Pd/CNTs对4-氯苯酚的液相催化加氢去氯

兰丽娟，刘莺，杜芳林



Pd/CNTs对4-氯苯酚的液相催化加氢去氯

兰丽娟1，2，刘莺3，杜芳林1

（1青岛科技大学材料科学与工程学院，山东青岛266042；2烟台大学环境与材料工程学院，山东烟台264005；3鲁东大学资源与环境工程学院，山东烟台 264025）

以浓硝酸酸化后的多壁碳纳米管（CNTs）为原料，PdCl2为前体，甲醛为还原剂，采用化学浸渍法制备了5% Pd/CNTs催化剂。通过ICP、XRD、BET、TEM对其进行表征，证实5%的钯纳米粒子成功负载在CNTs管外壁上，钯纳米粒子的平均粒径为4.30nm。在合成Pd/CNTs催化剂的基础上，研究了温和条件下其对4-氯苯酚（4-CP）的液相催化加氢去氯（HDC）规律。考察了体系反应温度、催化剂用量、NaOH用量、反应底物浓度对4-CP降解速率的影响，建立了动力学模型。得到了最佳反应条件：反应温度40℃，催化剂用量20mg，Cl–、OH–摩尔比1∶1.1；Pd/CNTs对4-CP加氢去氯反应为零级反应，反应活化能为a=40.12kJ/mol，指前因子=1.66×107mol/(L·min)。

钯/多壁碳纳米管；催化剂；4-氯苯酚；加氢去氯；反应动力学

氯酚（CPs）由于含有极性键（C—Cl和 C—O）而化学性质活泼，在工业生产中作为原料或中间体被广泛应用于消毒剂、农药合成、染料、塑料等行业。CPs具有高毒性，对生物体有强烈的“三致”危害[1-2]；在环境中的释放会导致臭氧层破坏，光化学烟雾形成，全球变暖。美国国家环境保护局（EPA）已将氯酚列为优先控制污染物[3]。目前，对于CPs的降解工艺主要有：高温焚烧[4]、生物降解[5]、电还原催化降解[6]、催化氧化降解[7]、光催化降解[8]、催化加氢去氯（HDC）等。其中，HDC反应具备产物可以回收或直接焚烧、反应条件温和、二次污染少、催化剂可以重复利用以及易回收等优点而得到国内外学者的青睐[9-11]。……