GaN基LED高能电子束流辐照效应研究

刘 超 于莉媛 王志刚 钱 森 夏经铠,4 朱 纳 高 峰,4 安广朋 马毅超 党宏社 吴英蕾 杨 洁（天津工业大学 天津 300387）

2（核探测与核电子学国家重点实验室 北京 100049）

3（中国科学院高能物理研究所 北京 100049）

4（中国科学院大学 北京 100049）

5（陕西科技大学 西安 710021）

GaN基LED高能电子束流辐照效应研究

刘 超1于莉媛1王志刚2,3钱 森2,3夏经铠2,3,4朱 纳5高 峰2,3,4安广朋2,3马毅超5党宏社5吴英蕾1杨 洁11（天津工业大学 天津 300387）

2（核探测与核电子学国家重点实验室 北京 100049）

3（中国科学院高能物理研究所 北京 100049）

4（中国科学院大学 北京 100049）

5（陕西科技大学 西安 710021）

使用高能电子辐照对GaN基蓝光发光二极管(Light Emitting Diode, LED)光电学性能的影响进行研究。高能电子束流分别对不同组别的LED样品进行辐照实验，并通过自动测控系统对辐照过程中LED的电流、光强、光谱峰值波长进行全程测控。随后，在室温无辐照环境下对上述不同组别的LED样品进行跟踪对比测试研究。实验结果表明，高能辐照对LED的改性有明显效果，具体表现在工作电流和发光功率变化时受辐照影响的稳定性有所改善，光谱峰值波长出现蓝移。同时，GaN基LED在辐照过程中是否通电对LED的光电学性能有显著影响。

高能电子辐照，GaN，发光二极管，光电学性能

GaN作为一种宽禁带半导体材料，在室温下其直接带隙宽度为3.39eV，具有热导率高、耐高温、耐酸碱、高硬度等特性，是第三代半导体的代表。基于以上特性，作为发光二极管(Light Emitting Diode, LED)重要的发光材料的GaN，一直是国内外关于LED辐照实验研究的热点，并在GaN外延材料以及发光器件的电子束辐照效应研究中取得了一定成果。

Nykanen等[1]研究了5-20keV电子辐照对GaN的影响，认为辐照破坏了Ga空位与H的复合体而激活Ga空位。Fang等[2]应用1MeV电子辐照在GaN中产生N弗伦克尔对，并推测N空位的束缚能为60MeV。Tuomisto等[3]研究发现2MeV的电子辐照可以在GaN外延层中引入Ga间隙原子与空位。

Bozdog等[4]研究了 2.5MeV 电子辐照蓝宝石衬底上生长的 GaN 后，近紫外和可见光范围内的发射峰强度减弱，在近红外区产生了两个发光带，其中一个发光带位于0.95eV。Hayashi等[5]认为7MeV电子辐照在n型GaN中引入了Ga弗伦克尔对。Kuriyama等[6]对GaN外延层进行30MeV的电子辐照，能够产生足量的Ga空位，退火后可以诱导Ga空位与原有的施主结合形成复合体。Sharshar等[7]在对LED的电子辐照和γ辐照效应的研究中指出，低剂量的电子辐照使LED的归一化亮度由16%提高到54%，到高剂量时开始退化。在发光器件的研究中，主要对异质结的辐照效应进行研究。

以上取得的研究成果，对GaN外延材料及发光器件的改性研究有重要的指导作用。但在有关的研究中，对70MeV以上及更高能量的辐照研究还存在着空白。本次实验主要针对2.5GeV高能量电子束对GaN基蓝光LED的辐照效应开展研究。

1 LED电子束辐照实验

实验中所用的GaN基LED芯片是现在市场中普遍使用的蓝光LED，其发光峰值波长范围为445-455nm，有源层基本结构为InGaN/GaN多量子阱(Multiple Quantum Well, MQW)结构，量子阱采用金属有机化合物化学气相沉淀(Metal-organic Chemical Vapor Deposition, MOCVD)技术在蓝宝石(001)衬底表面外延形成，其中电子阻挡层为p-AlGaN(Mg)，InGaN/GaN的量子阱结构重复周期为5层。

