新疆阿勒泰乌拉斯沟铅锌铜矿床的富CO2流体及其地质意义

边春静， 徐九华， 张　辉， 成曦晖

新疆阿勒泰乌拉斯沟铅锌铜矿床的富CO2流体及其地质意义

边春静， 徐九华*， 张辉， 成曦晖

（北京科技大学 土木与环境工程学院， 北京 100083）

乌拉斯沟铅锌铜矿床位于新疆阿尔泰南缘克兰火山-沉积盆地。本矿床分为铜、铅-锌两个矿化带， 矿体赋存在下泥盆统康布铁堡组上亚组， 容矿岩石为大理岩、绿泥石英片岩等。矿床内角砾状铅锌矿石反映了早期海相沉积成矿作用， 矿床变形变质特征明显， 其矿化石英脉可分为两个阶段： 早阶段顺层石英脉和晚阶段切层硫化物石英脉。石英脉中流体包裹体分为富 CO2包裹体、碳质流体包裹体和部分水溶液包裹体， 含子晶包裹体。显微测温结果显示， 早阶段石英脉中富CO2包裹体， CO2相的三相点温度（Tm，CO2）范围在-62.3～ -58.5 ℃， CO2笼合物熔化温度（Tm，clath）为0.5～7.5 ℃， 部分均一温度（Th，CO2）集中在 5.0～21.0 ℃， 均一温度（Th，total）集中在 285～378 ℃， 所计算的盐度变化于 4.9%～15.1%NaCleqv之间，密度为0.84～0.97 g/cm3， 最低捕获压力为260～360 MPa。晚阶段石英脉中， 富CO2包裹体的CO2三相点的温度（Tm，CO2）为-61.9～ -56.9 ℃， Tm，clath为0.4～9.5℃， Th，CO2为9.0～28.0 ℃， Th，total范围为242～389 ℃， 盐度分布于1.0%～15.5%NaCleqv之间， 密度为0.55～0.98 g/cm3， 最低捕获压力范围为180～370 MPa。激光拉曼探针测试显示包裹体除含CO2外， 还含有不定量的CH4和N2。铜矿化石英脉的流体以富CO2为特征， 为中高温、低盐度、中低密度的H2O-NaCl-CO2±CH4±N2变质流体， 与造山-变质成因有关。

乌拉斯沟； 铅锌铜矿； 富CO2流体； 变质热液改造

乌拉斯沟铅锌铜矿床位于新疆阿尔泰南缘泥盆纪克兰火山-沉积盆地的北西段， 早期的研究者将其作为海相火山喷流沉积矿床的典型矿床之一（尹意求等， 2005； 焦学军等， 2005； 李思强等， 2006）。由于克兰盆地的很多铅锌铜多金属矿床都赋存于下泥盆统康布铁堡组的变质火山沉积岩系中， 如铁木尔特、大东沟、塔拉特， 多数学者将它们归为VMS型矿床或SEDEX型矿床（王京彬等， 1998； 万博和张连昌， 2006）。近年来， 在克兰火山-沉积盆地的铁木尔特、大东沟等铅锌铜矿床中发现大量的富CO2包裹体或碳质流体包裹体（褚海霞等， 2010； Xu et al.，2011）， 具有变质特征的流体、矿床中存在的矿石变形变质现象， 以及一些稳定同位素证据， 支持了与造山-变质有关的热液叠加成矿作用观点（徐九华等，2011； 耿新霞等， 2010； 王琳琳等， 2012； 杨蕊等，2013）。对于乌拉斯沟铅锌铜矿床， 仍有一些不同的观点， 如马忠美等（2001）提出为矽卡岩型铜金矿床，Zheng et al. （2012）则认为该矿床是由变质流体作用形成， 属于造山型铜矿。

本文试图通过对乌拉斯沟铅锌铜矿床内矿石结构构造特征， 以及对不同矿化阶段的石英脉中流体包裹体， 特别是富CO2包裹体和碳质包裹体的研究，来探讨矿床成因及变质热液叠加改造作用。

1　地质背景

1.1区域地质

阿尔泰南缘处于西伯利亚板块和哈萨克斯坦-准噶尔板块接合部位， 中石炭世基本形成了阿尔泰造山带的构造格架（秦克章， 2000）。中国境内的阿尔泰山南缘分布着阿舍勒、冲乎儿、克兰和麦兹 4个泥盆纪火山-沉积盆地， 是铜、铅锌矿主要分布区。乌拉斯沟铅锌铜矿床位于克兰盆地内， 其结晶基底为古-中元古界克木齐群和新元古界富蕴群变质岩系， 其上覆中上志留统库鲁姆提群（S2-3KL）、下泥盆统康布铁堡组（D1k）和中泥盆统阿勒泰镇组（D2a）。康布铁堡组为重要的赋矿层位， 柴凤梅等（2009）对康布铁堡组变质流纹岩进行了研究， 获得锆石SHRIMP U-Pb年龄412.6±3.5 Ma、408.7±5.3 Ma和406.7±4.3 Ma， 主要岩性为黑云石英片岩、变质流纹岩、变质晶屑凝灰岩等， 其原岩为流纹质、英安质火山喷发沉积、溢流所形成的火山碎屑岩、熔岩等。该区域构造发育， 岩浆岩、变质带和成矿带的分布受构造控制。构造线呈NW-SE向， 以阿勒泰复式向斜为主体， 次级褶皱及断裂均发育。阿勒泰复式向斜， 轴向NW-SE， 轴长＞50 km， 轴面倾向NE， 北东翼倒转。主要的大断裂有克因宫断裂、阿巴宫断裂、阿克巴斯套断裂等， 均走向NW-SE（图1）。侵入岩主要为海西期花岗岩。

