氖原子对2000 eV X射线激光透明的产生机制∗

冯雷1)3) 蒋刚2)3)

1)(四川大学物理科学与技术学院,成都 610065)

2)(四川大学原子与分子物理研究所,成都 610065)

3)(四川大学,高能量密度物理及技术教育部重点实验室,成都 610065)

1 引 言

X射线自由电子激光器作为第四代先进光源[1],具有相干性好、亮度高、强度大等优点,为研究物质科学提供了前所未有的条件和机遇,给了我们在埃米空间尺度和飞秒时间尺度下探讨原子和分子系统的结构和动力学过程的可能性.X射线自由电子激光与物质相互作用时出现了许多奇异的物理现象,如非线性X射线光学效应[2]、饱和吸收效应[3]、X射线透明[4]和空心原子(hollow atom)[5]等.另外X射线自由电子激光有一项很重要的应用,即用于测定生物分子结构,称为串行飞秒晶体学[6,7].相对于传统光源,使用X射线自由电子激光测定分子结构时,对生物分子晶体尺寸的要求大大降低,避免了晶体生长的难题[8,9].在文献[5]的描述中,2000 eV的X射线自由电子激光与氖原子相互作用时出现了X射线透明现象.文中认为X射线透明的原因是连续的内壳层光电离过程产生的空心原子,因为对于2000 eV的激光,氖原子(离子)的光吸收主要表现为1s壳层电子的光电离,而空心氖原子没有1s壳层电子,这样当空心氖原子产生时,X射线无法被吸收,从而出现透明现象.此外空心原子也产生于X射线自由电子激光衍射成像中[10].文献[9]中提到,对于高能量X射线,其吸收截面远大于散射截面.所以如果在衍射成像过程中材料对X射线透明,会使得更多的光子用于衍射,若此刻样品的微观结构未被破坏,则将获得较清晰的衍射图样.据此,本文研究氖原子对2000 eV X射线激光透明现象的具体成因,并讨论能否在较少氖离子失去价电子的情况下产生X射线透明.

光的吸收现象是由光与物质的相互作用引起的,物质吸收一个光子实质上是光子消耗自身将一个电子从能量较小的态激发到能量较高的态上.氖原子最大的电离能为1360 eV[5],能量大于1360 eV的光子会将氖原子的内部电子激发到原子外部,成为自由电子,这个过程被称作光电离.因此对于2000 eV的激光,氖原子(离子)光吸收的主要方式为光电离,出现透明现象意味着总的氖原子(离子)平均光电离截面降低.为了了解透明的产生机制,需要计算在任意时刻的平均光电离截面.而计算平均光电离截面,需要了解这一时刻处于不同电子组态的氖原子(离子)的数目比例.由于可能出现的电子组态过多,忽略数目比例较小的电子组态,只考虑主要的电子组态.我们认为主要的电子组态仅来源于主要电离方式.主要电离方式可以通过比较不同原子过程的速率大小得出.

2 主要电离方式

使用基于全相对论方法的Flexible Atomic Code(FAC)[11]软件,我们计算了氖元素在2000 eV的X射线激光照射下的各壳层光电离截面σ和各俄歇衰变通道速率λA,部分电子组态的光电离截面和俄歇衰变速率展示在表1中.

表1 2000 eV的激光照射下氖原子(部分电子组态)的光电离截面(10−20cm2)和俄歇衰变速率(1013s−1)Table 1.Photoionization cross sections(10−20cm2)and Auger decay rates(1013s−1)of Ne(partial electron conf i gurations)under 2000 eV laser irradiation.

光电离速率λP为光电离截面与激光光子通量密度φ的积:λP=σ×φ,激光光子通量密度为单位时间内通过单位面积的光子数目.假定一个脉冲内,激光的光子通量密度保持不变.从中性氖原子开始,比较它的所有光电离和俄歇衰变通道的电离速率,其中最大者为主要电离方式的第一步.接着比较第一步主要电离方式的产物的所有电离通道,电离速率最大者为主要电离方式的第二步.依次比较,可以得到确定通量密度的激光照射下氖原子最主要的电离方式,如图1所示.对于不同的通量密度,主要电离方式是不同的.图1中所有电子组态都属于氖原子电子组态,红色箭头从下至上表示2000 eV激光的通量密度从低到高.垂直于红色箭头的黑色横线表示确切的通量密度,并将通量密度分隔成15个范围.蓝色小箭头表示电离过程,箭头右边的电子组态为左边的电子组态在对应的通量密度范围内最可能的产物.电离过程从左到右,由蓝色小箭头连接起来的11个电子组态为对应的通量密度范围内最主要的电离方式.其中通量密度为2000 Å−2·fs−1的主要电离方式与文献[5]中所对应的电离方式相同.

