基于蒙特卡罗方法的固态氚增殖剂聚变中子辐照损伤行为分析

黄学龙，信敬平，刘少军，郑明杰，毛小东

(1.中国科学院核能安全技术研究所，中子输运理论与辐射安全重点实验室，安徽合肥230031；2. 中国科学技术大学，安徽合肥230027)

基于蒙特卡罗方法的固态氚增殖剂聚变中子辐照损伤行为分析

黄学龙1,2，信敬平1，刘少军1，郑明杰1，毛小东1

(1.中国科学院核能安全技术研究所，中子输运理论与辐射安全重点实验室，安徽合肥230031；2. 中国科学技术大学，安徽合肥230027)

实验包层模块(TBM)是聚变反应堆最重要的组件之一，作用是产氚和能量提取。锂陶瓷具有良好的化学稳定性、热机械性能、产氚性能以及可在更高温度下使用等特点，被认为是聚变堆包层最具吸引力的氚增殖剂材料。中国ITER-TBM设计方案采用了氦冷固态氚增殖剂(HCCB)TBM结构，其聚变环境下的辐照损伤行为可为中国HCCB TBM结构设计提供支持。针对固态氚增殖剂聚变中子辐照损伤问题，利用蒙特卡罗模拟，对比分析了Li4SiO4和 Li2TiO3的中子辐照离位损伤和嬗变气体损伤。结果表明：在相同的服役时间下，Li4SiO4比Li2TiO3将产生更多的嬗变气体，且在高6Li丰度情况下，其中子辐照损伤也更严重，会产生更高的损伤剂量和更大的损伤截面。但是，嬗变气体所造成的空位损伤Li2TiO3要比Li4SiO4严重；对两种陶瓷材料来讲，氦损伤效应均强于氚损伤效应。

聚变；Li4SiO4；Li2TiO3；中子辐照损伤

减少温室气体的排放一直以来都是国际能源发展问题的焦点。相比其他类型能源，核能产生的二氧化碳等温室气体最少，对环境的污染小，因此受到世界各国的广泛关注和大力发展。核能又分为核聚变能与核裂变能，核聚变能以其固有的安全性以及环境友好、燃料较易获得等优点，被认为是未来最有希望的一种能源，可满足人类长期能源的需求[1-3]。

氘(D)和氚(T)是聚变反应所必需的燃料。通过将温度高达一亿度以上的氘、氚等离子体约束在托卡马克环形室中来实现D-T聚变反应是当前最有效的方式之一。D在地球水中的含量达到30g/m3，资源丰富。因此实现D-T聚变反应的可持续性要解决的关键问题在于“氚自持”。 固态实验包层模块(Test Blanket Module, TBM)是聚变反应堆最重要的组件之一，作用是产氚和能量提取。D-T聚变反应会产生中子，该中子被TBM中的锂吸收之后会发生式(1)、式(2)所示的两类Li(n,α)T核反应产氚[4,5]，示意图如图1所示。

6Li+n(慢中子)→α+T+4.78 MeV

(1)

7Li+n(快中子)→α+T+n’-2.47 MeV

(2)

图1 D-T聚变反应及氚增殖过程Fig.1 D-T fusion reaction and tritium breeding process

氚增殖剂包括固态氚增殖剂(如Li2O、 Li2TiO3、Li4SiO4、LiAlO2和LiZrO3等)和液态氚增殖剂(如Li，Li17Pb83，Li2BeF4和Li-Sn等)两大类型[6-9]。固态氚增殖剂化学稳定性好，氚提取容易，实际操作性强，可在更高温度下使用，且具有丰富的数据库，被认为是产氚和释氚最好的氚增殖剂选择[9-11]。我国已开展20余年的固态氚增殖剂材料的研究与制备工作，综合考虑Li2O、Li2TiO3、Li4SiO4、LiAlO2和LiZrO3等几种氚增殖剂的氚性能、机械性能、热性能和辐照损伤，发现Li4SiO4、Li2TiO3、LiAlO2和LiZrO3是比较理想的氚增殖剂候选材料。在中国氦冷固态氚增殖实验包层(CN HCCB TBM)中选择Li4SiO4为氚增殖剂， Li2TiO3及其他候选陶瓷增殖剂作为备选材料[5,10,12-15]。D-T聚变反应产生的中子、6Li(n,α)T反应产生的高能氚(2.7MeV)和氦(2.1MeV)等嬗变元素以及其他载能粒子与锂陶瓷作用后，其微观结构和物化性能均会发生一定变化，辐照损伤较为复杂。目前世界各国在裂变堆上针对三元陶瓷辐照产氚也进行了一系列实验，包括EXOTIC、FUBR、TULIP、TRIO/CRITIC、VOM、ATR和JMTR等，但中子通量和锂燃耗较低，因此三元陶瓷的微观结构、力学性能等均没有表现出明显的变化[5,16-17]。EXOTIC-8和FUBR实验表明，相比LiAlO2和Li2O，Li4SiO4受辐照后易产生裂片，当Li4SiO4陶瓷小球的6Li燃耗达到11%时，球内小裂缝增加，并出现较大的穿透裂缝，但仍表现出较好的力学性能，说明Li4SiO4能够承受聚变环境中的高燃耗工况条件[18]。中子辐照后，Li4SiO4和Li2TiO3的放射性活性要比LiAlO2和LiZrO3低很多，且远低于结构材料的放射性活性[4]。