实验中，将LED样品分为A、B、C三组，其中A组不进行辐照，B组进行不加电辐照，C组全程加电发光情况下被辐照，其中B、C两组辐照环境、辐照能量、剂量完全相同。

本次辐照实验采用中国科学院高能物理研究所BESⅢ-E2束流直线粒子加速器及一系列配套的束流传输装置。电子束的束流和能量是由电子加速器控制的，而样品接受辐照的剂量是由电子束流强和频率以及辐照时间所决定。

实验中，LED辐照实验的条件为：一个标准大气压、室温条件、普通空气氛围，这是尽量参照LED的工作环境所设定的实验条件。电子辐照能量为2.5GeV，辐照过程中平均每个脉冲约有5×108个电子，频率为25Hz，束流管道直径为7cm。模拟计算得LED在辐照过程中接受的剂量为5Gy·min-1。

同时，为了直观地研究不同辐照剂量对GaN基LED光电学性能产生的影响，本实验搭建了束流辐照实验自动测控系统[8]，对辐照过程中LED的光电学性能进行全程测控，测控系统原理图如图1所示，其中功率计（NOVA，以色列Ophir公司）测试LED的发光功率，波长计(Sl00)测试LED的发光波长，数字万用表(DM3068)测试LED的电信号，信号发生器(IT6121B)为LED供电。

图1 束流辐照实验自动测控系统Fig.1 Automatic measurement and control system for electron beam irradiation.

B、C两组LED芯片样品在相同辐照环境下进行高能电子束流辐照实验。其中C组加电发光的LED工作于恒压模式，工作电压为3.0V。同时自动测控系统监测GaN基蓝光LED工作电流、发光功率，以及光谱峰值波长随2.5GeV高能量电子束流辐照剂量的变化。其经归一化处理的工作电流和发光功率随辐照时间变化的对比结果如图2所示。

图2 C组LED不同辐照时间电流、发光功率归一化对比Fig.2 Normalized contrast diagram of different irradiation time current and light emitting power.

2 高能电子辐照对LED发光光谱的影响

对辐照过程中C组GaN基LED选择辐照剂量分别为300Gy(1h)、14kGy(45h)、24kGy(80h)时的发光波长进行对比，对比结果如图3所示。

图3 不同辐照时间LED发光波长对比Fig.3 Contrast diagram of LED emission wavelength at different irradiation time points.

LED的峰值波长在辐照过程逐渐下降，辐照剂量达24kGy时峰值波长的计数下降7%，进而通过面积积分对比了不同辐照剂量时光强，同时辐照对LED光谱峰值波长的半高宽(Full width at half maximum, FWHM)也有影响，通过峰值点判断LED发光波长有漂移的趋势，具体对比结果如表1所示。

表1 辐照对LED光谱峰值波长影响Table1 Effect of irradiation on LED spectral peak wavelength.

辐照结束后，室温下三组LED光谱峰值波长的对比结果进一步证实了高能电子束流辐照使LED的光谱峰值波长发生蓝移，如图4所示，其中经辐照过的B、C组明显较A组发生了蓝移，且C组LED样本蓝移现象最明显。

图4 LED发光波长归一化对比Fig.4 Normalized contrast diagram of LED emission wavelength.

GaN材料中的缺陷主要分为点缺陷和扩展缺陷，其中点缺陷与 GaN 的发光密切相关，而扩展缺陷可以通过俘获载流子和吸附点缺陷的方式来影响GaN材料的光电性能[9]。

实验中高能电子辐照GaN基LED后，由于位移效应GaN内部产生大量的点缺陷及点缺陷团簇，且随着辐照剂量点缺陷浓度不断增大，这将导致点缺陷周围的晶格产生扭曲，甚至产生位错，能量损伤较大的区域位于材料界面处，界面处的损伤将会对LED材料产生一定范围内的影响。

