北京市地表土重金属污染特征及潜在生态风险

熊秋林,赵佳茵,赵文吉*,王皓飞,李威望,于 雪,欧 阳,杨兴川(.首都师范大学资源环境与旅游学院城市环境过程与数字模拟国家重点实验室培育基地,北京 00048；.北京大学环境科学与工程学院,北京0087)

北京市地表土重金属污染特征及潜在生态风险

熊秋林1,赵佳茵2,赵文吉1*,王皓飞1,李威望1,于 雪1,欧 阳1,杨兴川1(1.首都师范大学资源环境与旅游学院城市环境过程与数字模拟国家重点实验室培育基地,北京 100048；2.北京大学环境科学与工程学院,北京100871)

为研究北京市地表土重金属污染特征及潜在生态风险,于2013年11～12月采集了北京市不同功能区的表土样品,用沉析法进行沉降和分级,共得到49组不同粒径的地表土样,并用ICP-MS测试了样品中Cr、Ni、Cu、Zn、Mo、Cd、Ba和Pb等8种重金属的浓度.北京地表土中Cd、Cu、Zn和Pb的平均浓度分别为1.4mg/kg、85mg/kg、333mg/kg、69mg/kg,且4种重金属在道路交通中的污染均明显重于其他功能区. Cd、Cu、Mo、Ni、Pb和Zn的地累积指数随粒径的减小而升高,粒径越小,其污染程度越高.道路交通表土重金属总的潜在生态风险远高于其他功能区,程度很强;工业区和城乡结合部的总的潜在生态风险次之,程度较强.北京不同粒径地表土总的重金属潜在生态指数随粒径的减小而增大,粒径越小,其生态健康风险越大.北京地表土重金属潜在生态风险以Cd的为主.

地表土；重金属；粒径分布；地累积指数；潜在生态风险指数

城市地表土作为重金属的重要载体,严重危害城市人群和水体,且对大气 PM2.5重金属贡献较大[1-3].地表土重金属污染已成为一个重大的环境问题,对表土重金属污染特征以及由其引发的生态及人体健康风险进行系统分析具有重要意义.不少学者[4-7]从功能区的尺度探讨了表土重金属的空间分布及其季节变化,发现整体上国内表土重金属(Zn、Cu、Cd、Pb等)污染严重;季节变化对表土重金属含量影响较大.大量有关土壤重金属粒径分布的研究表明,除Ti和V外,其它金属元素的含量具有明显的粒径效应,随着土壤粒径的减小而增大[8-13]. Zhao[1]、任春辉[14]、Gu[15]采用健康风险评价方法对灰尘中重金属的人体健康风险进行评估,研究发现 Cd是人类健康风险的主要影响因素;农业区和居民区的人体健康风险最高. 磁参数法[16-17]以及统计学方法[18-21]被广泛应用于解析重金属来源.

近年来,北京土壤重金属污染较严重,典型功能区居民区、商业区、道路交通等均存在不同程度的Cd、Cu、Pb、Zn等重金属污染及其生态健康风险[22-26].然而目前系统研究北京市不同功能区表层土壤多种重金属污染的的研究还不多,探究不同粒径表土重金属污染的研究鲜有报道.因此,本研究以北京城区冬季表土中的重金属为研究对象,研究了不同功能区表土重金属的浓度特征及粒径分布特征,并通过地累积指数法以及潜在生态风险评价法探讨了北京城区冬季表土中主要重金属的污染特征及潜在生态风险,对于了解首都北京地表土重金属污染状况及生态风险具有重要科学意义.

1 材料与方法

1.1 样品采集与预处理

1.1.1 表土样品采集 表土样品采集严格按照国家土壤环境质量标准(GB 15618-2008)[27]执行.在2013年11月和12月连续干燥7d以上没有降雨时,在北京城区及周边用小型铁铲同步收集城市不同功能区地表0～10cm的松散表层土壤样品49组,用写好标签的专用塑料袋密封保存,每个样品袋收集不少于300g的颗粒物. 63、32、16、8、4和2µm粒径的分粒径表土样分别要求的采样深度为10、10、10、10、5和3cm,如表1所示. 采样点遵循“随机、均匀”的布点原则,基本覆盖北京城区的主要功能区(商业区8个、居民区8个、道路交通9个、工业区8个、城乡结合部7个和公园绿地9个),如图1.

