碘吸附器吸附效率对核动力厂应急控制中心工作人员受照剂量影响研究

陈 鹏，陈莹莹，崔 浩，李 冰，李 雳，侯 杰，黄 力，卢媛媛

(环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082)

碘吸附器吸附效率对核动力厂应急控制中心工作人员受照剂量影响研究

陈 鹏，陈莹莹，崔 浩，李 冰，李 雳，侯 杰，黄 力，卢媛媛

(环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082)

为保证核动力厂应急控制中心在发生放射性大量释放事故时的可居留性，为其设计和安装了应急通风过滤系统，碘吸附器是该通风系统的主要碘过滤装置。碘吸附器的工作原理决定了其吸附效率受工作环境的温度、相对湿度、进风碘浓度等因素影响。针对某核动力厂应急控制中心设计特征，研究了在RG1.183 DBALOCA和S3事故源项下，碘吸附器的吸附效率与室内工作人员接受的有效剂量、甲状腺当量剂量的对应关系，进行了线性拟合，给出了拟合系数，可用于事故后果快速剂量估算。

应急控制中心；碘吸附器；吸附效率；可居留性；剂量

核动力厂应急控制中心是应急指挥部在应急期间举行会议及进行指挥的场所[1]，可用于应急人员指挥、控制、避难和开展抢修活动，是核动力厂最重要的应急设施之一。应急控制中心位于场区内，在核动力厂发生事故造成放射性物质向环境释放时，需要采取措施为应急控制中心提供经过处理的安全无污染空气，保证应急控制中心内工作人员在可居留的环境中正常开展工作。碘元素是核动力厂放射性事故产物中的主要放射性核素之一，以元素碘、有机碘、气溶胶碘的形式存在，由于人体甲状腺对放射性碘的吸收能力很高[2]，因此在核动力厂通风系统中通常设置碘吸附器对进入室内的污染空气进行过滤净化，以减少其放射性危害，保障事故工况下可居留区边界内放射性水平满足可居留性要求。

根据《核动力厂营运单位的应急准备和应急响应》(HAD 002/01-2010)，当考虑涉及放射性物质释放的事故情景时，应根据工作人员可能受照射剂量的大小确定是否满足可居留性准则。主控制室等重要应急设施应满足的可居留性准则如下：在设定的持续应急响应期间内(一般为30d)，工作人员接受的有效剂量不大于50mSv，甲状腺当量剂量不大于500mGy。碘吸附器采用活性炭构成吸附层对碘进行吸附过滤，其吸附效率随环境温度、相对湿度、进风碘浓度等因素而改变。吸附效率的变化会影响应急控制中心内工作人员的甲状腺当量剂量和有效剂量。另外，碘吸附器所在的除碘空气净化机组通常对于放射性惰性气体核素(如氙和氪的同位素)并无过滤能力，因此，作为应急控制中心可居留性评价和剂量计算的重要内容，有必要研究碘吸附器吸附效率对应急控制中心内工作人员剂量的影响。

1 碘吸附器原理

1.1 除碘空气净化机组结构

除碘空气净化机组是应急控制中心应急通风过滤系统的主要设备，碘吸附器是除碘空气净化机组的一部分，典型的净化机组由预过滤段、前置高效过滤段、碘吸附段和后置高效过滤段组成，分别安装有预过滤器、前置高效过滤器、Ⅱ型碘吸附器和后置高效过滤器[2]，这些设备依次安装在箱体内，并进行密封，图1[2]给出了除碘空气净化机组的结构示意图。事故工况下，受污染新风从风道式电加热器端引入，从后置高效过滤器端流出，经过空气处理机组处理后送入应急控制中心室内。

图1 碘空气净化机组结构示意图Fig.1 Schematic diagram of the structure of iodine air purification unit

1.2 吸附原理

碘吸附器的主要吸附介质是活性炭。活性炭对有机碘的吸附原理主要分为物理吸附和化学吸附两种。活性炭自身多孔，与气流有效接触面积大，利用这些物理特性可对放射性碘进行物理吸附，但这个过程是可逆的，在吸附的过程中也伴随着不断解吸附，活性炭对单质碘和碘的化合物都有吸附作用。化学吸附的主要对象是放射性碘化合物，原理是利用稳定碘和其化合物浸渍的活性炭按照同位素交换的原理去除放射性碘，舒胺盐浸渍的活性炭按照使其与碘生成络合物的原理去除放射性碘[3]。需要说明的是，化学吸附的过程中必然伴随着物理吸附。