图1 (网刊彩色)图中所有电子组态为氖原子(离子)电子组态,红色箭头表示2000 eV X射线激光光子的通量密度;与红色箭头垂直的黑色横线表示确切的通量密度,将通量密度分为15个范围;蓝色小箭头表示电离过程,箭头右边的电子组态为箭头左边的电子组态在对应的通量密度范围内最可能的产物;由蓝色小箭头连接起来的11个电子组态为对应的通量密度范围内最主要的电离方式Fig.1.(color online)All electron conf i gurations in the diagram are the various electron conf i gurations of the neon atom,red arrow indicates the f l ux density of 2000 eV laser.The black horizontal lines that be perpendicular to the red arrow indicate the exact f l ux densities,and divide the f l ux density into 15 ranges.The blue arrows indicate the ionization processes.The electronic conf i guration on the right side of a blue arrow is the most likely product of the electronic conf i guration on the left in the corresponding f l ux density range.The 11 electron conf i gurations,which are connected by the small blue arrows,are the main ionization modes in the corresponding f l ux density range.

3 各状态氖原子的数目比例

假定一个脉冲内激光通量密度不随时间变化;在激光未照射材料之前,只存在中性氖原子.若将总的氖原子数目设为1,依靠图1给出的电离方式,通过建立和解速率方程,得到主要电离方式中中性原子和各价态离子在所有原子(离子)中数目比例随时间变化的公式,

N0t,N1t,N2t,···,N9t分别为t时刻主要电离方式中中性氖原子、正1价氖离子、正2价氖离子、···正9价氖离子的数目比例;λ1,λ2,···,λ10为主要电离方式中产生正1价氖离子、正2价氖离子、···、正10价氖离子的过程的电离速率.由于在不同通量密度范围内主要电离方式不同,因此在不同的通量密度范围内N1t到N9t可能表示不同电子组态的离子,λ1到λ10可能表示不同的电离过程的速率.N3t,N4t,···,N8t的方程与(2)—(4)式形式相同.10价氖离子Ne10+在t时刻数目比例N10t由(5)式给出:

图2 (网刊彩色)(a),(c)和(b),(d)分别表示氖原子在通量密度为2000和10000 Å−2·fs−1的2000 eV激光照射下各电子组态的数目的占据比例随曝光时间的变化,“Hollow atoms”表示所有空心原子数目比例之和,“Non-hollow atoms”表示所有非空心原子的数目比例之和;(e)和(f)表示氖原子对2000 eV激光的原子平均光电离截面随曝光时间的变化Fig.2.(color online)(a)–(d)express the percentage of the number of electronic conf i gurations varying with the exposure time of neon atoms at 2000 eV laser irradiation.The f l ux density for(a),(c)is 2000 Å−2·fs−1,for(b),(d)is 10000 Å−2·fs−1,“Hollow atom” represents the sum of the proportions of all hollow atoms,the “Non-hollow atoms” means the sum of the proportions of all non-hollow atoms.(e)and(f)express the variation curves of atomic mean photoionization cross section with exposure time of neon atom at 2000 eV laser.

文献[5]中,氖原子在通量密度为2000 Å−2·fs−1、持续时间为20 fs的2000 eV X射线激光照射下出现X射线透明现象.按照图1给出的电离方式,计算光子通量密度为2000和10000 Å−2·fs−1的2000 eV的X射线激光照射下20 fs内氖原子主要电子组态的数目比例,如图2(a)—(d)所示.图2(a)和图2(c)表示通量密度为2000 Å−2·fs−1激光照射下各主要电子组态的数目比例随曝光时间的变化,属于空心原子的电子组态在图2(a)中,“Hollow atoms”表示所有空心原子数目比例之和;非空心原子和裸核在图2(c)中,“Non-hollow atoms”表示所有非空心原子数目比例之和.图2(b)和图2(d)则表示在通量密度为10000 Å−2·fs−1时的情况,各项意义与图2(a)和图2(c)中相似.

4 氖原子平均光电离截面

本文认为氖原子(离子)的总的光电离截面σo为各壳层光电离截面之和:σo=σ1s+σ2s+σ2p,σ1s,σ2s和σ2p分别为1s,2s和2p壳层光电离截面.在t时刻,主要电离方式中中性氖原子和各价态氖离子数目比例与总的光电离截面之积的总和,即为当前所有原子(离子)平均光电离截面,

如图2,氖原子(离子)可以分为三种:空心原子、非空心原子以及裸核Ne10+.曝光未开始前,仅存在中性原子,属于非空心原子,这时平均光电离截面最大,为4.101×10−20cm2.随着曝光的进行,非空心原子逐渐转换为空心原子,平均光电离截面随之降低;在空心原子数目达到峰值之前,裸核的数目比例较少,可以忽略不计.通量密度为2000 Å−2·fs−1时,空心原子数目比例在18.3838 fs达到峰值,即70.54%,此时氖原子平均光电离截面为0.7802×10−20cm2;通量密度为10000 Å−2·fs−1时,空心原子数目比例在7.6768 fs达到峰值,为94.13%,此时氖原子平均光电离截面为0.3710×10−20cm2.空心原子数目比例在达到峰值之后,非空心原子和空心原子最终都转换为裸核,裸核数目不再可以忽略不计,导致氖原子平均光电离截面继续下降.