1.2矿床地质

乌拉斯沟铅锌铜矿床位于克兰盆地的西北段，赋矿地层为下泥盆统康布铁堡组上亚组的变质岩系（图1）， 以含绿泥石英片岩、大理岩、变钙质粉砂岩、变质晶屑凝灰岩为特征。矿化分为铜、铅锌两个带，铜矿化带长1200 m， 宽500～100 m， 分为沟东和沟西两个矿化群， 所处层位一致， 并沿走向相接。

铜矿体产出于康布铁堡组大理岩与英安质凝灰岩的分界处。乌拉斯沟西为含锰铁帽型Cu-Pb-Zn矿化（李思强等， 2006）， 控制铁帽长＞150 m， 宽4～28.6 m，铁帽内整体为接近边界品位的Cu-Pb-Zn矿化， 其中铅锌矿体长＞150 m， 宽2.9～9.65 m。Cu品位0.15%～0.45%， Pb品位0.13%～0.46%， Zn品位0.52%～1.65%。乌拉斯沟以东为磁铁石英岩型铜矿化， 长800 m， 有两个铜矿体： 1号铜矿体长50 m， 宽8.7 m， Cu品位0.57%～5.90%； 2号铜矿体长325 m， 宽2.1～31.90 m，Cu品位 0.22%～6.86%， 铜矿体中伴生金， Au品位0.35～1.10 g/t。

铅锌矿体产于大理岩中， 与铁米尔特铅锌矿床处于同一层位（李思强等， 2006）。方铅矿、闪锌矿在大理岩中呈条纹状和顺层细脉状分布， 矿化体长1250 m， 宽0.8～5.90 m。Pb品位0.28%～2.70%， Zn品位1.55%～ 10.66%。

图 1 阿尔泰南缘克兰泥盆纪火山盆地及矿床地质略图（据新疆第四地质队 1∶5万区域地质矿产图资料及徐九华等，2009）Fig.1 Sketch map showing the distribution of ore deposits in the Kelan Devonian volcanic basin in the southern margin of the Altay orogenic belt

2　矿床变形变质研究

2.1成矿期和成矿阶段

根据乌拉斯沟矿床铅锌、铜矿所在层位， 含矿石英脉体之间的穿插关系以及围岩、矿石的变形变质特征， 并结合区域上类似矿床的对比， 乌拉斯沟铅锌铜矿床可划分出两个成矿期（图2）：

（1） 海相火山沉积喷流成矿期， 主要表现为在变质流纹岩的上部， 产出层纹状、条带状、角砾状铅锌矿石， 中间夹层状黄铁矿（图3a、b）。另在与变质流纹斑岩接触处， 见角砾状铅锌矿石， 角砾大小悬殊， 定向分布， 由闪锌矿胶结变质火山碎屑岩形成角砾（图3b）。在乌拉斯沟1140中段所采矿石中也可见层纹状黄铁矿化矿石、层纹状含闪锌矿石， 被后期的顺层和切层石英脉穿插（图3c）。

（2） 变质热液成矿期， 主要表现为对层纹状矿石的叠加和各种硫化物石英脉的形成， 可包括 2个阶段：

1） 早阶段顺层石英脉（QI）， 主要为透镜状顺层石英脉沿着含矿层位中的绿泥石片岩、层状黄铁矿等分布， 黄铜矿、闪锌矿等呈浸染状分布（图3c、d）。

2） 晚阶段切层石英脉（QII）， 表现为斜切早期形成的绿泥片岩、层状黄铁矿或早阶段顺层石英脉（图3e）。切层石英脉中可能又有两个亚阶段： 灰白色的切层石英脉呈角砾状（QII-1）被更晚的烟灰色黄铁矿-石英脉（QII-2）穿切。同时在矿区外围流纹斑岩中也可见切层石英脉（图 3f）。切层石英脉中石英颗粒被拉长变形， 形成眼球状、透镜状（图4a）， 也说明更晚阶段的构造活动。黄铁矿、黄铜矿呈粗晶状， 黄铁矿自形程度好、颗粒粗大， 沿石英脉分布， 闪锌矿较少为浸染状分布。

图 2 乌拉斯沟铅锌铜矿床的成矿期次及主要矿物生成顺序Fig.2 Paragenetic sequence of the Wulasigou Pb-Zn-Cu deposit

2.2矿石变形组构

海相沉积期的闪锌矿-方铅矿沿大理岩层分布，因具有较大的塑性， 受挤压后常呈定向分布。在矿石中可见部分海相沉积期形成的闪锌矿、黄铜矿呈浸染状分布在与变钙质粉砂岩互层的大理岩中， 闪锌矿边缘圆滑（图 4b）， 方铅矿与闪锌矿共生沿大理岩定向分布（图 4c）。黄铁矿晶体发生脆性变形被拉断， 拉断后的黄铁矿呈现可拼性， 并沿变质片岩的片理方向定向排列， 黄铁矿由于其较强的自生能力，常可成为变斑晶产出（图 4d）。变质热液期形成的一部分黄铜矿在生长过程中受到挤压作用发生塑性变形呈长条状， 沿着片岩中的黑云母、绿泥石等矿物的片理方向分布， 或在围岩变形过程中沿着裂隙面沉淀， 脉状黄铜矿交代黄铁矿变斑晶和海相沉积期形成的浸染状分布的闪锌矿， 而黄铜矿又被白云母等矿物交代（图4e、f）， 常见变质作用形成的绿泥石、黑云母、白云母等交代切割早期形成的闪锌矿、黄铜矿、黄铁矿等， 使与金属矿物的接触边界平直（图4d～f）。