目前核动力厂的碘吸附器有Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ三种类型，Ⅱ型碘吸附器额定风量适中，阻力损失更小，气体直流时间更长，吸附效果更好，是目前在应急控制中心除碘空气净化机组中普遍采用的一种吸附器[4]。Ⅱ型碘吸附器的吸附剂多采用1%碘化钾和三乙烯二胺浸渍的煤基炭或椰壳炭，基于物理吸附和化学吸附原理进行放射性碘去除。

2 碘吸附器吸附效率

碘吸附器的吸附效率是衡量吸附器性能的主要指标，也可用净化系数来表征。该效率是活性炭吸附剂对碘元素的吸附与解吸附达到动态平衡时的结果，是对通风系统中放射性碘滞留能力的表现。吸附效率与净化系数的关系式如下：

η=1-(1/DF)

(1)

式中，η为吸附效率；DF为净化系数。

碘吸附器的吸附效率会随工作环境的温度、相对湿度等因素变化。

随着通过碘吸附器空气气流温度的升高，特别是当气流温度达到250℉(121.1℃)以上时，碘吸附器的解吸附机理将显著增强而导致其吸附效率或净化系数迅速降低[5]。

碘吸附器的吸附效率或净化系数还会随着通过空气气流相对湿度的变化发生显著的变化。其特征是在相对湿度越小时碘吸附器能够有越高的吸附效率或净化系数，当相对湿度升高时，由于空气中的水蒸气会被碘吸附器炭床中活性炭颗粒表面的微孔吸附而阻止其对碘元素的吸附，从而导致碘吸附器吸附效率或净化系数的下降[5]。相关研究[3，5]显示，当相对湿度在40%以下时，吸附效率较高且保持稳定，当相对湿度超过40%时，随湿度的不断升高，吸附效率不断下降，当相对湿度超过60%时，吸附效率显著下降。这个过程是可逆的，在相对湿度从95%逐渐减小时，吸附效率则逐渐变大，并恢复至最大效率，如图2所示。

图2 碘吸附器净化系数-相对湿度变化曲线[3，5]Fig.2 Curve of purification coefficient-relative humidity of Iodine Filter

除了工作环境的温度和相对湿度会影响吸附效率外，根据研究结果，新风入口处放射性碘浓度、新风气流速度、活性炭的老化和腐蚀速度也会影响到吸附效率，本文不再赘述。

3 吸附效率变化对工作人员剂量的影响

以某核动力厂应急控制中心为例，基于自主研发的应急评价软件平台，研究了吸附效率对应急控制中心工作人员甲状腺当量剂量和有效剂量的影响。

3.1 事故源项

事故源项是事故分析的基本输入，分别选取了考虑堆芯熔化的RG1.183 DBALOCA、S3源项作为典型事故源项，研究了不同吸附效率下的甲状腺当量剂量和有效剂量变化特征。

美国核管会管理导则RG1.183《评价轻水堆设计基准事故的替代辐射源项》中规定了考虑堆芯熔化的“设计基准大破口失水事故”(DBALOCA)源项，其考虑了全堆芯熔化，该源项适用于厂址选择、环境影响报告、应急设施可居留性等方面的放射性后果评价。熔化的燃料芯块中的全部惰性气体、大部分的卤素和少部分的挥发性固态核素将从一回路系统的破口进入安全壳中。

DBALOCA事故源项采用RG1.183 的主要假设为[6]：

1) 堆芯积存量的100%的惰性气体和40%碘释放到安全壳；

2) 碘的化学形态：CsI 形态的碘占95%，元素碘占4.85%，有机碘占0.15%；

3) 喷淋系统对元素碘和气溶胶碘的去除按NRC 标准审查大纲SRP6.5.2 中推荐的方法考虑。假设喷淋系统在事故发生后1 h内有效(喷淋系统水箱1762m3，喷淋流量1700m3/h)，不考虑地坑循环水的喷淋去除作用。喷淋对有机碘去除不起作用，也就是说向环境释放的碘大部分为有机碘。