图1 北京城区及周边表土采样点分布示意Fig.1 Schematic graph of topsoil sampling points in Beijing City and its surrounding area

表1 沉析法室温下不同粒径颗粒的沉降时间Table 1 Heavy chromatography settlement time of particles with different sizes

1.1.2 表土样品粒径分级 将表土样品用沉析法进行沉降和分级.首先,称取10g表土干样品过20目筛,去除较大矿物颗粒和其他大颗粒,并使用玛瑙研磨罐将表土样品充分研磨后使用硫酸纸保存好,放置在干燥罐中.其次,准确称取5g干样品适量样品放入离心管,加入 150mL蒸馏水,超声波振荡均匀,放置约12h;均匀搅拌4次,充分搅拌,倒取上层溶液,多次倒取,去除底部的粗颗粒;加入150mL蒸馏水超声波振荡,均匀,放置约20min,离心机内 3000r/min,离心 8min;上层液废弃,连续两次. 然后,将底部样品加适量蒸馏水,超声振荡,转入 500mL烧杯后,加蒸馏水至500mL.根据粒径分级的需要以及室温(15～25℃),确定提取时间(表 1).最后,把提取的溶液离心8min,倒掉上层清液, 分别得到63、32、16、8、4和2µm粒径的分粒径表土样,把样品放入烘箱中烘干备用.利用激光粒度分析仪测试随机的分粒径样品,分别重复测试3次,3次测试所得的样品粒度数据与筛网记录的粒径区间吻合良好,说明粒径提取效果较好.以上共得到 49组分粒径的表土样品.

1.2 ICP-MS化学分析

准确称取40mg样品粉末于聚四氟乙烯内胆中,加入0.6mL HNO3和2mL HF,封盖.待静置后,放入防腐高效溶样罐罐体,在防腐烘箱内 150℃加热24h.待冷却后,加0.5mL HCLO4,并敞口放置在 120℃的防腐电热板上至半干.随后加入 1mL HNO3和1mL H2O,密闭置于防腐烘箱150℃回溶12h.冷却后将溶液转移至聚酯瓶内,并用高纯水定容至40mL.

本研究中,样品元素质量分数测试所用的仪器为美国Perkin Elmer公司生产的Elan DRC II型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS),符合“全国土壤污染状况详查土壤样品分析测试方法技术规定”[28]以及最新的《土壤环境质量标准GB15618-2008》[27]中有关土壤污染分析测试方法的要求.通过ICP-MS测定Cr、Ni、Cu、Zn、Mo、Cd、Ba和Pb等8种重金属元素的质量分数.ICP-MS法可以实现多元素分析,具有灵敏度高、检出限低,分析取样量少等优点,它可以同时测量周期表中大多数元素,测定分析物浓度可低至ng/L的水平.以上元素含量测定工作均在中国科学院海洋研究所完成.且采用国家海洋沉积物一级标准物质 GBW07315、GBW07316,美国地质调查局玄武岩标准物质BCR-2、BHVO-2作质量监控.

1.3 地累积指数法

地累积指数(Igeo)是由德国科学家 Muller 1969年提出的用于研究沉积物中重金属污染程度的定量指标.Igeo综合考虑了自然界地质过程造成的背景值的影响和人为活动对环境的影响,是反映重金属分布的自然变化特征和判别人为活动对环境影响的重要参数.近年来,地累积指数法被广泛用于土壤风沙尘[29]、大气颗粒物[30-31]以及燃煤电厂周边积尘[32]等中的元素污染特征研究.本文采用地累积指数法分析表土中8种重金属元素污染特征.计算公式如下：

式中：Igeo为地积累指数;Cn为表土中重金属元素n的浓度; Bn是重金属元素n的地球化学背景值,取北京 A层土壤元素平均值[33];1.5为考虑到各地造岩运动等效应可能引起的背景值差异而取的修正系数.根据计算的 Igeo值可判断表土中元素的污染程度等级,二者的关系分级见表 2.本研究中对各项土壤重金属含量进行的经典统计分析在Excel和SPSS 17.0软件中完成.

