质的变化，以期为三峡库区的环境管理提供参考和科学依据。 [方法] 采用间歇式土柱模拟试验进行研究。 [结果] 高浓度低分子量有机酸(≥50 mmol/L)能够破坏灰棕紫泥的酸碱缓冲体系，当草酸、柠檬酸和酒石酸浓度≥50 mmol/L时，灰棕紫泥土壤pH值均从8左右降到了4.11以下；而紫色潮土的缓冲性能较强，经淋溶后土壤pH值变化不大，仍然维持在6.84～8.71左右，与空白处理差异性不显著。另外，灰棕紫泥淋出液电导率变化较紫色潮土明显，高浓度低分子量有机酸处理下，灰棕紫泥淋出液电导率最高值达到了34.400 mS；灰棕紫泥在3种低分子量有机酸淋洗下淋溶出离子量的大小顺序为：柠檬酸>酒石酸>草酸。[结论] 低分子量有机酸的酸解作用和络合作用是影响淋出液pH值、淋出液电导率和土壤pH值变化的主要原因，并能够参与紫色潮土和灰棕紫泥的化学和生物化学过程。低分子量有机酸的存在对三峡库区水环境恶化存在一定的风险。

土壤; 淋出液; pH值; 电导率

文献参数： 杨茜, 卢越琴, 马玲莉, 等.淋溶条件下低分子量有机酸对淋出液及三峡库区典型土壤性质的影响[J].水土保持通报，2016,36(4)：175-181.DOI:10.13961/j.cnki.stbctb.20160520.001

三峡水电站建立以来，库区的水环境质量直接影响着我国长江中下游地区的水环境安全[1]。三峡库区是一个特定的水陆变化区域概念[2]，随着三峡水库成功蓄水，发现库区局部地区已经出现了富营养化现象，生态问题逐步凸显，尤其是三峡库区消落带，是环境变化最为复杂的区域，因此是许多学者研究的重点。三峡库区消落带是在库区水位涨落过程中形成的一段特殊区域，三峡水库蓄水运行后，消落带土壤长期处于干湿交替的变换过程中，土壤性质会发生一系列变化，如有机质、酸碱度、氧化还原电位、微生物等，进而影响库区水质。

有机酸是在自然界广泛存在的化合物，有机物分解、植物生长代谢以及人为污染、大气沉降均可导致有机酸进入土壤，尤以有机质含量高的土壤和根际较为丰富[3]。由于有机酸含有一个或多个羧基，它们往往具有较强的络合能力，并可与阴离子竞争吸附位点，从而起到减少土壤中一些元素的固定[4-5]、提高其有效性和迁移性的作用[6-7]。各种来源的有机酸进入土壤后，能够参与到土壤的化学与生物化学过程中[8]而改变土壤性质，使土壤释放一些污染元素，导致库区生态环境恶化，从而对库区水质和水环境安全构成严重威胁[9-10]。

目前，国内外关于有机酸对土壤影响的研究多集中在对土壤磷素[3,5,11-13]，重金属[14-15]、有机污染物[16]、土壤酸碱度[17]等方面。三峡库区的研究则多集中在氮磷释放[18]、重金属[19]、库区地形地貌变化[20]、水环境变化[21]等方面，而关于有机酸对三峡库区水环境及消落带土壤影响的研究极少[22-23]。三峡库区出落期间有大量植被生长，植物根系分泌、淹水腐解过程及周边工厂均可产生大量有机酸，有机酸的存在必定会对三峡库区土壤性质产生影响。因此，本研究以三峡库区紫色潮土和灰棕紫泥为研究对象，通过土柱淋溶模拟试验，研究有机酸淋溶后淋出液和土壤性质的变化，以期为三峡库区的环境管理提供参考和科学依据。

1　材料与方法

1.1试验材料

试验土样采自高程170 m的开县紫色潮土和高程160 m的涪陵灰棕紫泥。两种库区土壤在出露期间生长植被均为野生草本。土样经去除植物残体等杂质后自然风干、磨细，其基本性质详见表1。试验所用有机酸为草酸、柠檬酸和酒石酸，均为分析纯试剂[24]。