B、C组LED发光波长可能就是由于这种界面处损伤对LED材料影响造成的，至于C组蓝移可以认为是由于辐照在材料内产生的大量缺陷使得GaN材料内原子间的相互作用力发生变化，从而导致材料的禁带宽度增加所造成。

3 高能辐照对LED发光功率的影响

在束流辐照过程中，同时监测C组LED样品发光功率随束流辐照剂量的变化趋势如图2中点线所示。辐照过程中LED的发光功率随辐照剂量的变化开始呈线性下降，而后逐渐趋于稳定，从图2可知，在辐照剂量到达19.2kGy(64h)时，LED的光功率下降逐渐趋于平缓，整个辐照过程发光功率降低了约24%。

在辐照过程中，GaN产生N空位VN仅需4eV的位移阀能Ed，而当能量大于1MeV时，Ga原子就能在晶格中留下一个空位VGa。本次高能电子辐

照过程中，辐照能量远高GaN中两原子的位移阀能Ed。因此辐射电子与半导体晶格原子通过弹性碰撞产生大量的位移效应。位移效应使晶格原子离开正常晶格位置，产生一个间隙原子，同时在其晶格位置上产生一个空位，形成Frenkel 对。这个过程产生大量的点缺陷，而且随辐照剂量点缺陷的浓度不断增大，不断增加缺陷俘获的电子浓度nt(t)可表示[10]：

式中：Nt0为缺陷的本征浓度；T为系统温度；αrate为升温速率常数；τann为载流子湮灭时间；τe为载流子产生时间。根据式(1)推得在辐照过程中LED的发光强度不断减小，这与实验过程中LED光强不断下降相符合，而后面光强趋于稳定可能与产生的损伤性质和结构有关，有待进一步研究。

对同批样品在不同辐照条件下处理过的样品长时间于同一室温避光环境中，在恒压工作模式下(3.0V)点亮，其发光功率测试结果如图5所示。

图5 LED发光功率归一化对比Fig.5 Normalized contrast diagram of LED luminous power.

经图5对比发现，A、B、C三组LED在工作过程中，发光功率总体都呈现先增大后降低的趋势，B组LED的光功率较其他两组最不稳定，且光强较弱，而C组LED光强最强，且变化幅度最小，稳定性最好，同时能在发光功率平均增大0.5%的状态工作70h，效果明显优于其他两组。B、C两组LED在辐照过程中光学特性都受到辐照的影响，但辐照后的测试发现C组光学稳定性以及光强特性都要较B组好。

分析原因可能是在辐照过程中C组是点亮的，点亮持续的高温使C组LED辐照产生了一些可恢复性能级缺陷[11]，同时也可能在辐照过程中，C组由于点亮的原因使其产生的缺陷损伤少于B组，最后常温工作时，使得C组稳定性较B组的要好，光强要强。由此可知，高能辐照对LED的光学特性有明显影响[12]，可能是由于更高能量的辐照使GaN基材料产生了更多种类的损伤和缺陷所致。

4 高能辐照对LED工作电流的影响

如图2星线所示，2.5GeV高能电子束辐照C组GaN基蓝光LED，随着辐照剂量的增大，开始LED的工作电流呈现上升趋势，当辐照剂量达到16.2kGy (54h)时，电流开始保持稳定，整个辐照过程LED电流升高了0.8%。

不同辐照条件下LED样品长时间工作电流测试结果如图6所示，对比发现A组LED的工作电流呈线性下降。B组LED通电工作后，工作电流总体下降幅度与A组工作电流的下降幅度基本一致，但B组工作电流下降过程呈指数型。而C组LED的工作电流下降幅度较A、B组有所减小，下降方式与B组相类似。整体而言，三组LED的电流下降幅度都很小，最多也只有2%。

图6 LED工作电流归一化对比Fig.6 Normalized contrast diagram of LED current.