1.4 潜在生态风险指数法

潜在生态风险指数是 1980年瑞典科学家Hakanson提出的基于元素丰度响应和污染物的协同效应的定量指标[34],是目前大气颗粒物[35]、土壤[36-37]和沉积物[38]中重金属污染程度及潜在生态风险评价最为常用方法之一.该方法不仅反映了特定沉积物中单一重金属的潜在生态危害,同时还考虑了多种重金属的综合生态效应,并定量划分出重金属的潜在生态风险等级,是表征重金属对生态环境影响程度的综合指标.计算公式如下：

式中： Cif为第i种重金属的污染系数;Ci为样品f中第i种重金属浓度的实测值,mg/kg;Cin为第i种重金属的背景值, mg/kg;Eir为第i种重金属的潜在生态风险系数;Tir为第i种重金属的毒性系数;RI为多种重金属的潜在生态风险指数.Eir和RI与潜在生态危害程度关系分级标准见表3[39].

表2 Igeo与污染程度分级Table 2 Contamination degree corresponding to geoaccumulation index

表3 潜在生态风险评价指标的分级Table 3 Classification criteria of the potential ecological risk index

2 结果与讨论

2.1 不同功能区表土重金属分布特征

根据样品ICP-MS化学分析结果,统计了北京不同功能区(商业区、居民区、道路交通、工业区、城乡结合部和公园绿地)表土(粒级范围2～63µm)中8种重金属(Cr、Ni、Cu、Zn、Mo、Cd、Ba和Pb)的浓度分布,如表4和图2所示.从表4中可以看出,Cd在道路交通、工业区和城乡结合部浓度较高;Mo在道路交通、工业区浓度较高;Ni在不同功能区浓度相差不大;Pb在道路交通功能区浓度最高,其次是工业区和城乡结合部;Cu在道路交通功能区浓度最高,远高于其他功能区,工业区和商业区次之;Cr在道路交通、工业区和商业区浓度较高;Zn在道路交通功能区浓度最高,远高于其他功能区,其次是工业区;Ba在工业区功能区浓度最高,其次是道路交通,与于洋等[22]、Wei等[25]的研究结果基本一致.

表4 北京不同功能区表土重金属浓度(mg/kg)Table 4 Concentrations of topsoil Heavy metals in different function areas of Beijing (mg/kg)

不同粒径的表土重金属在不同功能区浓度的高低顺序基本一致,大致为：公园绿地＜居民区＜城乡结合部＜商业区＜工业区＜道路交通.且重金属Pb、Cu、Zn、Ba在不同功能区浓度的差异较大,其中Pb、Cu、Zn三种重金属在道路交通采样点处的浓度明显高于其他功能区采样点处,而Ba在工业区附近的浓度要高于其他功能区.具体到不同粒径(63、32、16、8、4和2µm),其重金属浓度分布在不同功能区表现出细微的差异,如图2所示：(1)63µm粒径,Cd、Mo、Ni、Pb、Cu、Zn浓度在道路交通监测点浓度最高;Cr、Ba在工业区监测点浓度最高;大部分重金属在公园绿地监测点浓度最低. (2)32µm粒径,Cd、Mo、Ni、Pb、Cu、Zn、Cr、Ba浓度均在道路交通监测点浓度最高,且明显高于其他功能区;Mo、Pb、Cu、Zn在城乡结合部监测点浓度次高;Cr、Ba浓度在工业区浓度次高;大部分重金属在公园绿地监测点浓度最低.(3)16µm粒径,Cd、Mo、Pb、Cu、Zn、Cr浓度均在道路交通监测点浓度最高,且明显高于其他功能区;Ni、Ba在城乡结合部监测点浓度最高;大部分重金属在公园绿地监测点浓度最低.(4)细表土(8、4和2µm粒径)中,Cd、Mo、Pb、Cu、Zn、Cr浓度均在道路交通监测点浓度最高,且明显高于其他功能区;Ba在城乡结合部监测点浓度最高;大部分重金属在公园绿地监测点浓度最低;而 Ni的浓度在不同功能区之间差异不显著.