3种有机酸分别设置5，10，50和100 mmol/L共4个浓度梯度，分别标记为处理1，2，3和4，并设蒸馏水空白处理(pH值为7.13)作为对照。每个处理均重复3次。

表1　供试土壤的基本理化性质

1.2试验方法

采用间歇式土柱淋溶法，采用长30 cm，内径5.4 cm的PVC管作模拟土柱[22]。为了保证淋溶效果，土柱底部和土层上部均设置有由尼龙网、石英砂、尼龙网组成的承托层和布水层。土层高20 cm，质量600 g。淋溶前从土柱底部以上升流充去离子水以排除土柱内空气，防止试验开始后发生空气阻塞或形成短流。经过10 d静置，用不同浓度的低分子量有机酸进行淋溶试验，淋溶量以重庆市近几年的平均降雨量[25]和降雨平均入渗系数为依据进行设计，本试验设计的年降雨量为1 200 mm，模拟1.5 a降雨量，扣除30%的降雨量通过地表径流循环后，确定模拟降雨量为1.5 a降雨量的70%，即每个土柱总淋溶量为3 L。试验每天淋溶100 ml，每收集300 ml取样1次，共取样10次。淋出液取样后立即测定pH和电导率，淋溶完成后，土样风干磨细后测定pH值、有机质。第1批淋溶试验开始时间为2013年11月24日，淋溶周期为1个月，淋溶结束后土样风干、磨细。2013年12月23日第1批淋溶试验采样完成，共进行了4批淋溶试验。

试验所得数据采取Excel和Origin数据分析软件进行处理。

2　结果与讨论

2.1淋出液和土壤pH值的变化

3种低分子量有机酸均是强酸性淋溶液，随着低分子量有机酸浓度依次从5 mmol/L增加到10，50，100 mmol/L，3种淋溶液自身pH值分别为2.35，2.05，1.50，1.29(草酸)；2.66，2.53，2.14，1.99(柠檬酸)；2.57，2.45，2.14，1.97(酒石酸)。土壤经强酸性有机酸溶液淋溶后部分处理的淋出液和土壤pH值发生了改变。经各有机酸溶液淋溶后，淋出液pH值变化如图1所示(淋出液pH值与空白处理差异性不显著者未在图中显示)。紫色潮土在草酸溶液处理下淋出液pH值在7～8左右变动，与对照处理无显著差异。灰棕紫泥在低浓度草酸淋溶液(浓度≤10 mmol/L)处理下淋出液pH值与对照相比差异性同样不显著；而当草酸浓度为50和100 mmol/L时，淋出液pH值分别在第5次和第2次即出现了明显的下降，10次淋溶结束两者的最终pH值分别下降至4.45和3.44，且随着草酸浓度的增大，淋出液pH值出现明显下降的时间随之提前了。随着不同浓度有机酸的淋溶进程，两种土壤的pH值也发生了不同改变。草酸淋溶液处理后，紫色潮土pH值始终维持在7～8左右，与对照处理无显著差异；而灰棕紫泥土壤pH值则随着草酸浓度的增大逐步下降。当草酸浓度≥50 mmol/L时土壤pH值显著下降，分别降到了4.11(50 mmol/L)和3.34(100 mmol/L)。说明高浓度的草酸淋溶液(浓度≥50 mmol/L)能够破坏灰棕紫泥的酸解缓冲系统。

