催化燃烧技术用于油烟废气净化的研究进展

黄永海，易红宏，2，唐晓龙，2，赵顺征，2，冯铁成

（1北京科技大学能源与环境工程学院，北京100083；2工业典型污染物资源化处理北京市重点实验室，北京100083）

催化燃烧技术用于油烟废气净化的研究进展

黄永海1，易红宏1，2，唐晓龙1，2，赵顺征1，2，冯铁成1

（1北京科技大学能源与环境工程学院，北京100083；2工业典型污染物资源化处理北京市重点实验室，北京100083）

油烟污染会对环境以及人体造成很大的危害。本文回顾和总结了近几年来国内油烟净化的主要方式及各种方式的特点。对比各种油烟净化方式之后发现，催化燃烧技术可以绿色、高效地净化多种有机废气，是油烟废气处理技术研究的一个重要方向。本文总结了催化燃烧技术用于油烟废气净化领域的研究现状，综述了近年来催化燃烧技术所用的贵金属、非贵金属氧化物催化剂的研究进展，同时阐述了催化剂的失活原因和再生方法。最后针对现有的问题对催化燃烧技术在油烟废气净化领域的研究作了展望，并指出新型催化剂的研制是该技术的研究重点。

催化燃烧；餐饮油烟；挥发性有机物；催化剂

近年来，国家经济不断发展，第三产业蓬勃兴起。餐饮业是我国第三产业的重要组成部分，其作为一种传统服务行业始终保持着快速的增长速度。尤其是在城区范围内出现的越来越多的餐馆，虽然给人们带来了极大的便利，但也造成了越来越严重的环境问题。研究表明，除机动车废气和工业废气外，餐饮业的废气排放对城市空气污染的贡献率最高[1]。

餐饮油烟废气是指食用油、佐料、食物等在加热时经过一系列化学反应而生成的产物，既包含由液态油滴和固态颗粒物所组成的颗粒物，又包含挥发性有机化合物（volatile organic compound，VOCs）。这些物质排放到大气中，一方面会和空气中的氮氧化物发生光化学反应，形成光化学烟雾，造成严重的二次污染；另一方面，餐饮油烟废气对人体的生命健康安全造成了极大的威胁[2-5]。如长期暴露在高浓度油烟中会对肺部造成损伤，甚至大大提高患上肺癌的概率；油烟废气会伤害人体的免疫系统，对细胞免疫、巨噬细胞功能造成影响，使人体的免疫功能下降；油烟废气中含有可以令基因突变、染色体和DNA受损的物质，具有一定的致癌性[6-8]。我国“十三五规划纲要”明确提出：“在重点区域、重点行业推进挥发性有机物排放总量控制，全国排放总量下降10%以上”。而餐饮油烟作为城市VOCs的重要来源，对其净化治理也迫在眉睫。

1 油烟净化技术研究现状

油烟产生的过程十分复杂，不同种类的油、不同的烹饪温度以及不同的食材都会影响油烟中有机物的成分和含量。大量研究表明，餐饮油烟中主要成分为烃类，包括烷烃、烯烃以及芳香烃，其次是醛类、有机酸、多环芳烃以及其他有机化合物[9-14]。这些物质以气态、液态或固态存在于油烟之中。

餐饮油烟污染控制要有效去除油烟中的颗粒物和挥发性有机物。目前，油烟净化技术主要包括机械净化法、静电沉积法、洗涤吸收法、过滤吸附法、生物降解法和催化燃烧法等。表1给出了目前油烟废气净化技术的特点。