图2 不同功能区表土重金属浓度分布Fig.2 Concentration distribution of topsoil heavy metals in different function area

2.2 表土重金属的粒径分布特征

表土的粒径对吸附在其中的重金属浓度分布影响较大.8种重金属粒径分布如表5.由表5可知,一般来讲,表土粒径越小,其重金属浓度越高,在细表土中呈现出一定的富集特征;且其粒径分布具有分段特征,粒径2、4和8µm的表土重金属浓度比较接近,为细表土,其重金属浓度最高;粒径16µm的表土重金属浓度与其他重金属浓度存在明显的“分层”效应,为中表土,其重金属浓度较高;粒径32和63µm的表土重金属浓度比较接近,为粗表土,其重金属浓度最低.具体来看,重金属Cr、Ni、Cu、Zn、Mo、Cd、Ba、Pb在细表土(2～8µm粒径)中浓度明显高于粗表土(32～63µm粒径),而细表土之间或者粗表土不同粒径之间存在细微差异.不同粒径表土中重金属含量随粒径增加而降低的结果与陈景辉等[8]、康丹等[9]对西安市土壤重金属粒径分布的研究结果较一致.

从功能区尺度来看,不同功能区的表土重金属粒径分布特征有所差异.如图3所示,各功能区表土重金属粒径分布特征如下：(1)商业区,除Ba外,其余重金属粒径分布明显,随着粒径增大,重金属浓度呈阶梯式递减;(2)居民区,除Ba、Cd外,粒径分布明显,随着粒径增大,重金属浓度呈阶梯式递减;(3)道路交通,Cu、Zn、Pb分级明显;(4)工业区, Cd、Ni、Zn浓度在2µm粒径中很突出;(5)公园绿地,除 Ba外,粒径分布明显,随着粒径增大,重金属浓度呈阶梯式递减;(6)城乡结合部,Cd在 8µm粒径浓度最高,Mo在 32µm粒径浓度最高.

表5 北京表土重金属粒径分布(mg/kg)Table 5 Concentration distribution of topsoil Heavy metals in Beijing (mg/kg)

图3 不同功能区地表土重金属粒径分布Fig.3 Heavy metals concentration distribution of topsoil fraction in different function areas

2.3 表土重金属的污染特征

北京市不同功能区地表土中重金属的地累积指数(Igeo)计算结果见表6.由表6可知,重金属在不同功能区地表土中的分布有差异,北京不同功能区表土中重金属元素的污染程度的大致顺序为：公园绿地＜居民区＜商业区＜城乡结合部＜工业区＜道路交通.其中,道路交通中8种重金属全部呈现出不同程度的污染, Mo、Ba、Ni、Cr轻微污染,Pb轻度污染,Cu、Zn中度污染,Cd重度污染.公园绿地、居民区、商业区、城乡结合部和工业区中重金属Mo、Ni和Pb的污染级别一致：Mo无污染,Ni和Pb轻微污染. Cd在所有重金属中污染最严重,其中在公园绿地、居民区和商业区中为中度污染,在城乡结合部和工业区中为偏重污染,在道路交通中为中度污染. Cu、Zn和Pb在道路交通中的污染明显重于其他功能区.Mo仅在道路交通处为轻微污染,在其他功能区无污染;Ba在道路交通和工业区为轻微污染,在其他功能区无污染;Cr仅在公园绿地无污染.Ni在所有功能区中污染级别相当,均为轻微污染.

表6 北京不同功能区表土重金属地累积指数Table 6 Geoaccumulation index of heavy metals in topsoil of different functional areas in Beijing

北京市不同粒径地表土中重金属的地累积指数(Igeo)计算结果见表7.由表7可知,北京地表土中大部分重金属的Igeo值随粒径的增加而降低,粒径越大,对应的重金属地累积指数越低,其污染程度越小.其中, 10µm以下不同粒径(8、4、2µm)之间各重金属的污染级别一致： Mo、Ba无污染, Ni、Cr轻微污染, Pb、Cu、Zn轻度污染, Cd偏重污染. 10µm以上粒径(16、32、63µm)重金属Cd、Cu、Pb的Igeo值较10µm以下粒径对应的数值明显降低; Zn在32和63µm粒径处的Igeo值较细粒径(16、8、4、2µm)处显著降低.与此同时,部分重金属在较粗粒径处的污染级别相比较细粒径处要低一级：重金属Cd和Cu分别由较细粒径(16、8、4、2µm)处的偏重污染和轻度污染降为 32、63µm粒径处的中度污染和轻微污染; Pb由10µm以下粒径处的轻度污染降为10µm以上粒径处的轻微污染; Zn在63µm粒径处由较细粒径处的轻度污染降为轻微污染.