非平衡载流子寿命、等效多子浓度和迁移率是影响GaN基LED电学性能最重要的参数，其中载流子寿命受到辐射损伤缺陷影响最大[11-12]。在高能电子辐照过程中，首先LED中引入大量的点缺陷，随辐照剂量点缺陷浓度不断增大，点缺陷在禁带中引入深能级，这些深能级可以俘获样品中的自由载流子，使得非平衡载流子寿命不断减小，同时辐照过程产生的电离效应导致禁带中浅施主能级如氮空位的引入和深受主型陷阱的产生，且这些空位和陷阱的浓度会随辐照总剂量而增大，最后引起较低正向偏压下饱和电流随辐照计量而增加[13]。至于C组LED下降幅度有所减少，实验组推断是因为LED在辐照过程中存在点亮自退火的过程， 使辐照过程中在P型层中以Mg-H键为主的不稳定化学键等[12]因高温退火而断裂，使得C组LED电流下降幅度减小。

5 结语

研究了2.5GeV高能电子束流在不同剂量下辐照对GaN基LED光学和电学性能的影响。

在实验中，发现2.5GeV高能电子束流随辐照剂量的不断增加，开始LED光强不断减小，工作电流不断增大，而当辐照通量达16.2kGy时，工作电流和光强受辐照影响逐渐变小，基本趋于稳定，同时在整个辐照过程中LED发光波长的峰值有所减小，且辐照使LED发光波长出现蓝移。整体对比而言，高能量电子辐照对GaN基LED的电学性能的影响要明显小于光学性能的影响。

同时实验中发现，辐照时加电与否对辐照后LED的工作性能有明显影响。实验中经加电辐照后的LED较不加电辐照LED的发光功率稳定。工作电流方面不加电辐照后的LED工作电流下降趋势呈指数下降，而加电辐照后的LED下降幅度明显比不加电辐照LED要小。这一差别可能是由于加电辐照存在自我退火现象，影响LED的非平衡载流子寿命、等效多子浓度和迁移率的变化所致。

本次实验结果对今后的GaN基改性实验具有参考价值，并提出了一种新的关于研究LED辐照效应的研究方法和研究方向。

1 Nykanen H, Suihkonen S, Kilanski L, et al. Low energy electron beam induced vacancy activation in GaN[J]. Applied Physics Letters, 2012, 100: 122105. DOI: 10.1063/1.3696047

2 Fang Z Q, Hemsky J W, Look D C, et al. Electron-irradiation-induced deep level in n-type GaN[J]. Applied Physics Letters, 1998, 72(4): 448-449. DOI: 10.1063/1.120783

3 Tuomisto F, Ranki V, Look D C, et al. Introduction and recovery of Ga and N sublattice defects in electronirradiated GaN[J]. Physical Review B, 2007, 76: 165207. DOI: 10.1103/PhysRevB.76.165207

4 Bozdog C, Przybylinska H, Watkins G D, et al. Optical detection of electron paramagnetic resonance in electron-irradiated GaN[J]. Physical Review B, 1999, 59: 12479-12486. DOI: 10.1103/PhysRevB.59.12479

5 Hayashi Y, Soga T, Umeno M, et al. Origin of yellow luminescence in n-GaN induced by high-energy 7 MeV electron irradiation[J]. Physica B, 2001, 304: 12-17. DOI: 10.1016/S0921-4526(01)00499-9

6 Kuriyama K, Kondo H, Okada M. A point defect complex related to the yellow luminescence in electron irradiated GaN[J]. Solid State Communications, 2001, 119: 559-562. DOI: 10.1016/S0038-1098(01)00304-0

7 Sharshar K A A, Rageh M S L, Ashry M. Characterization of electron beam and gamma irradiation in light emitting diodes[C]. Proceedings of the 15th International Conference on Microelectronics, Cairo, Egypt, 2003: 395-398. DOI: 10.1109/ICM.2003.238009

8 马毅超, 朱纳, 党宏斌, 等. LED电子束辐照实验在线监测系统[J]. 核技术, 2016, 39(5): 050401. DOI: 10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.050401 MA Yichao, ZHU Na, DANG Hongbin, et al. Online monitor system of LED electron beam irradiation experiments[J]. Nuclear Techniques, 2016, 39(5): 050401. DOI: 10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.050401

