加速器驱动次临界钍焚烧堆初步中子学设计与分析

李原野，王明煌，廉 超，蒋洁琼

(1.中国科学技术大学，安徽 合肥 230027；2.中国科学院核能安全技术研究所，安徽 合肥 230031)

加速器驱动次临界钍焚烧堆初步中子学设计与分析

李原野1，2，王明煌2，廉 超2，蒋洁琼2

(1.中国科学技术大学，安徽 合肥 230027；2.中国科学院核能安全技术研究所，安徽 合肥 230031)

本文针对加速器驱动次临界系统进行钍资源利用的优势，提出了铅基加速器驱动次临界钍焚烧堆(CLEAR-Th)概念。该概念采用钍钚混合氧化物燃料，冷却剂采用液态铅铋，T91钢作为包壳材料和结构材料，初始有效增殖因数keff设计为0.98，1.5 GeV能量的质子流强工作在10mA以内，使用大型集成中子学计算与分析系统VisualBUS和混合评价核数据库HENDL进行计算分析。初步结果表明：CLEAR-Th设计实现了稳定焚烧钍产能的设计目标，有望实现稳定的闭式钍铀燃料循环，并具有长寿命次锕系物质生成量低、固有安全性良好等特点。

钍；加速器驱动次临界系统；中子学

核能是安全清洁的新能源。核能发展离不开对核燃料循环体系的研究和改进。当前核燃料循环体系的主要形式是铀燃料热堆一次通过式循环，这种体系使得核能发展不得不面对两大主要问题：铀资源问题和环境安全问题[1]。钍燃料的利用可以为核能可持续发展开辟一条新途径。

相比常规铀资源，钍燃料具有以下主要特点：① 钍资源储量丰富；②232Th是很好的可转换材料；③ 更少的超铀物质生成，核废料处置难度更低；④ 核不扩散特征。故钍燃料扩展了核能工业可利用资源，也在核不扩散、环境安全方面相比铀燃料循环存在一定优势。加速器驱动次临界系统(ADS)由于依靠外源中子驱动、运行在次临界状态，具备中子能谱硬、中子余额多等特点，适合装载钍燃料运行。

本文工作针对钍燃料与ADS结合的优势，给出一个现实可行性较强的铅基加速器驱动次临界钍焚烧堆CLEAR-Th中子学设计方案。该概念采用钍钚混合氧化物燃料，冷却剂采用液态铅铋[2-7]，T91钢作为包壳和结构材料，初始有效增殖因数keff为0.98，质子能量1.5GeV，流强在10mA以内。中子学分析结果表明，该设计实现了深燃耗稳定焚烧钍产能的设计目标，具备形成闭式钍燃料循环的潜力，并有长寿命次锕系物质生成量低、固有安全性良好等特点。

1 设计目标、程序与数据库

CLEAR-Th的首要设计目标为在堆运行期间内深燃耗稳定焚烧钍产能。表1列出了设计原则与目标。本文计算使用了FDS团队自主研发的大型集成中子学计算分析系统VisualBUS4.2及混合评价核数据库HENDL3.0[8-11]。输运-燃耗计算所用程序和数据库，已经过IAEA-ADS、OECD-ADS及BN600等国际基准例题[12]的校验测试并符合较好。

表1 设计原则与目标

2 中子学设计与分析

2.1 中子学设计与优化

本文基于在调研分析国内外ADS示范堆及钍燃料反应堆设计基础上得到的初步方案，经过优化得到了CLEAR-Th中子学设计方案。为简化计算、突出规律，本文的堆芯中子学设计计算所使用的模型为均匀材料的R-Z模型。

CLEAR-Th燃料初步设计为钍钚混合氧化物陶瓷燃料。氧化物燃料深燃耗服役性能好，且主体成分ThO2是目前研究最深入、反应堆运行经验最为丰富的钍燃料。堆芯启动需要在钍中加入易裂变材料；钚可以从动力堆乏燃料中获得，其中子学性能良好，也为解决乏燃料钚积存问题[12]提供了一种高效途径。所选用的乏燃料钚同位素含量参照标准压水堆钚废料(表2[13])。包壳和结构材料采用T91钢，机械性能、物理性能及辐照性能均较佳，成本较低，已在工业中应用。冷却剂采用中子学和热工水力性能优良的液态铅铋。反射材料选用液态铅铋与T91钢；屏蔽材料选用B4C。堆芯材料成分以及结构的设计综合平衡了中子学、热工水力学、材料结构等多方面的要求[12]，堆体由内而外设计分为：散裂靶、燃料区、反射层、屏蔽层。燃料区高度与半径比H/R初始设定为1，反射层厚以90cm作为优化基础。散裂靶位于堆芯中心，内半径为10cm、外半径为24.25cm，1.5GeV高能质子与液态铅铋反应产生散裂中子。