图1　淋溶液不同处理对土壤淋出液pH值的影响

不同浓度柠檬酸溶液同样能对土壤自身缓冲体系产生不同程度的影响。当柠檬酸浓度≤50 mmol/L时，紫色潮土淋出液pH值均在7～8变动，与对照处理无显著差异；当柠檬酸溶液浓度达到100 mmol/L时，从第3次淋溶开始淋出液pH即出现明显下降，最终降到pH值为4.79。对于灰棕紫泥，低浓度柠檬酸溶液(浓度≤10 mmol/L)的淋出液pH值与对照相比差异性不显著；柠檬酸浓度为50和100 mmol/L时淋出液pH值均从第2次淋溶开始即出现了急剧下降，最终达到3.23，2.64。淋出液pH值随着柠檬酸浓度的增大不断降低。另外，紫色潮土在各柠檬酸处理浓度下土壤pH值均在6～8左右的范围内变化，而灰棕紫泥土壤pH值则随着柠檬酸浓度的增大而降低，特别的，当柠檬酸浓度≥50 mmol/L时土壤pH值显著下降，分别降到了3.69(50 mmol/L)和2.99(100 mmol/L)。

紫色潮土经酒石酸淋溶液淋洗后，低浓度的酒石酸溶液(浓度≤10 mmol/L)淋出液pH值均在7～8左右变动，与对照处理无显著差异；当酒石酸浓度分别为50 mmol/L和100 mmol/L时，淋出液pH值均有显著下降，第10次淋出液的pH值分别为4.14，3.07。对于灰棕紫泥，低浓度酒石酸淋溶液(浓度≤10 mmol/L)的淋出液pH值与对照相比差异性不显著；50 mmol/L的酒石酸淋出液pH值随淋溶次数的增加而逐渐下降，100 mmol/L的酒石酸淋出液pH值在第4次淋溶时即出现明显下降，两者的最终pH值分别下降至4.86，3.01。对于土壤pH值的变化，酒石酸各处理浓度下，紫色潮土土壤pH值均维持在6～8左右。灰棕紫泥土壤pH值的变化规律同柠檬酸一致，即当酒石酸浓度≥50 mmol/L时土壤pH值显著下降，淋溶处理后分别降到了3.08(50 mmol/L)和3.30(100 mmol/L)。紫色潮土相比于灰棕紫泥，土壤pH值的变化较小，没有被酸化，因为紫色潮土对酸度的缓冲能力高于灰棕紫泥。紫色潮土在任何处理下土壤pH值变化不大，这可能与紫色潮土自身土壤性质有关。低浓度低分子量有机酸(≤10 mmol/L)对灰棕紫泥pH值的影响不大，土壤的酸碱体系未被破坏。高浓度低分子量有机酸(≥50 mmol/L)能够显著降低土壤pH值，这可能是因为高浓度低分子量有机酸流经土壤时，通过酸解作用和络合作用，破坏了土壤的缓冲体系。不同有机酸淋洗后，柠檬酸处理下pH值下降幅度最大，这一结果与胡红青等[26]人的研究结果一致，酒石酸和草酸的影响次之且较相近。对于灰棕紫泥，浓度≥50 mmol/L的草酸、柠檬酸和酒石酸3种低分子量有机酸比其他处理更容易加速土壤酸化。这种情况比较容易发生在根际附近，经土壤有机质、有机残体及植物根系分泌的低分子量有机酸能够随着土壤中的孔隙或根土界面下渗，引起土壤酸化，造成根际土壤pH值一般会显著低于本体土壤pH值[17]。

以上分析表明，低分子量有机酸对库区消落带紫色潮土酸度的影响在紫色潮土酸碱缓冲能力内，紫色潮土pH值变化不大，较空白处理差异性不显著。对于库区消落带灰棕紫泥，在低浓度低分子量有机酸(≤10 mmol/L)处理下其酸碱缓冲体系未遭到破坏，而高浓度低分子量有机酸(≥50 mmol/L)严重破坏了其酸碱缓冲体系，灰棕紫泥土壤从碱性变到了酸性。有机酸可通过解离质子过程使体系pH值明显降低[27]，土壤的酸化可使一些难溶性化合物溶解，如可使土壤中结合的Ca-P等难溶性磷酸盐容易酸释放出来，增加水体富营养化风险。