9 罗尹虹, 郭红霞, 张科营, 等. GaN HEMT 器件电子辐照效应研究[J]. 核技术, 2011, 34(7): 507-511 LUO Yinhong, GUO Hongxia, ZHANG Keying, et al. Electron beam irradiation effect on GaN HEMT[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(7): 507-511

10 于莉媛, 王凡, 牛萍娟, 等. 电子束辐照对LED发光性能的影响[J]. 固体电子学研究与进展, 2010, 30(1): 47-50. DOI: 10.1109/SOPO.2012.627109 YU Liyuan, WANG Fan, NIU Pingjuan, et al. The influence of electron-beam irradiation on light characters of light emitting diodes[J]. Research & Progress of SSE, 2010, 30(1): 47-50. DOI: 10.1109/SOPO.2012.627109

11 谢宛玲. n-GaN肖特基势垒二极管的高温电子辐照效应[D]. 成都: 四川大学, 2006: 30-40 XIE Wanling. Effects of high-temperature electron irradiation in n-GaN Schottky barrier diode[D]. Chengdu: Sichuan University, 2006: 30-40

12 梁李敏. 高能电子辐照 GaN 外延层的性能研究[D].天津: 河北工业大学, 2012: 32-75 LIANG Limin. Investigation on the properties of GaN layer irradiated by high-energy electron[D]. Tianjin: Hebei University of Technology, 2012: 32-75

13 金豫浙, 胡益培. GaN基多量子阱蓝光LED的γ辐照效应[J]. 物理学报, 2010, 59(2): 1258-1262. DOI: 10.7498/aps.59.1258 JIN Yuzhe, HU Yipei. Gamma radiation effect on GaN-based blue light-emitting diodes with multi-quantum well[J]. Acta Physica Sinica, 2010, 59(2): 1258-1262. DOI: 10.7498/aps.59.1258

Investigation on the properties of GaN-LED irradiated by high-energy electron beam

LIU Chao1YU Liyuan1WANG Zhigang2,3QIAN Sen2,3XIA Jingkai2,3,4ZHU Na5GAO Feng2,3,4AN Guangpeng2,3MA Yichao5DANG Hongshe5WU Yinglei1YANG Jie11(Tianjin Polytechnic University, Tianjin 300387, China)
2(State Key Laboratory of Particle Detection and Electronics, Beijing 100049, China)
3(Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)
4(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)
5(Shanxi University of Science and Technology, Xi'an 710021, China)

Background: The performance of GaN-based light emitting diode (LED) will be affected by the gamma, neutron and electron radiation. Purpose: To study the impact of high-energy electron radiation on photoelectric properties of GaN-based LED, samples were setup in the beam line for electron radiation. Methods: The current, light power and emission wavelength of the irradiating LED were monitored by an automatic monitoring and control system during the beam time. And the aging tests of these LED samples were also finished. Results: The current, the light power stability of each sample were varied with different electron radiation. Also luminescence wavelength of some samples has a certain blue shift phenomenon. Conclusion: High-energy radiation has obvious effect on the

High energy electron irradiation, GaN, LED, Photoelectric properties

LIU Chao, male, born in 1989, graduated from Southeast University Chengxian College in 2014, master student, focusing on the irradiation effect on semiconductor

QIAN Sen, E-mail: qians@ihep.ac.cn

TN312+.8

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.120503

国家自然科学基金(No.11175198、No.11475209、No.11611130020、No.11305190、No.11204211)资助

刘超，男，1989年出生，2014年毕业于东南大学成贤学院，现为硕士研究生，研究领域为半导体辐照效应的研究

钱森，E-mail: qians@ihep.ac.cn

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.11175198, No.11475209, No.11611130020, No.11305190, No.11204211)

2016-05-27，

2016-09-19

photoelectric properties of the GaN-based LED.