目前国内外关于Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷在聚变工况环境下的辐照损伤行为实验数据还比较有限，需借助模拟实验加以评估。本文利用蒙特卡罗方法，模拟了聚变中子环境下 Li4SiO4和Li2TiO3的中子辐照离位损伤和嬗变气体损伤，为CN HCCB TBM的发展提供固态氚增殖剂的基础数据支持。

1 研究方法

损伤剂量[19]表示辐照到一定剂量时，在被辐照固体靶材内部，平均每个点阵原子被击出而发生离位的次数，常用来衡量材料受到的辐照损伤程度，用DPA(displacements per atom) 表示，单位为dpa。由于损伤程度或损伤量是在一定辐照时间内产生缺陷的数量，因此也常使用损伤速率这个概念来比较不同类型的载能粒子辐照时的损伤效能。损伤速率，即单位时间内所产生的DPA数，单位为dpa/s。很多辐照实验也表明在相同的损伤剂量下辐照效应与损伤速率有关。

1.1 聚变中子辐照损伤模拟

本文的聚变中子辐照损伤模拟采用SPECTER程序进行。使用的能群总数为95群，能群范围为10-8～15MeV，根据氚增殖单元的服役年限，设置辐照时间为0.5～3年。SPECTER[20]是由美国阿贡国家实验室开发，通过INPUT文件来描述需要计算的信息，其中包括辐照环境的通量谱、辐照时间等。SPECTER的DPA截面数据由DISCS程序处理评价库ENDF/B-V获得，其中弹性散射由来自ENDF/B-V的角分布处理，非弹性散射同时考虑离散和连续核水平分布，中子增殖(n,xn)反应使用蒙特卡罗方法得到反冲作用分布。气体产生截面的数据来自ENDF/B-V的(n,p)和(n,α)反应截面，其中(n,d)和(n,t)反应近似转换为(n,p)，(n,3He)反应近似转换为(n,4He)。氢(包含H、D、T)和氦产生截面取各自反应截面之和。

聚变中子通量谱可利用MCNP程序的3-D中子学计算得到[21]。本文采用的输入来自中国ITER HCCB TBM中固态氚增殖剂位置的中子通量谱[22]，如图2所示。

图2 CN HCCB TBM氚增殖剂处中子能谱特征[22]Fig.2 Neutron flux spectrum in tritium breeder position of CN HCCB TBM [22]

1.2 嬗变气体损伤模拟

利用SRIM程序[23]模拟了Li(n,α)T核反应产生的2.7MeV氚(含氢和氘)和2.1MeV氦对Li4SiO4和Li2TiO3两种固态氚增殖剂的辐照损伤，束斑尺寸为1cm2。具体实验参数如表1所示，获得其微观损伤截面、空位密度及损伤速率等特征参数。

表1 离子辐照模拟实验参数

2 结果与讨论

2.1 中子辐照离位损伤

得到利用具有CN HCCB TBM氚增殖剂处的能谱特征的中子照射含不同6Li丰度的Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷材料的辐照离位损伤行为如图3所示，DPA数(图3(a))、DPA损伤截面(图3(b))和氢氦气体产率(图3(c))。

图3 两锂陶瓷的中子辐照损伤行为随6Li丰度的变化Fig.3 Neutron irradiation damage performance of two ceramics changes as a function of 6Li enrichment(a) DPA 数；(b) DPA 损伤截面