2.2淋出液电导率的动态变化

水溶液的电导率是水中离子产生的导电现象。电导率是以数字形式显示溶液传导电流的能力。电导率的大小反映水中离子浓度的高低。水的电导率与其所含无机酸、碱、盐的量有一定的关系，溶液中离子浓度越高，电导率越大，故电导率是表征水体离子多少的指标。电导率除了表示离子的多少，水溶液中电导率的高低还能对土壤中一些元素产生影响。如付春平等[28]的研究表明，一定范围内的电导率会影响三峡库区底泥氮磷的释放。因此，在探讨有机酸对库区消落带环境的影响时，渗漏液电导率的高低是一个重要指标。不同性质淋洗液淋洗2种土壤后淋出液电导率动态变化如图2所示(淋出液电导率与空白处理差异性不显著者未在图中显示)。对于紫色潮土，只有在酒石酸浓度为100 mmol/L时淋出液电导率变化较大。酒石酸浓度为100 mmol/L时，淋出液电导率从1.886 mS变化到了10.200 mS，峰值为18.526 mS。对于灰棕紫泥，低分子量有机酸浓度≤10 mmol/L时电导率的变化范围在1 mS左右及以下，且除柠檬酸浓度为5和10 mmol处理下10次淋出液电导率变化不大外，其他几种处理下淋出液电导率均随着淋溶次数的增加而减小。低分子量有机酸浓度≥50 mmol/时，灰棕紫泥淋出液电导率显著增大。当草酸浓度为50和100 mmol/L时，随着淋溶次数的增加，灰棕紫泥淋出液电导率总体来说是增大的，分别从0.975和0.948 mS变化到19.443和23.800，峰值分别为24.277和25.400 mS。柠檬酸浓度为50和100 mmol/L时，灰棕紫泥淋出液电导率随着淋溶次数增加先增大再减小，分别从1.455和1.751 mS变化到了15.865和27.600 mS，峰值分别为31.705和34.400 mS。酒石酸浓度为50和100 mmol/L时，灰棕紫泥淋出液电导率随淋溶次数的增加总体也有增大的趋势，分别从0.946和1.048 mS增大到了12.888和15.000 mS，峰值分别为23.880和26.500 mS。灰棕紫泥在3种低分子量有机酸淋洗下淋溶出离子量的大小顺序为：柠檬酸>酒石酸>草酸。

图2　淋出液电导率的动态变化

原淋溶液电导率变化详见表2。从表2可以看出，草酸淋溶液电导率在几种淋溶液中最高，即草酸溶液中离子浓度最高，但除了灰棕紫泥经草酸浓度为50和100 mmol/L的淋溶液淋洗后淋出液电导率变化较对照处理差异较大，其他处理下淋出液电导率均在1 mS左右或以下，这可能是由于草酸溶液流经土壤后溶液中的离子被土壤吸附引起的。表3为几种淋溶液处理后土壤有机质的含量，从表3可以看出，草酸溶液处理后土壤有机质含量较淋溶处理前有所增加，说明淋溶液中有有机质被土壤吸附。柠檬酸和酒石酸处理下淋出液电导率变化情况更大，50和100 mmol/L柠檬酸处理下，甚至出现淋出液电导率高于原淋溶液电导率的情况。一方面这可能与2种高浓度的低分子量有机酸溶液对土壤有一定的酸度破坏作用有关，高浓度低分子量有机酸(≥50 mmol/L)能够显著破坏灰棕紫泥的缓冲体系，改变土壤的酸碱体系而使一些化合物分解，致使大量离子释放。另一方面，低分子量有机酸具有较强的螯合能力，其可与铁、铝、钙等化合物发生螯合作用而释放一些阴离子，如低分子量有机酸与铁磷、钙磷的螯合作用可促进磷的释放，进而引发水环境恶化。