对于2000 eV的激光,裸核和空心原子都会导致氖原子(离子)的原子平均光电离截面降低,从而表现出X射线透明现象.未曝光前,氖气中只存在中性氖原子,属于非空心原子;非空心原子首先被转换为空心原子,最终非空心原子和空心原子都被转换为裸核.在曝光前期,裸核忽略不计,空心原子的大量产生是原子(离子)平均光电离截面减小的主要原因;之后,裸核是原子平均光电离截面继续减小的主要原因.

5 价电子完整的空心原子

价电子完整的氖原子和氖离子只有Ne(1s22s22p6),Ne+(1s2s22p6)和空心原子Ne2+(2s22p6).如图2,在曝光刚开始,以这三种氖原子(离子)为主,绝大部分的氖原子价电子保持完整,平均光电离截面仍可以减少一半左右,这主要是空心原子Ne2+(2s22p6)的作用;随后价电子不完整的离子数目很快增加,占据主要地位.我们这里研究Ne2+(2s22p6)在不同通量密度激光下的数目比例. 当通量密度φ小于1059 Å−2·fs−1时,空心原子Ne2+(2s22p6)不属于主要电离方式,这意味着此时空心原子Ne2+(2s22p6)数目比例较小,本文暂不考虑.激光通量密度范围在1059—27230−2·fs−1时,Ne2+(2s22p6)数目比例N2s22p6可由(7)式得到,

式中σ01s,σ11s分别为Ne(1s22s22p6)和Ne+(1s 2s22p6)的1s光电离截面,λ2s22p6→1s2s22p4为俄歇衰变Ne2+(2s22p6)→Ne3+(1s 2s22p4)的速率. 当激光通量密度大于27230 Å−2·fs−1时,离子Ne2+(2s22p6)的主要电离方式发生变化,它的数目比例为

图3 (网刊彩色)空心原子Ne2+(2s22p6)数目比例随激光通量密度和曝光时间的变化 (a)通量密度范围为1059—27230 Å−2·fs−1;(b)通量密度范围为27230—100000 Å−2·fs−1Fig.3.(color online)The variation of ratio of hollow atom Ne2+(2s22p6)with laser f l ux density and exposure time:Flux density range of(a)is from 1059 to 27230 Å−2·fs−1,for(b)is from 27230 to 100000 Å−2·fs−1.

其中σ22s为Ne2+(2s22p6)的2s壳层电子光电离截面.图3为氖原子在2000 eV激光照射下空心原子Ne2+(2s22p6)的数目比例随激光通量密度和曝光时间变化曲面图,通量密度单位为Å−2·fs−1,时间单位为fs.如图3(a),空心原子Ne2+(2s22p6)数目比例有且只有一个最大值,当激光通量密度范围在1059到27230 Å−2·fs−1时, 随着通量密度的增大,Ne2+(2s22p6)最大数目比例逐渐增大至73.70%,并且所需的曝光时间越来越短.如图3(b),激光通量密度大于27230 Å−2·fs−1时, 当光子通量达到14349 Å−2,空心原子Ne2+(2s22p6)数目比例达到最大值,固定为73.70%;此时空心原子Ne2+(2s22p6)的产生与消耗都基于光电离过程,它的最大数目比例仅与各壳层光电离截面相关.

6 结 论

本文基于FAC程序计算的氖原子(离子)在2000 eV激光下的光电离截面和俄歇衰变速率,比较氖原子(离子)不同光电离和俄歇衰变通道的速率,得到不同通量密度下氖原子主要电离方式.通过建立并解速率方程,得到确定的主要电离方式中氖原子各电子组态数目比例随时间变化公式.应用公式计算了氖原子在通量密度为2000和10000 Å−2·fs−1的2000 eV激光照射下,20 fs内任意时刻各主要电子组态的数目比例和总的原子平均光电离截面.发现裸核和空心原子都是氖原子在2000 eV的激光照射下X射线透明的主要原因.裸核较少时,空心原子是透明的主要原因,当空心原子开始减少时,裸核导致截面继续减小.仅在曝光刚开始,绝大部分的氖原子(离子)价电子保持完整.建立了空心原子Ne2+(2s22p6)数目比例与通量密度和曝光时间关系方程,计算并得到了空心原子Ne2+(2s22p6)数目比例随着通量密度和曝光时间的曲面图.发现选择恰当的通量密度和脉冲持续时间可以使价电子完整的空心原子Ne2+(2s22p6)数目比例达到73.70%.

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