表7 北京不同粒径表土重金属地累积指数Table 7 Geoaccumulation index of heavy metals in topsoil of different sizes in Beijing

2.4 表土重金属潜在生态风险评价

表土中含有大量有害元素,尤其是具有毒性和持久毒性的重金属对人体危害较大.本文采用潜在生态风险指数法分别对北京不同功能区、不同粒径表土中Cd、Pb、Cu、Ni、Cr和Zn 6种有毒重金属元素潜在生态风险进行评价. Cd、Ni、Pb、Cu、Cr和Zn 6种有毒重金属元素的土壤背景值[33]依次为为0.1、27、26、23、61、74. Cd、Pb、Cu、Ni、Cr和Zn的毒性系数[40]分别为 30、5、5、5、2、1.北京不同功能区和不同粒径表土中重金属潜在生态危害系数(Eir)及生态风险指数(RI)计算结果分别见表8和表9.北京表土重金属在不同粒径和不同功能区分布上的差异,导致其生态环境或人体健康风险的增加或降低.

由表 8可知,不同功能区表土总的重金属潜在生态指数(RI)大小排序为：公园绿地＜居民区＜商业区＜城乡结合部＜工业区＜道路交通,与表土中重金属元素的污染程度的顺序一致.其中,道路交通(RI为 870.42)重金属总的潜在生态风险远高于其他功能区,程度很强;工业区(RI为556.12)和城乡结合部(RI为 544.66)总的潜在生态风险次之,程度较强;居民区和商业区的 RI值稍高于300,总的潜在生态风险偏强;公园绿地RI值不到300,总的潜在生态风险中等. Cd、Pb、Zn在不同功能区中的单因子潜在生态危害程度变化较显著,在城乡结合部、工业区和道路交通点明显高于其他功能区;而Cu、Ni、Cr在不同功能区中的单因子潜在生态危害程度变化不大.除 Zn外,其余 5种重金属在不同功能区表土中的单因子潜在生态危害程度大小排序具有一致性：Cd＞Cu＞Pb＞Ni＞Cr. Zn在公园绿地和商业区中单因子潜在生态危害程度最底;在居民区、城乡结合部和工业区中单因子潜在生态危害程度仅高于Cr;在道路交通中单因子潜在生态危害程度高于Cr和Ni.

由表 9可知,北京不同粒径表土总的重金属潜在生态指数(RI)大小随粒径的减小而增大,粒径越小,对应的重金属总的潜在生态指数(RI)越高,其生态健康风险越大.北京不同粒径表土均呈现出不同程度的重金属生态健康风险：其中 2、4µm粒径处的重金属总的潜在生态风险指数均超过600,生态健康风险很强; 8、16µm粒径处的重金属总的潜在生态风险指数在 300～600,生态健康风险强; 32、63µm粒径处的重金属总的潜在生态风险指数在 150～300,生态健康风险中等.大部分重金属的单因子潜在生态危害程度随粒径的减小而增大,粒径越小,对应的单因子生态健康风险越大.Cd在较细粒径(16、8、4、2µm)处的单因子潜在生态风险指数均超过 320,危害程度极强;在32和63µm粒径处的单因子潜在生态风险指数介于 160和 320之间,危害程度很强. Cu、Ni、Cr、Pb、Zn在6种粒径处的单因子潜在生态风险指数均不超过40,危害程度轻微.

表8 北京不同功能区表土重金属潜在生态风险评价结果Table 8 The potential ecological risk index of heavy metals of different functional areas in topsoil

表9 北京不同粒径表土重金属潜在生态风险评价结果Table 9 The potential ecological risk index of heavy metals of different sizes in topsoil of Beijing

3 结论

3.1 北京表土中不同功能区表土重金属浓度的高低顺序大致为：公园绿地＜居民区＜城乡结合部＜商业区＜工业区＜道路交通,且重金属 Pb、Cu、Zn、Ba在不同功能区浓度的差异较大,其中Pb、Cu、Zn三种重金属在道路交通采样点处的浓度明显高于其他功能区,而 Ba在工业区附近的浓度要高于其他功能区.