表1 目前油烟废气净化技术的特点

机械净化法对粒径较小的颗粒去除效率低，且对VOCs没有去除效果，一般只作为净化工艺的预处理[15]；静电沉积法长期使用会使集尘极表面形成一层极难清理的油膜，使净化效率下降。该方法设备投资费很高且对油烟中的VOCs去除率不高[16]；洗涤吸收法以同时去除油烟中的颗粒物及VOCs。但能耗高，投资大，吸收液用量大，且会造成二次污染问题[17-19]；过滤吸附法仅能截留油烟中的颗粒物，对VOCs没有去除效果[20]；生物降解法可以同时净化油烟中的颗粒物和VOCs，但受油烟性质的温度影响较大，当浓度、温度较高的油烟通过时降解效果会降低[21]；催化燃烧法是利用催化剂降低氧化反应的活化能、降低起燃温度、促进反应物完全氧化并最终生成CO2和H2O的一种可以抑制有害产物的生成，对环境友好的技术[22-25]。该方法可以同时净化油烟中的颗粒物和VOCs。催化燃烧技术的特点是起燃温度低、可抑制如氮氧化物等污染物的形成、适用范围广、净化效果好。

对于餐饮油烟废气的净化技术而言，催化燃烧技术是绿色、高效、最为可行的净化技术，深入研究和发展催化燃烧技术是处理餐饮油烟造成的环境污染问题的重要方法之一。

2 催化燃烧技术在油烟净化中的研究进展

催化燃烧技术的关键在于开发低温高活性、良好稳定性的优良催化剂。用于催化燃烧技术催化剂的活性组分可分为贵金属、非贵金属氧化物。贵金属催化剂是低温催化燃烧常用的催化剂，其优点是具有较高的低温活性，缺点是活性组分容易挥发和烧结、容易中毒失活、价格昂贵、资源短缺；非贵金属氧化物催化剂主要有复合氧化物型催化剂、钙钛矿型催化剂、尖晶石型催化剂等。非贵金属氧化物催化剂价格相对较低且也具有良好的催化性能。

2.1 贵金属催化剂

人们对贵金属催化剂的研究较早，同时也研究的比较深入。贵金属催化剂通常为负载型催化剂，可以在保证催化剂活性的基础上大大降低贵金属的用量，降低成本。贵金属催化剂用于油烟净化领域的研究较早，但由于其缺点，近年来使用贵金属催化剂进行油烟催化净化的较少。常见的贵金属催化剂有Pd、Pt、Au、Ru等。表2给出了近年来贵金属催化剂用于催化燃烧技术的研究成果。

表2 近期用于催化燃烧技术的贵金属催化剂

有关贵金属催化剂的研究热点一方面在于催化剂载体的研究，通过选用不同的催化剂载体以及使用不同的负载方法来提高贵金属在载体上的分布，从而提高贵金属催化剂的催化活性。HE等[26]将Pd负载在一系列ZSM-5/MCM-48复合沸石分子筛上并测试了催化剂催化氧化苯的性能。实验结果表明，0.28%Pd/ZM-40催化剂表现出了最好的催化性能，其催化氧化苯的T90仅为209℃。通过分析可得，这是由于选用不同催化剂载体时Pd在催化剂载体上的分布及催化剂的热稳定性不同。HUANG等[27]将Ru负载在不同形貌的CeO2[CeO2纳米棒（CeO2-r）、CeO2纳米立方体（CeO2-c）、CeO2纳米正八面体（CeO2-o）]上。氯苯的催化氧化实验发现，CeO2-r表现出最好的催化性能。通过分析表明，这是由于CeO2纳米棒载体具有较高的比表面积。由于油烟中的颗粒物黏性大、浓度高等特性，容易堵塞催化剂床层。因此，用于油烟催化净化的催化剂多使用以γ-Al2O3为载体主要成分的负载型催化剂。

不同的负载量及负载方式也会对贵金属负载型催化剂的催化性能造成很大的影响。LIU等[28]在三维有序介孔材料Co3O4上负载了不同含量的Au得到了一系列xAu/meso-Co3O4（x=3.7%～9.0%，质量分数）催化剂，并测试了催化剂对一氧化碳、苯、甲苯、邻二甲苯的催化氧化性能。实验结果表明，6.5% Au/meso-Co3O4催化剂的催化活性最好，其对一氧化碳、苯、甲苯、邻二甲苯的T90分别为45℃、189℃、138℃和162℃。HOSSEINI等[29]将Pd和Au用不同方式负载在TiO2上制备了Pd(shell)-Au(core)/TiO2催化剂、Pd-Au(alloy)/TiO2催化剂和Pd(core)-Au(shell)/TiO2催化剂。测试催化剂对甲苯和丙烯的催化氧化性能发现，Pd(shell)- Au(core)/ TiO2催化剂表现出最好的催化性能。WANG等[30]用自制油烟发生装置模拟餐饮油烟，考察了负载在γ-Al2O3上Pd、Pt催化剂对油烟的净化性能。发现Pd-Pt/Al2O3堇青石催化剂对油烟净化效果明显。其中添加了CeO2的0.1%Pd催化剂在300℃下的油烟净化效率为93.6%。