3　流体包裹体研究

3.1研究方法

在详细的流体包裹体岩相学研究基础上， 进行包裹体显微测温， 包括CO2三相点温度（Tm，CO2）、CO2笼合物消失温度（Tm，clath）、CO2的部分均一温度（Th，CO2）、盐水溶液包裹体冰点温度（Tm，ice）和包裹体的完全均一温度（Th，total）。显微测温实验在北京科技大学资源工程系包裹体实验室进行， 冷热台型号为 LinKam THMS-600。冷热台采用液氮制冷， 电炉丝加热， 温度范围¯196～600 ℃， 测温过程由Linksys软件控制，Tm，CO2、Th，CO2和Tm，clath的测试精度为±0.1 ℃， Th，total的测试精度为±1 ℃。

包裹体成分分析采用激光拉曼探针法， 测试在中国科学院地质与地球物理研究所包裹体实验室进行。测试仪器为法国 Jobin Yevon公司生产的LabRam HR可见显微共焦拉曼光谱仪， 使用 Ar+离子激光器， 波长为 532 nm， 输出功率为 44 mV，所测光谱计数时间是5 s， 每1 cm-1（波数）计数一次，500～4000 cm-1全波段一次取峰， 激光束斑大小约为1 μm， 光谱分辨率为0.65 cm-1。测试前采用单晶硅片进行校正， 校正后单晶硅片的拉曼位移对应520.7 cm-1。

图3　乌拉斯沟铅锌铜矿床野外露头特征Fig.3 Photos of outcrops of the Wulasigou Pb-Zn-Cu deposit

3.2包裹体岩相学

用于包裹体研究的样品分别采自乌拉斯沟铜矿1140 m中段， 及乌拉斯沟西1150 m平峒口， 包括早阶段顺层石英脉和晚阶段切层石英脉， 以及早期角砾状闪锌矿， 共磨制了 24件包裹体光薄片， 其中早阶段顺层石英脉样品 7件， 晚阶段切层石英脉17件。

3.2.1流体包裹体类型

根据包裹体显微镜下的特点、显微测温过程中的相变行为， 石英中包裹体主要有四种类型：

图4　乌拉斯沟铅锌铜矿床矿石结构特征Fig.4 Microphotographs of ores from the Wulasigou Pb-Zn-Cu deposit

（1） 富 CO2包裹体（LH2O-LCO2）（WC型）： 占包裹体总数的 70%， 分为两相富 CO2包裹体（LH2O-LCO2）和三相富CO2包裹体（LH2O-LCO2-VCO2）（图5a、b）。其中三相富CO2包裹体只是在室温下， 气相CO2和液相 CO2未达到均一， 这类包裹体约占 20%； 两相富CO2包裹体在冷冻过程中 CO2相内出现气相 CO2，变为三相包裹体， 并在31.1 ℃以下达到均一状态。WC型包裹体直径一般在3～20 μm， 个别直径＞20 μm，形态有圆形、椭圆形、负晶型和不规则形态， CO2充填度为 10%～60%。大部分的 WC型包裹体为原生成因， 孤立分布； 一部分 WC型包裹体为假次生成因， 带状分布， 但是未穿过石英颗粒边界； 有些包裹体为次生成因， 带状分布并穿过颗粒边界， 这类包裹体所存在的石英颗粒大多碎裂严重， 发生糜棱岩化（图 4a）。WC型包裹体在石英的各个阶段都有发现， 但是在进行显微测温时因内压太大发生爆裂，只得到少量有效的均一温度。

图5　乌拉斯沟铅锌铜矿床流体包裹体特征Fig.5 Characteristics of fluid inclusions from the Wulasigou Pb-Zn-Cu deposit

（2） 碳质流体包裹体（LCO2±CH4±N2）（C型）： 这里指不含水的 CO2-CH4-N2型的流体包裹体（Van den Kerkhof and Thiéry， 2001； Bodnar， 2003； 池国祥和卢焕章， 2008）， 占总数的10%， 直径2～15 μm， 个别可达到20 μm， 颜色较黑， 主要形态为椭圆形、圆形，较大者成不规则形状。大部分C型包裹体在室温下为单相， 在降温过程中出现气相CO2（气泡）， 变为两相， 继续快速降温至-100 ℃以下， 液相 CO2凝固，回温后在-56.6 ℃以下固相融化， 在31.1 ℃以下达到均一状态。包裹体成定向排列或面状分布， 未穿过石英颗粒表现为假次生成因， 可观察到C型包裹体与WC型包裹体共存现象（图5c）， 这两种类型的包裹体均为原生成因。

（3） 水溶液包裹体（LH2O-VH2O）（W型）： 包裹体数量较少， 约为 10%～20%， 尤其在一些透镜状的石英脉中很少出现。直径为3～25 μm， 为椭圆形、不规则形状。表现为两种成因， 大部分W型包裹体呈带状、面状分布， 穿过石英颗粒， 为次生成因； 少量W型包裹体在石英颗粒内孤立存在， 为原生成因（图5d、e）。