图3 两锂陶瓷的中子辐照损伤行为随6Li丰度的变化(续)Fig.3 Neutron irradiation damage performance of two ceramics changes as a function of 6Li enrichment(a) DPA 数；(b) DPA 损伤截面

Li4SiO4和Li2TiO3两种固态氚增殖剂中6Li 丰度对DPA的影响结果(见图3(a))表明，聚变中子辐照在Li4SiO4和Li2TiO3中产生的DPA数差别随着6Li 丰度的增加呈现先减小后增大的趋势。两者在聚变中子辐照下的DPA数对比发现，当6Li丰度低于50%时，DPALi4SiO4DPALi2TiO3，且随着6Li丰度的增加，差异逐渐增大。

进一步分析上述现象的原因，发现这可能与其DPA损伤截面有关，得到Li4SiO4和 Li2TiO3的DPA损伤截面随6Li丰度的变化规律如图3b所示。可以发现，在6Li丰度等于50%时，两者的DPA损伤截面非常接近；随着6Li 丰度进一步增加，Li4SiO4的DPA损伤截面超过Li2TiO3的DPA损伤截面，因此相同时间内产生的DPA数也就越多。进一步分析DPA损伤截面变化的原因，得到Li4SiO4的基体原子密度为5.11×1022atoms/cm3，略小于 Li2TiO3的基体原子密度5.41×1022atoms/cm3。但是Li4SiO4中的Li原子密度大于Li2TiO3中的Li原子密度，同时由于6Li的核反应截面略大于7Li，随着6Li丰度的增加，中子与6Li发生碰撞的概率就越大，从而导致较高6Li丰度下 Li4SiO4的DPA损伤截面大于Li2TiO3。

由式(1)、(2)可知，中子与Li反应会产生大量的氢气和氦气，图3(c)给出了Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷的氢氦气体产率随6Li丰度的变化规律。可以发现Li4SiO4的氢氦气体产率均始终高于Li2TiO3，且随着6Li丰度的逐渐增加，两者氢氦气体产率的差别趋于明显。原因也是Li4SiO4中的Li原子密度大于Li2TiO3中的Li原子密度，同时由于6Li的核反应截面略大于7Li，随着6Li丰度的增加，中子与6Li发生碰撞的概率就越大，相应的产生的嬗变气体就多。同时还可以发现，两种陶瓷材料中的氢氦气体产率近似1∶1，需要注意的是，计算过程中(n,d)和(n,t)反应近似转换为(n,p)，(n,3He)反应近似转换为(n,4He)，在1.1部分已对此作说明。因此严格地讲，T和He的气体产率并不是传统意义上的1∶1，且随着辐照时间的增加，已产生的T会继续发生嬗变，此差别会更加明显。

2.2 嬗变气体损伤

聚变中子与Li反应会产生2.7MeV的氚和2.1MeV的氦，这将使Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料的辐照损伤行为变得更加复杂。而此前的研究更多地注意的是产生的氢、氦对锂陶瓷材料的肿胀行为的影响，考虑高能嬗变气体原子与材料基体原子发生碰撞后所造成的二次损伤较少。本文利用SRIM软件对Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料中的嬗变气体效应作了评估，得到T、He在两种锂陶瓷材料中的入射深度以及其对陶瓷材料的空位密度、微观损伤截面和损伤速率的影响规律分别如图4和图5所示。

图4 氚和氦在Li4SiO4和Li2TiO3中的最大射程Fig.4 Maximum range of T and He in Li4SiO4and Li2TiO3

图5 Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷材料中的嬗变气体损伤Fig.5 Transmutation gas damage in Li4SiO4and Li2TiO3(a) 空位密度；(b) 微观损伤截面；(c) 微观损伤截面

由图4可知，T、He在Li4SiO4中的入射深度均大于Li2TiO3，且在两种陶瓷材料中T的入射深度要远大于He。分析这一现象的原因是Li4SiO4的基体原子密度要略小于Li2TiO3的基体原子密度，因此T、He与Li4SiO4的基体原子发生碰撞的概率要小于与Li2TiO3的基体原子发生碰撞的概率，相应地射程就远。T由于能量相对He更高，且原子半径较He小，那么发生碰撞的概率小，动能较小的慢，相应地跑的就更远。