有关贵金属催化剂的研究热点另一方面在于催化剂助剂的研究。BARAKAT等[31]制备了Pd/TiO2催化剂并在催化剂中掺杂了不同含量的Ce，通过测试催化剂对甲苯的催化氧化性能发现，随着Ce的掺杂量的增加，催化剂的活性也随之提高。这是由于Ce的添加增加了催化剂的比表面积，从而提高了催化剂的活性。SEDJAME等[32]在Pt/Al2O3催化剂中添加了不同含量的Ce（0、7%、15%、23%和51%，质量分数）得到了一系列Pt/CeO2-Al2O3催化剂。通过测试催化剂对正丁醇和乙酸的催化氧化性能发现，当Ce的添加量为23%时催化剂表现出最好的正丁醇催化氧化性能，当Ce的添加量为51%时，催化剂表现出最好的乙酸催化氧化性能。实验分析表明，Ce的添加改变了催化剂的物理化学性质，提高了催化剂的还原能力，从而提高了催化剂的催化性能。DAI等[33]在Ru/CeO2催化剂中添加了少量的Ti并测试催化剂对氯苯的催化氧化性能，结果发现，Ti的添加明显提高了催化剂的催化活性，通过分析表明，Ti的添加提高了催化剂的低温还原性，增加了催化剂表面氧空位。从而使催化剂的活性得到提高。王健礼等[34-36]采用固定床反应器考察了整体式催化剂Pt/γ-Al2O3/Ce0.5–xZr0.5–xMn2xO2对餐饮油烟的催化性能，通过实验表明，储氧材料Ce、Zr的加入明显提高了催化剂的性能，Pt/γ-Al2O3/ Ce0.4Zr0.4Mn0.2O2的催化活性最好，油烟完全转化温度仅为495K。

2.2 过渡金属氧化物催化剂

虽然贵金属催化剂表现出很好的催化活性，但其存在活性组分易挥发和烧结、容易中毒失活、价格昂贵、资源短缺等缺点。因此，近年来人们将研究重点转向价格相对低廉的同时仍具有良好催化性能的非贵金属氧化物催化剂。过渡金属氧化物因其具有多种价态，可以在催化反应中形成氧化还原循环，增强氧的活动能力，因此被作为催化燃烧催化剂的重点研究对象。近年来有关油烟催化净化催化剂的研究也集中在过渡金属氧化物上。常见的过渡金属氧化物催化剂一般是由Cr、Mn、Fe、Co、Cu等元素所组成的氧化物或复合氧化物。

2.2.1 复合金属氧化物型催化剂

表3给出了近年来过渡金属氧化物型催化剂用于催化燃烧技术的研究成果。

表3 近期用于催化燃烧技术的过渡金属氧化物催化剂

大量有关复合金属氧化物型催化剂的研究发现，催化剂活性组分的种类和负载量以及催化剂的制备条件对其性能有着很大影响。相对于单一组分的过渡金属氧化物催化剂，双组分或多组分的复合过渡金属氧化物催化剂往往具有更高的活性组分分散度并表现出更好的催化活性及稳定性。FLAVIA等[37]用柠檬酸法制备了不同摩尔比（1∶1，1∶3，3∶1）的Fe、Mn复合氧化物催化剂，通过测试催化剂对乙醇、乙酸乙酯和甲苯的催化氧化性能发现，复合型金属氧化物催化剂的催化性能明显高于单一金属氧化物催化剂。当催化剂中Fe、Mn摩尔比为1∶1时对乙醇和乙酸乙酯表现出最好的催化效果，其T80分别为219℃和245℃。当催化剂中Fe、Mn摩尔比为1∶3时对甲苯表现出最好的催化效果，其T80为282℃。DIMITRIOS等[38]采用尿素燃烧法制备了Mn、Ce复合金属氧化物催化剂，通过测试催化剂对甲苯的催化氧化性能发现，Mn、Ce复合金属氧化物催化剂的性能明显好于单一金属氧化物催化剂的催化性能。其完全氧化甲苯的温度仅为260℃。