（4） 含子晶的包裹体（S型）： 在早阶段顺层石英脉中发现少量含石盐子晶的包裹体（＜5%）， 直径6～15 μm（图5e）。分为两种类型： S1型为LH2O-VH2O-S；S2型为LH2O-LCO2-S， 在降温过程中液相CO2中出现气相CO2。极少量S1型包裹体呈带状分布， 在早阶段顺层石英脉中出现。S2型包裹体孤立分布， 为原生成因（图5e）， 个别含子晶包裹体直径达20 μm左右， 但发生变形， 呈不规则形状。

海相火山喷流沉积期的角砾状、层状闪锌矿颗粒较小， 因铁含量较多颜色较深， 为红褐色， 透明度较差， 包裹体较难观察。闪锌矿中的包裹体主要为水溶液型包裹体（LH2O-VH2O）（图5f）， 直径5～15 μm，圆形或者椭圆形。大部分“包裹体”未观察到内部有气泡， 可能是受到后期的流体作用导致包裹体破裂成为空洞。

3.2.2流体包裹体组合

流体包裹体组合（Fluid Inclusion Assemblage，FIA）是岩相学上能够分清的、能代表最细分的包裹体捕获事件的一组包裹体（Goldstain and Reynolds，1994； 池国祥和卢焕章， 2008）。本次对切层石英脉QII（样品WL339）进行了初步研究， 该样品的石英颗粒内可识别出几组FIA（图5b）， 包裹体组合a以较大的早期富 CO2包裹体群为主， 包裹体变形严重， 数量较多， CO2/H2O体积比大致相近， CO2相所占比例较大可达50%。包裹体组合b为带状分布的富CO2包裹体， 在整个样品中可见其穿过石英颗粒的愈合裂隙， 包裹体为长柱状、圆形、负晶形， 尺寸小于包裹体组合a， CO2/H2O体积比也基本一致， 包裹体组合 b切过无序分布的包裹体组合 a。包裹体组合 c主要由水溶液包裹体组成， 常为浑圆状细小的包裹体群， 包裹体组合c穿切包裹体组合b， 表现为最晚的捕获事件。

包裹体组合 a中包裹体的 Tm，CO2为-59.8～-59.7 ℃， Th，CO2为 10.5～12.1 ℃， 大多在未均一时就发生爆裂， 爆裂温度低于 213 ℃， 说明包裹体组合a中的捕获压力较大。包裹体组合b中包裹体测得的Tm，CO2为-58.5～ -58.3℃， Th，CO2为12.4～22.7 ℃，说明密度相对于包裹体组合 a要小一些， 在均一前也发生爆裂， 但爆裂温度较高， 集中在266～274 ℃，说明其捕获压力比包裹体组合a的低。

3.3显微测温

进行包裹体显微测温的样品包括变质热液时期早阶段的顺层白色石英脉（QI）和晚阶段切层石英脉（QII）， 获得278组数据， 见表1。

（1） 早阶段顺层石英脉阶段

原生两相 WC型（LH2O-LCO2）包裹体在降温过程中出现气相CO2， -90 ℃以下液相CO2冷凝。一般冷却至-120 ℃后在升温过程中记录数据。原生 WC型包裹体， 测得的 Tm，CO2为-62.3～ -58.5 ℃（12， 包裹体个数）， 集中在-59.5～-58.5 ℃（图6a）， Tm，clath为0.5～7.5 ℃（18）， 集中分布在3.5～7.5 ℃之间。Th，CO2为3.3～30.2 ℃（22）， 集中在5～21 ℃（图6b）， 均一为液相 CO2； 在测量 Th，total的过程中， 90%的包裹体发生爆裂， 爆裂温度范围 228～382 ℃， 个别包裹体最后达到均一状态， Th，total范围为285～378 ℃（6）（图6c）。

只测得了一组C型流体包裹体的相关温度， Tm，CO2为-56.8 ℃； Th，CO2为22.6 ℃。

W 型包裹体（LH20-VH2O）的 Tm，ice范围为-7.4～-0.3 ℃ （12）， 集中在-3.5～ -0.5 ℃， Th，total为240～369 ℃（15）， 为原生成因。

S1型包裹体的子晶熔化温度（Tm，NaCl）范围是148～156 ℃（2）， 子晶熔化后达到均一状态， Th，total范围为177～301 ℃（2）， 其中一个包裹体的子晶在385 ℃时熔化在420 ℃以下未均一； S2型包裹体的Tm，NaCl范围为190～282 ℃（4）， 包裹体在子晶熔化后， 达到均一前爆裂， 爆裂温度范围380～421 ℃（4）。

（2） 晚阶段切层石英脉

原生WC型包裹体， 测得Tm，CO2为-61.9～ -56.9 ℃（120）， 90%的温度集中在-59.5～ -57.5 ℃（图6a）， Tm，clath为 0.4～9.5 ℃（102）， 集中在 3.5～7.5 ℃； Th，CO2为-0.9～28.7 ℃（131）， 集中在 9.0～28.0 ℃（图 6b）， 均一为液相 CO2； 90%的包裹体在未均一前发生爆裂（113～384 ℃）， 少量包裹体最后达到均一状态， Th，CO2为242～389 ℃（13）（图6c）。