表2 3000MW压水堆每年卸料冷却10年长寿命废料量参考

2.1.1 易裂变物质百分含量优化

钍钚混合氧化物燃料中易裂变物质(239Pu、241Pu)在全部重核中的百分含量，初步选取了10%、11%、12%、13%、14%、15%六组方案。考虑到设计目标与约束条件，为获得最高的能量增益设定循环初keff≈0.98。基于设计初步方案首先计算六组方案的在循环初1000MWt功率下所需的加速器质子流强。从表3计算结果可以看出10%与11%方案的质子流强值超过了设计限值，难以实现设计目标。对12%、13%、14%、15%四个方案进行计算分析比较(见图1)。14%、15%两个方案，由于易裂变物质含量太高使得初始转换比太小，堆芯中易裂变物质新产生量难以弥补消耗量导致keff减小过快，在达到100GWd/t燃耗深度目标时已经小于循环初值。12%、13%两个方案keff随燃耗变化相对稳定，加速器质子流强等方面都满足设计要求。但计算中两种方案的keff都超过了0.98的限值，因此在进一步的设计中需要引入反应性控制措施。比较两者可知：① 12%方案需要付出更多反应性控制代价才能实现次临界安全运行(keff≤0.98)；② 对于超过keff=0.98的“多余”反应性，余值越高则越增加了发生反应性失控造成堆芯超临界事故的潜在风险。故从经济性和安全性的角度13%百分含量的方案更符合加速器驱动次临界钍焚烧堆设计的需求。综上所述，选择易裂变物质百分含量为13%的方案作为CLEAR-Th的核燃料设计最终确定方案。

表3 六组易裂变物质百分含量方案寿期初的质子流强

图1 四组易裂变物质百分含量方案的keff随燃耗变化Fig.1 Variation of keff with Burnup of different fissile percentage composition

2.1.2 燃料区高度与半径比优化

优化堆芯的H/R值可以降低中子泄漏率，减少燃料装量，获得较优的中子经济性。在上一轮优化基础上，假定堆芯能量输出为固定值，调整燃料区域不同的H/R，得到单位装料量最大的能量沉积，最大限度提高装料量的效率。从表4给出的优化计算结果，在维持包层功率基本一致的条件下，单位装料量的能量沉积值随着H/R值的增加而增加；在达到一定比例后，单位装料量的能量沉积值开始下降。最优结果为堆芯燃料区尺寸取H=230cm，R=124cm。

表4 不同H/R条件下中子学性能

2.1.3 径向反射层厚度优化

反射层可减少堆芯中子泄漏提高中子经济性；兼顾设计成本反射层不能过厚。在上文两轮优化基础上计算了径向反射层厚度对keff

的影响(见图2)。由图2可知，当径向反射层比较薄时，堆芯keff值也相应比较小；随着反射层增厚，keff值也相应地增加，堆芯中子的泄漏几率减小中子经济性提高；当反射层厚度达到60cm以后，keff值趋于稳定在0.981附近，径向反射层的加厚也未引起keff显著的增加。综合上述，反射层厚度取60cm较为合理。

图2 径向反射层厚度对keff的影响Fig.2 The effect of the thickness of radial reflector on keff

基于以上优化工作的结论，本文最终确定了CLEAR-Th的设计方案。详细参数见表5以及图3。

表5 CLEAR-Th材料成分和尺寸

图3 CLEAR-Th反应堆堆芯R-Z模型图Fig.3 Radial-axial CLEAR-Th reactor core configuration

2.2 燃耗分析

针对CLEAR-Th方案，固定热功率1000MWt，以堆芯燃料平均燃耗目标100GWd/t进行燃耗计算。表6给出了寿期初/末主要参数的计算结果，可知：① 虽然堆芯的平均燃耗达到100GWd/t但keff并没有减小；② 两项反应性系数负反馈加强，固有安全性得到强化；③ 转换比从1.12减小到堆芯寿期末的0.93，这是由在燃料循环内232Th不断消耗减少以及新生成的233U具有较大的裂变截面造成的；④ 在循环内，钍被焚烧消耗掉13.2%；⑤ 核燃料中主要的易裂变核素已经由循环初的239Pu转变为新增殖产生的233U。

表6 堆芯物理性能表

图4给出keff在100GWd/t燃耗深度内变化情况。在设定100GWd/t燃耗深度目标内，keff经历了逐渐增大而后逐渐减小的变化。循环初232Th、240Pu含量较高转换比相对高，易裂变物质生成速率高于消耗速率，keff逐渐增大。随着燃耗加深堆芯转换比持续变小，新生成的易裂变核素已经无法弥补反应性的损失，于是在后期keff逐渐减小。

图4 keff随燃耗深度的变化Fig.4 Evolution of core raw keff over Burnup

表7选取寿期初和寿期末两个时刻，对比考察以下5种重要组分的含量：232Th，铀，钚，232U，长寿命次锕系物质(LLMA，包括237Np241Am243Am244Cm)。① 钍利用率至寿期末达到了13.2%，约2.47 t232Th被焚烧；② 到寿期末铀净增殖产生了1.383t，有效补充了核燃料中钚的消耗；③ 钚在循环中被消耗掉40.21%；④ 强放射性的232U至寿期末生成约1.64kg，在铀中浓度为0.11%，在这个浓度值下分离提取易裂变物质需要远距离加工[14]，有利于防止核扩散；⑤ LLMA中237Np仅生成0.38kg，相比3000MW标准压水堆年卸料14.5kg[12]生成量而言很少，远远低于另外三种LLMA的生成量，这得益于钍的特性。