程高等[39]采用水热合成法制备了铜锰复合金属氧化物催化剂并考察了水热反应条件对催化剂催化氧化甲苯性能的影响。通过实验发现，当水热反应温度为150℃、反应时间为24h、加入尿素的物质的量为0.16mol时所制得的Cu0.451Mn0.549O2催化剂的催化效果最好。其完全催化氧化甲苯的温度仅为208℃。ZIMOWSKA等[40]采用共沉淀法制备了铜锰复合金属氧化物催化剂并考察了催化剂制备过程中pH的变化对催化剂催化氧化甲苯性能的影响。通过实验发现，复合氧化物催化剂中Mn的含量会随着制备过程中pH的增大而增多，同时，催化剂对甲苯的催化氧化性能也会随之提高。

柯琪等[41]用自制油烟发生装置模拟餐饮油烟，以γ-Al2O3为载体，CuO和CeO2为活性组分，用等体积浸渍法制备了不同CuO负载量的CuO/γ-Al2O3负载型催化剂，通过考察其对油烟中颗粒物的催化燃烧性能发现，当负载量为20%、反应温度350℃、烟气流量为5L/min时，油烟的净化率达到88.6%。

2.2.2 钙钛矿型催化剂

钙钛矿型催化剂因其具有天然钙钛矿结构而命名，是具有良好的催化燃烧性能的一类催化剂。钙钛矿型催化剂可以用通式ABO3表示，常见的钙钛矿型催化剂有LaCoO3、LaMnO3、LaFeO3等。A位离子一般为稀土离子或碱土离子，为四面体型结构，B位离子一般为过渡金属离子，为八面体型结构。其中，A位离子主要作用为稳定晶型，而催化剂的活性主要依赖B位离子。A、B位离子可被其他性质相似的离子取代并保持钙钛矿型结构。由于钙钛矿型催化剂成本低廉且具有良好的热稳定性、耐腐蚀性和催化活性，适合催化净化成分复杂、高浓度的废气。因此常被用于油烟废气的催化净化。表4给出了近年来钙钛矿型催化剂用于催化燃烧技术的研究成果。

表4 近期用于催化燃烧技术的钙钛矿型催化剂

目前对于钙钛矿型催化剂的研究，一方面集中在催化剂制备方法对催化剂性能的影响。GAO等[42]分别采用了尿素分解法、柠檬酸法、氨水作为沉淀剂的沉淀法和碳酸铵作为沉淀剂的沉淀法制备了La1–xSrxCoO3–δ钙钛矿催化剂。通过考察催化剂对甲烷的催化氧化性能发现，采用尿素分解法制备的催化剂的性能最好，其对甲烷催化氧化的T90为550℃。GINA等[43]分别采用了柠檬酸法和共沉淀法制备了La1–xCaxFeO3钙钛矿催化剂，通过考察催化剂对乙酸乙酯的催化氧化性能发现，通过共沉淀法制备的La0.7Ca0.3FeO3催化剂表现出最好的催化性能。其催化氧化乙酸乙酯的T50为368℃。由于油烟的特性，油烟催化净化催化剂多为以蜂窝材料为载体的负载型催化剂，催化剂的制备方法多使用浸渍法。