C型流体包裹体的Tm，CO2为-59.8～ -57.2 ℃（13），集中在-59.5～ -57.5 ℃； Th，CO2为 1.6～29.9 ℃（16），集中分布在22.0～29.0 ℃。

图6　乌拉斯沟铅锌铜矿床WC型包裹体Tm，CO2-Th，CO2-Th，total直方图Fig.6 Histogram of Tm，CO2-Th，CO2-Th，totalfor WC-type fluid inclusions from the Wulasigou Pb-Zn-Cu deposit

据岩相学显微观察， W 型包裹体（LH20-VH2O）中次生成因的Tm，ice范围为-9.4～ -0.4 ℃， 在118～240 ℃之间达到均一状态； 原生包裹体 Tm，ice集中在-8.6～-4.0 ℃， Th，total为240～416 ℃。

3.4流体盐度、密度和压力的计算

WC型包裹体（LH2O-LCO2）的盐度（W）采用Roedder （1984）公式： W=15.52022-1.02342T-0.05286T2（T为笼合物熔化温度℃）求出。

W 型包裹体（LH2O-VH2O）盐度通过 Hall et al.（1988）提出的 公 式： W=0.00+1.78Tm-0.0442Tm2+ 0.000557Tm3（Tm为冰点下降的温度℃）求出。

根据Thiéry et al. （1994）提出的CO2-CH4体系的V-X相图可以求得WC型包裹体中CO2相中CH4的摩尔分数， 然后根据Swanenberg （1979）的CO2-CH4体系的ρ-XCH4-Th关系图， 求得CO2相的密度。流体的总密度是通过选取其中圆柱形或者球形包裹体进行计算的，L1代表液相CO2直径， L2代表包裹体长度。圆柱形包裹体液相CO2占整个包裹体的体积分数ψCO2采用公式： ψCO2=2L1/3L2； 球形包裹体ψCO2采用公式：ψCO2=L13/L23。然后根据所求CO2的体积分数， 应用公式： ρ=ρCO2×ψCO2+ρH2O×（1-ψCO2）， 计算出流体密度。

W型包裹体的密度采用Bodnar （1983） NaCl-H2O体系温度-盐度-密度关系图解求得， 结果如表2。

压力估算， 首先应用 Thiéry et al. （1994）和Swanenberg （1979）的相图求 CO2密度， 然后应用Brown （1989）H2O-CO2-NaCl体系的P-X相图计算流体最低捕获压力。结果如下： 早阶段顺层石英脉在WL302样品中得到3组有效数据260～360 MPa； 晚阶段石英脉在WL303、WL310、WL317、WL337中得到6组有效数据， 最低捕获压力为180～370 MPa。

3.5激光拉曼探针分析

激光拉曼谱图分析表明， 乌拉斯沟铅锌铜矿的变质成因脉体， 早阶段顺层石英脉（QI）（WL302）、晚阶段切层石英脉（QII）（包括绿泥石片岩中的石英脉WL316、含浸染状黄铜矿的石英脉 WL341， 以及地层中灰白色切层石英脉WL339）中WC型包裹体中的 CO2相主要成分为 CO2（图 7a～c）， 激光拉曼谱图位移1280 cm-1、1384 cm-1附近有明显的CO2谱峰，3449 cm-1附近存在H2O的谱峰。 CO2相中同时还含有少量CH4（2913 cm-1）或/和N2（2327 cm-1）（图7a、c）， 部分 WC型的包裹体未检测到 CH4或者 N2（图7b）。单相C型包裹体的主要成分为CO2， 含少量N2、CH4（图 7d）， 这与在测温过程中Tm，CO2低于-56.6 ℃的结果一致。对闪锌矿中包裹体进行激光拉曼检测，大部分包裹体未检测到有效气液成分。

4　讨 论

4.1富CO2流体的成因及来源

根据包裹体岩相学和显微测温研究， 早阶段的顺层石英脉和晚阶段的切层石英脉中WC型包裹体都占主要地位， 属CO2-H2O-NaCl流体体系， CO2相中还含少量的CH4、N2。早阶段石英脉中WC型包裹体， 均一温度较高， 集中在 285～378 ℃， 盐度集中在 4.9%～15.1%NaCleqv， 密度为 0.84～0.97 g/cm3，可观察到沿愈合裂隙分布的并穿过石英颗粒的次生包裹体， 它们是在晚阶段流体活动中被捕获的； 晚阶段石英脉中 WC型包裹体的均一温度也较高， 范围为242～389 ℃， 盐度1.0%～15.5%NaCleqv， 密度相对低些， 为0.55～0.98 g/cm3。单相C型包裹体的Tm，CO2低于-56.6 ℃， 含少量CH4、N2。这两种类型的包裹体在变质石英脉中共存并具有相似的Tm，CO2、Th，CO2，说明存在CO2-H2O流体的局部不混溶。Phillips and Powell （1993）认为低盐度、较高温度和还原条件的CO2-H2O流体是变质成矿流体的共同特征， 而且许多学者研究认为区域变质作用峰期变质流体的特征是富CO2， 而且流体中普遍存在CH4和N2。对早晚阶段石英脉中WC型和C型包裹体的CO2相Tm，CO2和 Th，CO2相关性进行研究（图 8）， 结果表明早阶段石英脉中WC型和C型包裹体的CH4的摩尔分数（XCH4）主要集中在 0.1～0.15之间， 而晚阶段石英脉中的WC型和 C型包裹体 CO2相的 XCH4分布稍宽在0.05～0.15之间， 说明晚阶段流体的 CH4含量变化更大。由于流体中还存在N2， 使得变化规律更为复杂。