3.2 北京表土重金属浓度具有明显的粒径分布特征：表土粒径越小,其重金属浓度越高;其中,粒径 16µm的表土重金属浓度与其他粒径之间存在明显的“分层”效应.

3.3 北京不同功能区表土中重金属元素的污染程度的大致顺序为：公园绿地＜居民区＜商业区＜城乡结合部＜工业区＜道路交通.其中,道路交通中8种重金属全部呈现出不同程度的污染：Mo、Ba、Ni、Cr轻微污染,Pb轻度污染,Cu、Zn中度污染,Cd重度污染.北京地表土中大部分重金属的地累积指数随粒径的增加而降低,粒径越大,对应的值越低,其污染程度越小.

3.4 北京表土重金属在不同功能区和不同粒径分布上的差异,导致它们的生态环境或人体健康风险的增加或降低.道路交通总的潜在生态风险远高于其他功能区,程度很强;工业区和城乡结合部的总的潜在生态风险次之,程度较强.北京不同粒径表土总的重金属潜在生态指数随粒径的减小而增大,粒径越小,对应的值越高,其生态健康风险越大.北京不同功能区不同粒径表土均呈现出不同程度的重金属生态健康风险,且以 Cd的潜在生态健康风险为主.

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致谢：本实验的数据采样工作由首都师范大学研究生束同同、陈凡涛、郑晓霞等协助完成,在此表示感谢.

Pollution characteristics and potential ecological risks of heavy metals in topsoil of Beijing

XIONG Qiu-lin1, ZHAOJia-yin2, ZHAO Wen-ji1*, WANG Hao-fei1, LI Wei-wang1, YU Xue1, OU Yang1, YANG Xing-chuan1(1.Urban Environmental Process and Digital Modeling Laboratory, College of Resources, Environment & Tourism, Capital Normal University, Beijing 100048, China；2.College of Environmental Sciences and Enginnering, Peking University, Beijing 100871, China). China Environmental Science, 2017,37(6)：2211～2221

In order to study the pollution characteristics and potential ecological risk of heavy metals in topsoil of Beijing, topsoil samples were collected in different functional areas of Beijing during November 2013 to December 2013. And 49groups of topsoil samples with different particle sizes were obtained using settling-out method after the settlement and classification from the initial samples. Then the concentrations of 8heavy metals Cr, Ni, Cu, Zn, Mo, Cd, Ba and Pb were measured by ICP-MS. The results showed that the average concentrations of Cd, Cu, Zn and Pb were respectively 1.4mg/kg, 85mg/kg, 333mg/kg and 69mg/kg in topsoil of Beijing, and the pollution of those heavy metals in traffic areas was significantly heavier than that in other functional areas. Geo-accumulation indexes of Cd, Cu, Mo, Ni, Pb and Zn were negatively correlated with the particle size. That is to say, the smaller the particle size was, the higher the corresponding value would be, and the higher its pollution degree would be. The total potential ecological risks of heavy metals in traffic areas were much higher than those in other functional areas. And the total potential ecological risks of heavy metals in industrial zones and urban-rural fringe areas were the second highest. The smaller the particle size was, the higher the potential ecological indexes would be, and the bigger its potential ecological risk would be. In addition, the potential ecological risk of Cd accounted for the most part of the total potential ecological risks.

topsoil；heavy metal；particle size distribution；geo-accumulation index；potential ecological risk index

X53

A

1000-6923(2017)06-2211-11

熊秋林(1988-),男,江西高安人,首都师范大学博士研究生,研究方向为GIS和RS在城市环境中的应用.发表论文16篇.

2016-10-17

国家教育部博士点基金项目(20111102110004);国家青年科学基金 项 目 (41101404);北 京 市 教委科技 计 划 项 目(KM201110028013);北京市教委学科建设与研究生教育建设项目(028-145321400)

* 责任作者, 教授, zhwenji1215@163.com