钙钛矿型催化剂的结构掺杂也会对其催化性能产生很大的影响。ALVAREZ-GALVAN等[44]在LaMnO3+δ催化剂中掺杂K得到La0.9K0.1MnO3–δ催化剂。通过测试催化剂对丁酮的催化燃烧性能发现，掺杂K之后的催化剂的催化性能显著提高，其完全催化氧化丁酮的温度为267℃。HOSSEINI等[45]在LaFeO3催化剂中掺杂Zn得到LaZnxFe1–xO3催化剂并测试催化剂对甲苯的催化氧化性能。通过实验发现，随着Zn掺杂量的增加，催化剂的性能也随之提高，当x=0.3时，催化剂催化氧化甲苯的T96为323℃。DENG等[46]制备了一系列La1–xSrxMnO3–δ钙钛矿型催化剂并考察其对甲苯的催化氧化性能。通过实验发现，Sr的掺杂量对催化剂的性能有着很大影响，当La、Sr摩尔比为1∶1时，催化剂性能最佳，其完全催化氧化甲苯的温度为255℃。左乐等[47]在γ-Al2O3上负载稀土金属La、Ce和过渡金属Co制成了La0.8Ce0.2CoO3/γ-Al2O3结构掺杂型钙钛矿催化剂，在300℃时的油烟净化率为88%。吕丽[48]在陶瓷管上负载La0.8Sr0.2MnO3活性组分，制成了结构掺杂型钙钛矿催化剂，在活性组分负载量为15%（质量分数）、焙烧温度为800℃、反应温度为300℃时，油烟的净化效率为83.2%。证明了结构掺杂的钙钛矿型催化剂对油烟催化净化也有良好的性能。

2.2.3 尖晶石型催化剂

最常见的尖晶石型催化剂为AB2O4型，属于立方晶系。其中A位离子位于正四面体型结构中心处，B位离子位于正八面体型结构中心处。其中A、B位离子可被其他性质相似的离子取代。尖晶石型催化剂的主要活性组分为Cu、Cr、Mn、Co、Fe等。由于其独特的结构而拥有良好的机械强度及热稳定性。表5给出了近年来尖晶石型催化剂用于催化燃烧技术的研究成果。

表5 近期用于催化燃烧技术的尖晶石型催化剂

SIHAM等[49]采用藻朊酸盐作为前体制备了Mn3O4、Cu1.5Mn1.5O4、CuO催化剂，通过考察催化剂对甲苯的催化氧化性能发现，Cu1.5Mn1.5O4催化剂表现出最佳的催化性能。通过分析表明，这是因为Cu1.5Mn1.5O4催化剂具有尖晶石结构。其完全催化氧化甲苯的温度为240℃。ZAVYALOVA等[50]用凝胶-燃烧合成法制备了一系列Co、Cu、Cr尖晶石型催化剂并考察催化剂对正己烷的催化氧化性能，结果表明，CuCo2O3/CeO2催化剂表现出最佳性能，其完全催化氧化正己烷的温度为280℃。李鹏等[51]采用浸渍法制备了一系列CuMn/TiO2催化剂，考察了负载量及催化剂制备条件对催化剂催化氧化甲苯性能的影响。通过实验发现，当负载量为30%（质量分数）、CuMn摩尔比为1∶2、焙烧温度为500℃时所得的催化剂催化性能最佳，其催化氧化甲苯的T95为215℃。通过分析表明，在该条件下所得的催化剂具有明显尖晶石结构。

3 催化剂的失活与再生

在催化剂使用过程中，随着时间的增加，催化剂的活性会逐渐降低，渐渐失去活性。造成催化剂失活的原因主要有：中毒引起的失活、积炭堵塞引起的失活和受热引起的热失活等。

3.1 中毒失活

中毒引起的催化剂失活可分为两种方式：一种是吸附在催化剂上的毒物与催化剂的活性中心发生化学反应，生成了稳定性较高的产物，从而使催化剂的活性中心减少，造成催化剂失活；另一种是毒物单纯地覆盖在催化剂的活性中心上，造成催化剂活性中心减少，使催化剂失活。第一种失活的催化剂由于毒物与活性中心生成的产物具有很高的稳定性，很难通过一般方法恢复活性。第二种失活的催化剂可以通过简单的热再生等方式恢复活性。