4) 安全壳泄漏率：24 h内安全壳的泄漏率为0.3%vol./d，1天后降低为0.15%vol./d。事故后放射性物质排放持续30天，30天后的排放可忽略。

法国核安全与防护研究所(IRSN)于1977年在WASH-1400 的基础上开展了核电站概率安全研究分析工作。当时他们根据堆芯熔化后向大气释放的途径分析，把向环境释放的放射性源项分为3 类，即S1、S2、S3 源项。S3 源项对应于事故发生后晚期(通常为几天后)安全壳由于隔离失效及基础板熔穿等导致的安全壳包容性失效，向环境的间接释放。S3 源项一般用于M310系列机组的典型严重事故应急源项。在可居留性评价时，保守地假设放射性核素在事故发生24h后的12h内均匀连续释放，释放类型为地面释放。表1给出了S3源项向环境的释放份额[7]。

表1 S3源项向环境的释放份额(%)Table 1 Release into the environment of S3 source term(%)

3.2 主要计算参数

表2给出了研究中所用的其他重要参数取值，主要包括通风总容积、应急指挥部体积、新风量、人员居留份额、人员呼吸率、大气弥散因子等。

表2 主要计算参数Table 2 Main Calculation Parameters

3.3 计算模型

应急控制中心内工作人员受到的剂量主要来自于室内空气污染产生的内照射和外照射，以及室外放射性烟羽对室内人员产生的浸没外照射，考虑到建筑物墙体(约30cm厚混凝土)的屏蔽作用，根据经验，该部分对有效剂量的贡献约为10%，其并不受碘吸附器吸附效率影响，因此本研究暂不考虑该途径的剂量贡献，仅考虑前者剂量贡献。

工作人员剂量结果基于RG1.195设计基准事故放射性后果评价方法[8]与假设中的剂量计算原理得到，应急控制中心位置的大气弥散因子根据RG1.145核电厂潜在事故后果评价的大气弥散模式[9]的原理计算得到。假设进入室内的新风迅速在室内分布均匀，则室内核素活度的计算公式为：

(2)

式中：A(t)为t时刻室内放射性活度，Bq；Ci(t)为t时刻核素i在室外空气中的活度浓度，Bq/m3；Vf为过滤进风量，m3/h；f为吸附效率；λ为室内放射性核素的去除速率，1/h。

室内积分活度为：

(3)

式中：IAj为时间间隔j内室内积分活度，Bq·h。

应急控制中心可居留空间大小有限，放射性烟羽在室内导致的全身剂量远小于浸没在无限烟羽中产生的剂量。室内外照射有限烟羽剂量使用墨菲方法进行计算：

(4)

式中：DAW为t1到t2时刻的室内烟羽浸没外照射剂量，Sv；Vr为可居留区容积，m3；SP(j)为居留份额；DF(i)为核素i的外照射有效剂量转换因子，Sv·m3·Bq-1·s-1。

通过吸入途径导致的内照射有效剂量计算公式为：

(5)

式中：DAE为t1到t2时刻的吸入内照射剂量，Sv；BV(t)为呼吸率，m3·h-1；SP(i)为居留份额；DFE(i)为核素i吸入内照射有效剂量转换因子，Sv·Bq-1。

甲状腺当量剂量计算公式为：

(6)

式中：DAT为t1到t2时刻的甲状腺剂量，Sv；BV(t)为呼吸率，m3·h-1；SP(i)为居留份额；DFT(i)为核素i甲状腺剂量转换因子，Sv·Bq-1。

3.4 碘吸附器吸附效率对剂量的影响

根据NB/T 20039.15—2012《核空气和气体处理规范 通风、空调与空气净化15部分：吸附介质》，按照ASTM D 3803-1979试验，在温度为80℃、相对湿度为95%的条件下，碘吸附器对甲基碘的吸附效率应不低于99.0%，考虑到实际使用环境，其吸附效率可能位于98.00%～99.99%区间，研究了不同事故源项下使用不同吸附效率的碘吸附器，室内工作人员所接受的个人有效剂量、甲状腺当量剂量的变化规律。选取RG1.183 DBALOCA作为典型设计基准源项，S3源项作为典型严重事故源项。

图3和图4分别给出了RG1.183 DBALOCA和S3事故源项下吸附效率与有效剂量和甲状腺当量剂量的变化曲线，左侧纵坐标代表甲状腺当量剂量，右侧纵坐标代表有效剂量值。

图3 吸附效率与甲状腺当量剂量、有效剂量的关系曲线(RG1.183 DBALOCA源项)Fig.3 Relation curve between the effective dose or the thyroid equivalent dose and the adsorption efficiency (RG1.183 DBALOCA Source Term)

图4 吸附效率与甲状腺当量剂量、有效剂量的关系曲线(S3源项)Fig.4 Relation curve between the effective dose or the thyroid equivalent dose and the adsorption efficiency (S3 Source Term)

