Y2O3修饰Ni/SiO2催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性

王雅莉 李 琪 翁维正 夏文生 万惠霖

(厦门大学化学化工学院，固体表面物理化学国家重点实验室，醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室，福建省理论计算化学重点实验室，福建厦门361005)

Y2O3修饰Ni/SiO2催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性

王雅莉 李 琪 翁维正 夏文生*万惠霖*

(厦门大学化学化工学院，固体表面物理化学国家重点实验室，醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室，福建省理论计算化学重点实验室，福建厦门361005)

采用常规浸渍法制备Y2O3修饰的Ni/SiO2催化剂，并考察其催化甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能。结果表明，Y2O3的引入减小了金属Ni的粒径，有效提高了Ni在载体表面的分散性，增强了金属Ni与载体SiO2间的相互作用，从而使催化剂的抗烧结、抗积碳能力，以及催化剂的POM反应性能得以改善。

甲烷部分氧化；Ni；SiO2；Y2O3；稳定性

1 引言

甲烷部分氧化(POM)制合成气反应，由于其微放热性，在反应过程中不需额外补充能量，因此耗能较低、投资较少，且H2/CO摩尔比例为2，适用于甲醇合成、费托合成，因而被认为是甲烷利用的有效途径之一1。从催化剂成本和对反应的催化性能看，负载型Ni基催化剂相较于贵金属有明显的优势。不同于Al2O3、La2O3、CeO2、MgO等载体，SiO2以耐酸、耐碱、耐高温、比表面积大等优点成为人们常用的载体2,3，但Ni/SiO2催化剂中Ni与SiO2间的相互作用很弱，Ni在POM反应条件下极易发生团聚、烧结、积碳而失活4。为此，国内外学者从金属分散性、金属-载体间相互作用等方面进行了若干研究。……