表2　淋溶液电导率

表3　淋溶液处理后土壤有机质含量 mg/kg

有机酸的络合能力可用络合稳定常数β表征，稳定常数值越大，络合能力越强。3种低分子量有机酸与Al3+,Fe2+,Fe3+和Ca2+4种金属离子的络合平衡常数详见表4。从表4可见，柠檬酸同4种金属离子能形成多种络合物，且与各种金属离子形成络合物的络合平衡常数在3种低分子量有机酸中最大，故其与金属离子的络合能力最强，相同情况下淋出液的电导率也最高。其次是酒石酸，虽然草酸可与Fe2+和Fe3+两种铁离子形成多种络合物，草酸同铁离子形成的络合物中有两种络合物的络合平衡常数大于酒石酸，但草酸只能与Ca2+形成一种络合物，酒石酸可与Ca2+形成两种络合物，且酒石酸同Ca2+形成的CaHL络合物的络合平衡常数大于草酸，而两种供试土壤均为碱性土壤，土壤中钙化合物含量较大，如两种土壤中的钙磷均为主要的无机磷赋存形态(表5)，造成酒石酸处理下离子溶出量高于草酸。

综上，低分子量有机酸对灰棕紫泥的酸解作用及与金属离子的络合作用较好，导致高浓度低分子量有机酸(浓度≥50 mmol/L)处理下灰棕紫泥离子溶出量高于紫色潮土。

三峡库区消落带灰棕紫泥在有机酸作用下淋出液电导率较高，紫色潮土的淋出液电导率较低，研究淋出液中电导率高低及淋出液对消落带总氮、总磷释放的影响，合理确定三峡库区周边工厂的排污量，可为控制三峡库区富营养化提供依据。低分子量有机酸具有酸溶解能力和络合能力，它能够参与紫色潮土和灰棕紫泥的化学和生物化学过程，诸如养分活化(如磷和铁)、根际微生物的增殖、植物对金属的解毒(如铝)、土壤矿物溶解等[8]。高浓度低分子量有机酸(≥50 mmol/L)的存在可使土壤酸化，造成土壤中一些难溶性化合物酸解释放。另外，加之有机酸的强络合能力，可与土壤金属离子形成络合物释放阴离子，进而可能对三峡库区水质和环境造成不利影响。如有机酸能够促进土壤中磷素的释放[23-24]，进而引发水体富营养化问题等。因此，对于库区周边存在的工厂应对其排放的有机酸进行管理，减少进入土壤中有机酸的量，使土壤中有机酸浓度维持在适宜的浓度范围内，降低库区水环境恶化的风险。

表4　低分子量有机酸与金属离子络合形成的平衡常数

表5　淋溶土壤各形态无机磷含量　mg/kg

3　结 论

(1) 高浓度低分子量有机酸(≥50 mmol/L)能够严重破坏灰棕紫泥的酸碱缓冲体系，显著降低土壤pH值。经50和100 mmol/L的3种低分子有机酸处理后，灰棕紫泥土壤pH值分别从8左右降到了4.11，3.34(草酸)，3.69(50 mmol/L)和2.99(柠檬酸)，3.08，3.30(酒石酸)。紫色潮土缓冲性能较强，土壤pH值维持在6～8左右的范围内。高浓度低分子量有机酸(≥50 mmol/L)能够酸化灰棕紫泥。

(2) 高浓度低分子量有机酸(≥50 mmol/L)处理下灰棕紫泥淋出液pH值较空白处理显著下降。低分子量有机酸浓度为50和100 mmol/L时，灰棕紫泥淋出液pH值分别从8左右降到了4.45，3.44(草酸)，3.23，2.64(柠檬酸)，4.86，3.01(酒石酸)。柠檬酸浓度为100 mmol/L时，紫色潮土淋出液pH值降到了4.79，酒石酸浓度为50和100 mmol/L时，淋出液pH值降到了4.14，3.07。其他处理下淋出液pH值维持在7～8的范围内，较对照处理差异性不显著。

(3) 3种低分子量有机酸处理下，灰棕紫泥淋出液电导率变化较紫色潮土明显。紫色潮土仅酒石酸浓度为100 mmol/L处理下淋出液电导率变化较大，峰值为18.526 mS。对于灰棕紫泥，50 mmol/L草酸、柠檬酸和酒石酸处理下峰值分别为24.277，31.705和23.880 mS，100 mmol/L处理下峰值分别为为25.400，34.400和26.500 mS。电导率的高低会影响库区土壤中氮磷的释放，增加库区富营养化的风险。