表7 寿期初/末核燃料5种重要组分质量

2.3 反应性系数初步计算分析

反应性系数计算对于反应堆设计瞬态特性分析和安全运行有重要意义。表6中已经给出CLEAR-Th中子学设计寿期初的两项反应性系数，其余计算结果由表8给出。燃料多普勒系数、冷却剂温度系数呈现出负反馈效应，这有助于在发生严重事故反应堆温度升高时减缓或限制事故的扩大。负膨胀系数的反馈作用有利于维持堆芯形状稳定。显著的负空泡反应性系数得益于钍燃料的使用，当出现冷却剂沸腾时，反应堆有较强的负反馈调节能力。而铅铋冷却剂的沸点高达1943K，甚至高于结构材料T91钢的熔点，发生冷却剂沸腾的可能性极小。同时加之ADS系统的次临界深度，CLEAR-Th具有良好的固有安全性。

表8 CLEAR-Th寿期初反应性系数计算结果

2.4 燃料循环管理分析

基于CLEAR-Th的设计，假设采用简单的闭式循环的燃料方式，即固定1000MWt功率及100GWd/t燃耗，每循环结束后去除核燃料中裂变产物并补充钍消耗，随后制成新燃料返回反应堆继续运行。图5给出了6轮连续的燃料循环的核燃料主要物质成分计算结果，每个循环时长约6年。在第3循环后，核燃料中主要易裂变物质233U的成分含量已经接近平衡；在第5循环结束后，核燃料中铀的总量基本稳定，钚的消耗速率也逐渐降低。第5循环与第6循环结束时，钚的嬗变消耗率分别达到了84.1%和87.8%，堆芯初始启动用的钚被有效嬗变掉。这种趋于稳定的发展态势表明，仅采用上述简单闭式循环方法，基于CLEAR-Th初步中子学概念设计有望实现闭式钍铀燃料循环，从而实现对钍燃料的高效利用。

图5 在6个燃料循环中，钚的消耗和铀的产生情况Fig.5 Depletion of plutonium and creation of uranium in 6 cycles

3 总结

本文针对核能开发背景下核燃料循环体系的研究，提出了将ADS与钍铀燃料循环优势结合的铅基加速器驱动次临界钍焚烧堆CLEAR-Th的初步中子学概念设计。该系统以钍钚混合氧化物作为启动燃料，能够实现深燃耗稳定运行。基于该系统有望实现闭式钍铀燃料循环。该系统具有长寿命次锕系核素生成量少、固有安全性良好等特点。后续将在热工和结构设计上开展方案的进一步深入研究。

致谢

本文得到了国家自然科学基金(91026004和51406216)的资助，同时非常感谢FDS团队其他成员对本工作的大力支持。

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PreliminaryNeutronicsDesignandAnalysisforAcceleratorDrivenSubcriticalThoriumBurningReactor

LIYuan-ye1，2，WANGMing-huang2，LIANChao2，JIANGJie-qiong2

(1.School of Nuclear Science and Technology，University of Science and Technology of China，Hefei of Anhui Prov. 230027，China；2.Institute of Nuclear Energy Safety Technology，Chinese Academy of Sciences，Hefei of Anhui Prov. 230031，China)

In view of combining the advantages of thorium with accelerator driven subcritical system，the concept of Accelerator Driven Subcritical Thorium Burning Reactor(CLEAR-Th)was put forward in this paper. CLEAR-Th is fueled with thorium-plutonium mixes oxide and cooled by LBE. T91 steel is used as cladding and structure material. Thekeffis set as 0.98 at the beginning of fuel cycle(BOC). The accelerator proton(1.5 GeV)beam current is limited to a maximum of 10 mA. Preliminary neutronics design analyses were performed on it by using multi-functional 4D neutronics simulation system VisualBUS and hybrid evaluated nuclear data library HENDL. The preliminary results showed that the primary design goal of stable energy production though burning thorium has been achieved. Based on this design，stable closed Th-U fuel cycle can be achievable. CLEAR-Th is also featured with low production of long-lived minor actinides and good inherent safety.

Thorium；Accelerator driven subcritical system；Neutronics

2017-09-21

国家自然科学基金项目“加速器驱动次临界堆瞬态安全过程与影响机理研究”(91026004)、“乏燃料焚烧堆新概念次临界包层长寿命焚烧特性研究”(51406216)

李原野(1990—)，山东日照人，硕士研究生，现从事反应堆物理方面研究工作

王明煌：minghuang.wang@fds.org.cn

TL32

A

0258-0918(2017)06-0895-07