表2　乌拉斯沟铅锌铜矿床流体包裹体盐度、密度统计表Table 2 Salinities and densities of the fluid inclusions from the Wulasigou Pb-Zn-Cu deposit

图7　乌拉斯沟矿床流体包裹体激光拉曼探针谱锋图Fig.7 Representative Raman spectra of fluid inclusions from the Wulasigou Pb-Zn-Cu deposit

N2包裹体被认为存在于高级变质岩中如含柯石英榴辉岩， 认为是云母或长石中的NH4+分解形成的（Andersen et al.， 1993； 傅斌等， 2000）。本矿床内WC型包裹体中的 N2可能是黑云母受到变质作用形成绿泥石的过程中由NH4+分解形成。CH4被认为是低级变质岩中存在的挥发分， CH4的来源可能为含碳沉积岩在变质过程中发生 2C+2H2O=CO2+CH4（Roedder， 1984）， 产生CO2和CH4， QI中包裹体CH4含量比大部分 QII中包裹体 CH4含量高， 表明区域变质作用形成大量 CH4， 而发展到晚阶段， 流体中CH4含量有所降低。CO2的流体来源主要有： 幔源、岩浆的脱挥发分、下地壳的麻粒岩化（Andersen et al.，1997； Ertan et al.， 1999； Lowenstern， 2001）， 该矿床WC型包裹体的均一温度范围为 242～389 ℃， 晚阶段流体中 CO2摩尔体积总体大于早阶段流体中的CO2摩尔体积。本区下泥盆统康布铁堡组广泛分布，大理岩层发育， 晚阶段流体中 CO2含量增大可能是因为在区域变质中大理岩层受到钙硅质交代释放CO2。因此乌拉斯沟矿区的富 CO2流体可能与造山变质作用有关。

从前述QII的FIA研究中可看出， 该区域经过了多期流体活动。包裹体组合 a应为切层石英脉形成过程中最早捕获的富 CO2包裹体。包裹体组合 a中的包裹体发生严重变形， 并且包裹体的 Th，total变化范围较大， 可能是包裹体形成以后流体活动对其改造导致的。包裹体组合b， 穿切了大部分石英颗粒，说明该组合是在切层石英脉形成以后的构造事件中被捕获的， 其密度相对于包裹体组合 a的密度低，反映压力降低， 说明其捕获环境相对于石英脉形成时有一定的抬升。包裹体组合c为QII中最晚一期的流体活动， 主要成分为水， 可能为大气降水的加入。

4.2富CO2流体圈闭的温压条件

前文所述， 早阶段石英脉中包裹体最低捕获压力 260～360 MPa， 晚阶段石英脉最低捕获压力为180～370 MPa。在测温过程中， 大部分WC型包裹体在未均一前爆裂， 这是因为石英中包裹体在升温过程中内压急剧增大， 当其内压超过石英的机械强度， 即内外压差达到85 MPa就会引起爆裂（Roedder， 1984）。

郑常青等（2005）研究得到阿勒泰红柱石-矽线石型递增变质带属于典型的中-低压过渡型递增变质带， 根据石榴子石-斜长石-黑云母-白云母-石英内部一致地质温压计估算的变质峰期温度 T=580～670 ℃，压力 P=400～500 MPa， 变质峰期后， 发生降温降压退变质演化， 期后T=500～580 ℃、P=200～300 MPa。该矿床变质矿物组合属于变质程度相对较低的绿片岩相变质带， 变质矿物组合主要为黑云母-石榴子石、绿泥石-黑云母， 为变质峰期后的矿物组合。由以上得到的温压数据可以看出， 乌拉斯沟铅锌铜矿变质热液期两阶段流体包裹体被捕获的温压条件略低于变质峰期的温度、压力范围， 而略高于变质峰期后的压力值， 这是因为用来计算压力的均一温度是捕获温度的最低温度， 而由此估算的压力亦为最低捕获压力。乌拉斯沟铅锌铜矿床的变质流体为变质峰期后的产物， 所以温度压力条件处于变质期后降低过程， 可以认为其富 CO2包裹体形成的温压条件与该地区造山带区域变质期后的P-T演化基本一致。同时， 区域内的其他矿床， 如萨热阔布金矿（271～446 ℃、90～330 MPa， 秦雅静等， 2012）、恰夏铜矿含铜石英脉（230～310 ℃、300～350 MPa， 杨蕊等， 2013）、大东沟铅锌矿（216～374 ℃、130～340 MPa，褚海霞等， 2010）测得的流体包裹体捕获温压范围与乌拉斯沟矿床P-T条件基本一致（图9）。

图8　乌拉斯沟铜铅锌矿床不同阶段石英脉中WC型和C型包裹体 Tm，CO2-Th，CO2图（底图据 Thiéry et al.，1994）Fig.8 Tm，CO2vs. Th，CO2of WC- and C-type fluid inclusions in the different stages of the Wulasigou Cu-Pb-Zn deposit