4　问题与展望

4.1问 题

本研究针对低分子量有机酸对库区土壤影响的研究存在一定的缺陷，试验只研究了有机酸对土壤pH值、有机质及有机酸淋溶后淋出液pH值、电导率的变化，对土壤其他性质的变化并未做全面的研究。另外，本研究对三峡库区土壤有机酸现状及工厂有机酸排放量情况的调查不够全面，未做系统的调查。在今后的研究中须全面考虑涉及研究主体的相关因素，深入分析有机酸对库区消落带土壤的具体影响。

4.2展 望

在有机酸酸解作用和络合作用下，库区消落带土壤中物质发生了一系列复杂的物理化学变化。因此有机酸的存在会使库区土壤污染物质释放的风险增大，导致库区水体生态环境恶化，而目前有机酸对三峡库区土水影响的研究很少[19]，针对有机酸存在条件下土壤物质变化的机理部分还有待于进一步的研究，以便为库区水污染防治提供参考。

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Effects of Low-Molecular-Weight Organic Acids on Leachate and Soil Properties of Typical Soils Under Leaching Condition in Three Gorge Reservoir Areas

YANG Xi1,2, LU Yueqin2, MA Lingli2, WEI Shiqiang1

(1.CollegeofResourcesandEnvironment,SouthwestUniversity,KeyLaboratoryofAgriculturalResourceandEnvironmentalResearchinChongqing,KeyLaboratoryoftheThreeGorgesReservoirRegion’sEco-environment,MinistryofEducation,Chongqing400716,China; 2.ZigongEnvironmentalMonitoringCenter,Zigong,Sichuan643000,China)

[Objective] To provide

and scientific bases for environmental management of the Three Gorges Reservoir areas, the effect of three simple organic acids(oxalic acid, citric acid, tartaric acid) on the properties of leachate and soil(purple soil and grey-brown purple soil) were investigated. [Methods] leaching experiments were conducted using intermittent soil column in lab. [Results] Low-molecular-weight organic acids at high concentration(≥50 mmol/L) can upset the acid-alkaline buffer system of grey-brown purple soil. Either oxalic acid, citric acid or tartaric acid, when the concentration was higher than 50 mmol/L, pH value of grey-brown purple soil was observed declined from around 8 to lower than 4.11. Whereas, the buffer effect of purple soil behaved strong. soil pH value of it varied between 6.84 and 8.71 after leaching, no significant differences were observed with the contrast value of blank treatment. Electrical conductivity of grey-brown purple changed more obviously than the one of purple soil. In the treatments of high concentrations of low-molecular-weight organic acids, the highest electrical conductivity of grey-brown purple soil even reached 34.400 mS. The leached amount of ions by the three acids had a rank of citric acid>tartaric acid>oxalic acid. [Conclusion] The main reasons affecting pH value, electrical conductivity of leachate and soil pH value were acid splitting and complexing action of the low-molecular-weight organic acid. Meanwhile, the acid-participated chemical and biochemical processes of the purple soil and grey-brown purple soil were also important. The presence of low-molecular-weight organic acids has certain risk to water environment in the Three Gorge Reservior areas.

soil; leachate; pH value; electrical conductivity

2015-07-22

2015-09-28

国家自然科学基金项目“三峡库区消落带土壤磷素源—汇转换功能与风险评价”(41171198); 水体污染控制与治理科技重大专项(2012ZX07104-003)

杨茜(1989—),女(汉族),四川省自贡市人，硕士研究生,研究方向为水污染控制。E-mail:liliyx123mm@163.com。

魏世强(1963—),男(汉族),四川省乐山市人，博士,研究员,博士生导师,主要从事环境化学和污染生态学方面的研究。E-mail:sqwei@swu.edu.cn。

A

1000-288X(2016)04-0175-07

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