从图3和图4可以看出，在其他输入条件不变的情况下，有效剂量和甲状腺当量剂量均与吸附效率基本呈线性关系。使用Origin8.6软件[10]对分组数据进行了线性拟合，拟合公式为：

Dth=Kth×η+Dth0

(7)

Deff=Keff×η+Deff0

(8)

式中，Dth为甲状腺当量剂量，Gy；Deff为有效剂量，Sv；η为吸附效率；Kth，Keff分别为甲状腺当量剂量、有效剂量拟合直线的斜率；Dth0，Deff0分别为甲状腺当量剂量、有效剂量拟合直线的截距。

表3给出了不同事故源项下甲状腺当量剂量、有效剂量与吸附效率关系曲线的拟合参数。

表3 拟合参数Table 3 Fitting parameters

4 结论

碘吸附器作为应急控制中心应急通风过滤系统的重要组成部分，是保证室内工作人员开展正常应急响应的必要物项，吸附效率过低将使得事故情况下可居留性难以保证。对于目前部分核电厂应急控制中心可居留性计算中审评认可的RG1.183源项和S3源项，在所研究的吸附效率范围内，碘吸附器吸附效率与室内工作人员剂量后果呈准线性相关，利用得到的相应线性拟合系数，可用于事故剂量快速估算。

建议：(1)在应急控制中心通风系统设计时，通过计算，选用具有合适吸附效率指标的碘吸附器，并采取措施调节其工作环境和温度，保证足够的吸附效率；(2)在日常应急准备工作中，对其进行定期试验，达不到指标时应及时更换，确保随时可用；(3)在开展应急响应时，可根据事故和环境特征估计不同时段内的碘吸附器效率值，根据剂量与吸附效率的准线性关系快速得出剂量后果值，辅助应急决策。

限于篇幅，本文暂未对碘的化学形态进行区分，但由于碘吸附器对于碘的不同化学形态的吸附效率有所差别，进行应急控制中心可居留性评价时应加以考虑。

致谢

感谢深圳中广核工程设计有限公司、中国核电工程有限公司对本研究给予的大力协助。

[1] 国家核安全局. HAD002/01-2010, 核动力厂营运单位的应急准备和应急响应[S]. 2010.

[2] 杨尚杰，吴晓博. 核动力厂应急控制中心除碘空气净化机组的设计与应用[J].科技信息，2013.08(15)：389- 390.

[3] 吴潞华，杜建兴. 碘吸附器净化效率随气流相对湿度变化的研究[J].核科学与工程，2007，12(27)：344-348.

[4] 甘泉，杨振. 碘吸附器Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ型的讨论[J]. 能源技术，2009，30(增刊)：55-62.

[5] 肖军，朱立新. 碘吸附器在核电厂通风系统中的应用[J].核安全，2011，(02):53-55+63.

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[10] 方安平，叶卫平，等. Origin 8.0 实用指南[M]. 北京：机械工业出版社，2009.

TheStudyonRelationshipbetweenIodineFilterEfficiencyandExposureDoseoftheStaffWorkinginNuclearPowerPlants’EmergencyManagementCenter

CHENPeng，CHENYing-ying，CUIHao，LIBing，LILi，HOUJie，HUANGLi，LUYuan-yuan

(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

In order to ensure the habitability of nuclear power plant emergency management center in the accidents with massive radioactive material release，the emergency ventilation filter system is always designed and installed. The iodine filter is an important radio-iodine removal device in the ventilation system. The principle of the iodine filter determines that the adsorption efficiency is varied with the temperature and relative humidity of working environment，iodine concentration of air intake and other factors. Using the design feature of an emergency management center built in a nuclear power plant，corresponding to RG1.183 DBALOCA and S3 accident source term，the relationship between the adsorption efficiency of iodine filter and the effective dose，thyroid equivalent dose of the staff working in the emergency management center is studied，and the coefficients of linear fitting are given，which can be used for quick estimation of nuclear accident consequence.

Emergency Management Center；Iodine filter；Adsorption Efficiency；Habitability；Dose

2017-10-26

环保公益项目“福岛事故后二代改进型核电厂改进措施技术要求研究”，课题编号201309054

陈 鹏(1983—)，男，河南南阳人，高级工程师，博士，现主要从事核设施应急审评与研究工作

陈莹莹：cyy_97321@163.com

TL732

A

0258-0918(2017)06-0000-1013-06