分析T和He的协同作用对Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料损伤行为如图5所示，空位密度(见图5(a))、微观损伤截面(见图5(b))、损伤速率(见图5(c))，其中图5(a)和图5(b)中的插图为T和He对两种陶瓷材料的独立损伤效应。从图5(a)可以发现，T和He的协同作用在Li4SiO4中所造成的空位密度峰值略小于Li2TiO3陶瓷，但其损伤深度要大。造成此现象的原因是T、He与Li2TiO3基体原子发生碰撞的概率更大，跑的距离相对也就较近，因此产生的空位就多，损伤深度相应也小一些。由 图5(b)可知，T和He的协同作用对Li4SiO4造成的微观损伤截面峰值略高于Li2TiO3陶瓷，分析得知微观损伤截面是由空位密度和基体原子密度共同决定的，Li2TiO3陶瓷的基体原子密度虽然大一些，但是其空位密度也较大，两者共同决定了Li2TiO3陶瓷的微观损伤截面。由图5(c)可知，T和He的协同作用对 Li4SiO4造成的损伤速率峰值略高于Li2TiO3陶瓷，且随着离子通量的增加，两者的损伤速率均成比例发生改变。分析此现象的原因是损伤速率与微观损伤截面成正比，Li4SiO4的微观损伤截面峰值大于Li2TiO3，因此其损伤速率峰值也较高。离子通量越大，即单位时间内注入的离子数目越多，则其与基体原子发生碰撞的次数也就越多，相应地单位时间内产生的DPA数也就越多，即损伤速率越大。

3 总结

基于蒙特卡罗方法，分析评估Li4SiO4和Li2TiO3在CN HCCB TBM中的中子辐照离位损伤和嬗变气体损伤，得出以下规律：

(1) 当6Li丰度低于50%时，中子辐照产生的DPALi4SiO4DPALi2TiO3，DPA损伤截面规律与此一致；

(2) 经中子辐照后Li4SiO4的氢氦气体产率始终高于Li2TiO3，且随着6Li丰度的增加，这种差异趋于明显；

(3) 嬗变气体的协同作用在Li4SiO4中所造成的空位密度峰值略小于Li2TiO3陶瓷，但其损伤深度要大；该协同作用对Li4SiO4造成的微观损伤截面和损伤速率峰值略高于 Li2TiO3陶瓷。

致谢

感谢FDS团队其他成员对本工作的指导和帮助。

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MonteCarloSimulationonNeutronIrradiationDamageofSolidTritiumBreederforFusionApplication

HUANGXue-long1,2，XINJing-ping1，LIUShao-jun1，ZHENGMing-jie1，MAOXiao-dong1

(1. Key Laboratory of Neutronics and Radiation Safety, Institute of Nuclear Energy Safety Technology, Chinese Academy of Sciences, Hefei, Anhui, 230031, China；2. University of Science and Technology of China, Hefei, Anhui, 230027, China)

The test blanket module (TBM) with function of tritium production and energy extraction is one of the most important components for a fusion reactor. Lithium-containing ceramics have been recognized as attractive tritium breeding materials for fusion reactor blankets based on their favorable chemical stability, appropriate thermo-mechanical properties, good tritium release performance and application at higher operating temperature, etc. The helium cooled ceramic breeding (HCCB) TBM is selected in Chinese (CN) TBM design. And their irradiation damage behaviors under fusion neutron environment are necessary to be evaluated to support the design criteria for CN HCCB TBM. In this study, the neutron irradiation displacement damage and the transmutation gas damage of Li4SiO4and Li2TiO3have been carried out with Monte Carlo simulation. The results demonstrated that more serious damage characteristics, such as more damage dose, larger defect production cross-section in high6Li enrichment and higher transmutation gas production rate, have been found in Li4SiO4than that in Li2TiO3at the same service time. However, the vacancy damage induced by transmutation gas of Li2TiO3is more severe than that of Li4SiO4, and helium induced damage is stronger than that of tritium for both two lithium ceramic breeders.

Fusion；Li4SiO4；Li2TiO3；Neutron irradiation damage

2017-04-22

“十二五”国家磁约束核聚变能发展研究专项(2014GB111006,2014GB112003)；国际科技合作专项资助(2015DFG62120)；国家自然科学基金(11675209)；中国科学院百人计划(11632001)

黄学龙(1993—)，男，湖北襄阳人，硕士研究生，现主要从事材料辐照损伤研究

信敬平：jingping.xin@fds.org.cn

O571.44

：A

：0258-0918(2017)04-0590-07