因矿区内出露地层的岩性主要为变晶屑凝灰岩、变质流纹斑岩、火山碎屑岩等， 其密度应相当于中酸性岩的密度（2.7 g/cm3）， 若按静岩压力梯度（27.9 MPa/km）， 根据 QI中包裹体最低捕获压力260～360 MPa， 推断其形成深度为10～13.6 km； QII中包裹体最低捕获压力 180～370 MPa， 估算其形成深度为7～13.7 km。这与造山变质环境相符合。Zheng et al. （2012）估算乌拉斯沟铜矿床的形成深度为 13～15.5 km， 与本文由最低捕获压力估算的深度相近。

4.3乌拉斯沟铅锌铜矿床成因

VMS矿床在形成后， 由于俯冲造山或碰撞造山运动等， 经常经历变形变质过程。而其矿石结构构造承载着重要的矿床成因信息， 是研究探讨VMS矿床变质过程的重要手段（Stanton， 1972； Tiwary，1998）。顾连兴等（2004）重点研究了辽宁红透山铜矿矿石变形变质特点证明硫化物矿床经历沉积-成岩过程后又经历了变质作用使金属矿物发生重结晶和化学再活化， 同时部分矿石还遭受韧性剪切作用形成矿石糜棱岩。

图 9 乌拉斯沟铅锌铜矿床富 CO2流体包裹体圈闭的P¯T轨迹（底图据Brown et al.， 1989； 图中变质峰期温压、峰期后温压范围据郑常青等（2005）变质矿物地质温压计估算的数据）Fig.9 Pressure-temperature evolution of CO2-rich fluid inclusions in the Wulasigou Pb-Zn-Cu deposit

乌拉斯沟铅锌铜矿床遭受了强烈的变形变质作用， 硫化物矿石被改造。矿床内海相沉积期形成的黄铁矿被拉断， 呈现可拼性， 挤压后定向分布， 被磁铁矿交代呈港湾状、孤岛状结构等； 磁铁矿变质后呈网脉状、碎裂状； 早期闪锌矿、方铅矿沿大理岩层层状分布。变质热液期形成的黄铜矿在构造作用下发生塑性变形， 沿片岩片理分布， 或沿裂隙沉淀， 交代海相沉积期的磁铁矿等； 而变质作用所形成的绿泥石、黑云母等矿物交代、切割早期的黄铁矿等。这些矿物的变形变质特征都与动力变质作用有关。研究表明由构造变形和动力变质作用形成的矿石， 变形变质作用可以导致成矿物质的再活化和富集（Marshall and Gilligan， 1987 ）。变形变质作用对脉石矿物的压溶作用可以使原矿石变富， 从乌拉斯沟铅锌铜矿床的矿石显微结构可观察到变质热液时期形成的硫化物（黄铜矿、闪锌矿）叠加原矿体。

阿尔泰南缘克兰盆地内的脉状金铜矿床包裹体中都富含 CO2包裹体， 徐九华等（2011）认为成矿热液来源与区域变质及相关的岩浆活动有关。王琳琳等（2012）和耿新霞等（2010）认为克兰盆地铁木尔特铅锌（铜）矿床的的喷流沉积期流体为中低温、低盐度、中低密度的H2O-NaCl体系， 而叠加改造期的流体为中高温、中低盐度、中低密度的H2O-NaCl-CO2± CH4±N2体系。乌拉斯沟铅锌铜矿床顺层、切层硫化物-石英脉中包裹体也以 WC型和单相CO2包裹体为主， 流体具中高温、中低盐度、中低密度特征， 与区域上类似矿床的晚期脉状矿化流体相同（如大东沟， 褚海霞等， 2010； 铁木尔特， Xu et al.， 2011； 塔拉特， Zhang et al.， 2015）， 应属变质热液流体。

Zheng et al. （2012）重点研究了乌拉斯沟的脉状铜矿， 认为乌拉斯沟铜矿床是造山型矿床， 与变质流体有关。但是我们不排除乌拉斯沟铅锌铜矿床中存在层纹状、角砾状的与海相火山沉积有关的早期闪锌矿-方铅矿矿石。这类矿石与该区域内铁木尔特铅锌矿床（徐九华等， 2009）VMS型矿石的特征一致，为层纹状、条带状， 并在层状铅锌矿体底部发育角砾状矿石， 角砾为变晶屑凝灰岩等火山碎屑岩类。乌拉斯沟矿床闪锌矿中包裹体多已破坏， 残留少量包裹体主要为W型包裹体（图5f）， 与VMS型矿床的成矿流体以简单盐-水体系为主的特征相符（倪培，2005； 陈衍景等， 2007）， 并且与该区域内其他矿床（如铁木尔特、塔拉特铅锌矿床等）VMS期闪锌矿中的包裹体特征相似。但因数量太少未得到可靠的测温数据， 通过激光拉曼检测和显微镜观察未得到有效气液成分的谱峰， 未发现 CO2谱峰， 应不是在区域变质成矿期形成。很多学者也认为多数VMS矿床变质程度达到绿片岩相其原生包裹体已无法保存（Marshall et al.， 2000）， 所以闪锌矿中的包裹体可能受变质作用后被破坏。

乌拉斯沟铜矿硅化矿石的2个锆石裂变径迹年龄分别为312±39 Ma和247±24 Ma（袁万明等， 2007），代表了2个成矿期： 312 Ma左右代表石炭纪晚期新疆北部三大板块的会聚碰撞（沈晓明等， 2013）， 导致区域发生强烈而频繁的火山-岩浆活动、变质作用及金-铜成矿作用； 而247 Ma代表了与晚二叠世-早三叠世新疆北部的隆起及非造山花岗岩形成有关的事件。Zheng et al. （2012）测得金属硫化物-石英脉中蚀变白云母的40Ar/39Ar坪年龄为220 Ma， 认为乌拉斯沟铜矿的铜矿化持续到三叠纪。以上研究说明乌拉斯沟铅锌铜矿床的变形改造与石炭纪-二叠纪造山变质作用有关。