吴婷婷等[52]考察了水洗、氨洗和高温焙烧这3种方法对失活的La0.8Sr0.2MnO3钙钛矿型催化剂的再生效果，结果表明，高温焙烧可使失活的催化剂恢复活性。ORDONEZ等[53]用5种不同的再生方式对硫中毒的Pd/γ-Al2O3催化剂进行再生，发现通过H2再生的催化剂活性明显好于其他方式再生的催化剂。说明H2还原是一种有效的催化剂再生方式。

3.2 积炭堵塞失活

以有机物为原料的催化反应往往会生成大量的含碳副产物，这些副产物在催化剂表面堆积或堵塞在催化剂的孔道中，造成催化剂的失活。这是最为常见的催化剂失活方式。失活的催化剂可通过高温焙烧、氢气还原等方法恢复活性。

ANTUNES等[54]用不同Cu含量的CuNaHY分子筛在150～500℃处理甲苯，发现催化剂活性随着时间的增加而降低，同时发现随着Cu含量的增加，分子筛内的积炭量也随之增加。OLIVEIRA等[55]发现Cr/膨润土催化剂对氯苯和二甲苯具有良好的催化活性，但当催化剂在600℃反应一段时间后发现活性明显下降且表面产生一些黑色物质。通过研究发现这是由于催化剂表面生成了积炭导致活性中心减少，从而降低了催化剂活性。

3.3 热失活

过高的温度会使催化剂烧结或使催化剂的结构发生变化，造成催化剂失活。这一过程是不可逆的，无法通过常规方法恢复催化剂的活性。

造成催化剂失活的原因非常复杂，并不一定只是一种原因引起的。催化剂的失活也是催化研究的重点。目前有关催化燃烧催化剂在油烟气净化方面的研究较少且主要集中在净化效果上，尚且缺乏关于催化剂失活和再生的研究。

4 展望

我国目前所采用的油烟废气净化技术在净化效率、设备成本、能耗等方面并不完善，越来越无法缓解餐饮油烟废气带来的危害。因此，更为绿色、高效的催化燃烧技术成为目前油烟净化的重点研究方向。催化剂作为催化燃烧技术的核心成为人们研究的热点，研制开发新型的高性能（活性、选择性、抗性）催化剂、设计复杂条件下油烟中颗粒物和VOCs的同时，净化工艺能够降低油烟带来的环境污染，减少VOCs的排放，是未来油烟净化领域的重点。

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Research progress in the removal of cooking oil fumes by catalytic combustion

HUANG Yonghai1，YI Honghong1，2，TANG Xiaolong1，2，ZHAO Shunzheng1，2，FENG Tiecheng1
(1Civil and Environmental Engineering School，University of Science and Technology Beijing，Beijing 100083，China；
2Beijing Key Laboratory of Resource-oriented Treatment of Industrial Pollutants，Beijing 100083，China)

The pollution by cooking oil fumes is harmful to both environment and human body. This paper reviewed and summarized the main purification methods of cooking oil fumes in China in recent years as well as their individual features. Compared with other treatment technologies，catalytic combustion is green and of high efficiency which can purify a variety of organic waste gases. So，it has become an important research direction of cooking oil fumes treatment technology. In this paper，the recent research progress in cooking oil fumes purification by catalytic combustion technology was summarized. The recent progress of noble metal and metal oxides catalysts used in catalytic combustion technology were also reviewed. In addition，this paper expounded the deactivation and regeneration of the catalysts. Finally，regarding the existing problems，we put forward the prospect of the catalytic combustion technology and pointed out that the development of new catalyst is the key to this technology.

catalytic combustion；cooking oil fumes；volatile organic compounds；catalysts

X511

A

1000–6613（2017）04–1270–08

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.04.016

2016-08-15；修改稿日期：2016-12-20。

新世纪优秀人才支持计划项目（NCET-12-0776）。

黄永海（1990—），男，博士研究生，从事环境催化研究。联系人：易红宏，教授，主要从事大气污染控制及资源化研究。E-mail：yhhtxl@163.com。