5　结 论

（1） 乌拉斯沟矿床与变质有关的顺层（QI）、切层（QII）石英脉中发育富 CO2包裹体和碳质包裹体， 属中高温、低盐度、中低密度的 H2O-NaCl-CO2± CH4±N2流体体系。QI中WC型包裹体， Tm，CO2范围为-62.3～ -58.5 ℃， Th，CO2集中在5.0～21.0 ℃， Th，total为285～378 ℃， 盐度范围4.9%～15.1%NaCleqv， 密度为0.84～0.97 g/cm3； QII中 WC型包裹体的Tm，CO2为-61.9～ -56.9 ℃， Th，CO2为9.0～28.0 ℃， Th，total为242～389 ℃， 盐度分布于 1.0%～15.5%NaCleqv之间，密度为0.55～0.98 g/cm3。富CO2流体中含有一定量的CH4和N2， 为变质流体。

（2） 早阶段顺层石英脉中 WC型包裹体的最低捕获压力为 260～360 MPa， 晚阶段切层石英脉中WC型包裹体最低捕获压力为 180～370 MPa， 所估测的温压数值与区域变质的P-T演化轨迹吻合。

（3） 乌拉斯沟铅锌铜矿床中早泥盆世海相火山沉积矿化遭受了强烈的后期变形变质作用。常见早期黄铁矿碎裂， 定向分布。变质热液期形成的黄铜矿沿片岩片理分布， 或沿着裂隙沉淀， 交代海相沉积期的磁铁矿和黄铁矿变斑晶等； 而变质作用形成的绿泥石、黑云母等交代早期闪锌矿、黄铁矿等矿物。这些特点进一步说明了乌拉斯沟铅锌铜矿床的变形改造与石炭纪-二叠纪造山变质作用有关。

致谢： 本文野外工作得到新疆有色地质勘查局七〇六队及郭旭吉总工、乌拉斯沟铜矿有关技术人员的帮助。中国科学院广州地球化学研究所卢焕章研究员、中国科学院地质与地球物理研究所范宏瑞研究员对本文提出了建设性的宝贵意见， 在此一并表示衷心感谢。

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CO2-rich Fluids and Their Geological Significance of the Wulasigou Pb-Zn-Cu Deposit， Altay， Xinjiang

BIAN Chunjing， XU Jiuhua*， ZHANG Hui and CHENG Xihui
（School of Civil and Environmental Engineering， University of Science and Technology Beijing， Beijing 100083，China）

The Wulasigou Cu-Pb-Zn deposit is one of the Cu-Pb-Zn polymetal deposits in the Devonian kelan volcanicsedimentary basin of Southern Altaids. The origin of the deposits in the basin is still controversial yet. They were considered as volcano-sedimentary-related in many early literatures. Recently， metamorphic fluids were recognized by some authors. The Wulasigou Cu-Pb-Zn deposit occurs in the Lower Devonian Kangbutiebao Formation， which is composed of metamorphosed rhyolite， quartz schist， and metamorphic crystal tuff. There are two stages of vein-type Cu mineralization， the lentoid or streaked early quartz veins （QI） and the later sulfide-quartz veins （QII）. Microthermometric studies show that solid CO2melting temperatures （Tm，CO2） of LH2O-LCO2inclusions in （QI） are mostly in the range of -62.3～ -58.5 ℃， clathrate melting temperatures （Tm，clath） are in the range of 0.5～7.5 ℃， partial homogenization temperatures （Th，CO2） vary from 5.0-21.0℃， and the total homogenization temperatures （Th，total） are in the range of 285～378 ℃， with the salinities and densities of 4.9%～15.1% NaCleqvand 0.84～0.97 g/cm3respectively. The later quartz veins （QII） have -61.9～ -56.9 ℃ of Tm，CO2， 0.4～9.5 ℃ of Tm，clath， 9.0～28.0 ℃ of Th，CO2， and 242～388 ℃ of Th，total， with the salinities of 1.0%～15.5%NaCleqvand densities of 0.55～0.98 g/cm3. The lowest trapping pressures of fluid inclusions in QI are 180～370 Mpa and 260～360 MPa in QII. Laser Raman spectroscopy revealed that the CO2-rich fluid inclusion contains major contents of CO2and a little variable component of CH4and/or N2in CO2phases. The fluids of Cu-bearing veins from the Wulasigou deposit are characterized by CO2-rich， medium-high temperatures， low salinities， medium-low densities， and can be considered as H2O-CO2-NaCl±CH4±N2system. The ore-forming fluids should be related to orogenic and metamorphic hydrothermal fluids.

Wulasigou； Pb-Zn-Cu deposit； CO2-rich fluids； metamorphic overprints

P611

A

1001-1552（2016）04-0716-015

2014-09-02； 改回日期： 2015-03-18

项目资助： 国家自然科学基金（41372096）资助。

边春静（1987-）， 女， 博士研究生， 矿床学专业。Email： bianjing0314@163.com

徐九华（1951-）， 男， 博士生导师， 从事矿床学方向研究。Email： jiuhuaxu@ces.ustb.edu.cn