清洁大气背景下贵阳空气质量变化及气象作用

舒卓智,赵天良*,郑小波,邱玉珺,仕仁睿,贾梦唯 (.南京信息工程大学,中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,江苏 南京 0044；.贵州山地环境气候研究所,贵州 贵阳55000)

污染物源排放和气象条件是决定空气质量的两个重要因素[1],污染物排放量决定了区域大气环境清洁程度[2],气象条件则决定污染物输送扩散,化学转化和干湿清除[3].由于工业化和城市化,造成目前全国中东部出现空气质量下降、霾污染增多等环境问题[4-6].当能源大量消耗导致排污量居高不下,在静稳大气、高湿度和低风速作用下极易发生重污染过程[7].例如北京地区风场变化导致污染物传输引发区域污染[8]与南京及周边城市光化学污染等问题凸显[9],均表明了气象条件对区域空气质量的重要影响.

大气复合污染是多种污染物以较高浓度存在,并形成非单一污染要素影响的复合型污染[10],表现为大气能见度显著下降、大气氧化性增强和环境恶化趋势向整个区域蔓延[11];本质上表现为污染物之间源和汇的相互交错、污染转化过程的耦合作用和环境影响的协同效应[12-15].目前,我国城市大气复合污染状况不容小觑[16-18].过去中国西南较为边远的云贵高原相比于中东部经济发达地区大气环境较为清洁,但随着西部开发加速,近年来环境问题逐步凸显,因此为保护好这一区域的生态环境,云贵高原空气质量变化亟待展开深入研究.

云贵高原地处我国西南,为中国四大高原之一,属亚热带温湿区,受亚热带季风气候控制.近30a大气能见度分析表明,近年来高原大部分地区空气质量呈较显著下降趋势[19].贵阳作为省会位于高原东侧,具有典型中低纬度高原盆地城市代表性,研究表明其霾日数逐渐增加[20],颗粒物多来自生物质燃烧和机动车尾气排放等人为源[21],一次 PM2.5污染过程主要源自烟尘集合物排放[22].本研究主要基于贵阳市 10个环境质量国控点 2013～2016年环境监测资料,分析贵阳环境大气中 SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5变化特征,包括时间序列污染物浓度年、季节、月变化和城市功能区比较,探讨区域空气质量状况及大气复合污染变化特征,并结合气象要素研究其对污染物的影响作用,旨在深入认知云贵高原区域大气环境变化的特征和机理.

1 资料与方法

1.1 资料

本文选取国家环保部公布的贵阳市城区内10个空气质量国控点2013年1月～2016年12月监测资料,包括大气环境污染物 6要素：SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5质量浓度小时数据.同期贵阳市气象观测站地面观测数据包括温度(℃)、相对湿度(%)、风速(m/s)、气压(hPa)、降水量(mm)和太阳直接辐射(MJ/m2)资料,来自中国气象监测网.气象探空数据使用贵阳气象站(站号57816),原始观测数据源自中国气象局.

1.2 方法

图1 贵阳市位置大气环境监测站点分布Fig.1 Location and air environmental monitoring site distribution of Guiyang A马鞍山B鉴湖路C燕子冲D红边门E市环保站F新华路G太慈桥H中院村I碧云窝J桐木岭

贵阳市地理位置与环境监测站点空间分布如图1所示,表1为各站点经纬度及海拔高度,将其按功能区划分以反映人为活动对区域空气质量的影响.通过污染物小时浓度计算不同时间尺度(日、月、年)的大气污染物SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和 PM10变化特征,并利用线性相关方法分析大气污染物浓度与气象要素相关性.四季按气象条件划分为春、夏、秋、冬依次为 3～5月、6～8月、9～11月和 12～2月.大气边界层高度主要利用气象探空数据的位温与水汽混合比廓线确定[23-24].PM2.5/PM10值代表人为源排放细颗粒物贡献;OX(NO2+O3)表征大气氧化性;为了突出降水和 PM2.5相互影响,排除大气扩散条件和温度等气象要素作用,本文采用PM2.5/CO比值变化表征降水和PM2.5相互影响.

表1 贵阳市大气环境监测站经纬度与海拔高度Table 1 Geographic coordinates (longtitude, lantitude and altitude) of air environmental monitoring sites over Guiyang

2 结果与分析

2.1 大气污染物时空变化

利用监测数据对贵阳市10个监测站大气污染物 SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5和 CO 质量浓度年际变化进行分析(图2).近4a来贵阳SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5和 CO 年平均浓度分别为20.78,28.32,107.59,67.56,42.53μg/m3和0.74mg/m3(其中O3用日最大8小时平均90百分位数表示).SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5质量浓度整体呈现下降趋势,表明近些年来的环境治理措施对贵阳大气污染水平下降效果明显.但应该指出的是,贵阳环境大气中 SO2水平依然接近或超出我国中东部城市[25-26];且光化学污染物 O3浓度逐年呈明显递增趋势,从2013年均值94.54μg/m3增至 2016年 127.15μg/m3.总体说来,贵阳的 O3水平加重趋势明显,SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5浓度表现为下降趋势,与我国城市空气质量年际变化趋势基本相同[27-28].

图2 贵阳市SO2、NO2、CO、O3_8h(90百分位)、PM10、PM2.5污染物浓度年际变化Fig.2 Inter-annual changes of SO2、NO2, CO, O3_8h (the 90th percentile), PM10 and PM2.5 concentrations in Guiyang

将城区站点资料按功能区划分为 3类：即工业区、居民区和郊区.表2是3个功能区的污染物浓度年均值：SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5均表现为工业区＞居民区＞郊区.表明工业排放仍是城市空气质量状况的主导因素,尤其表现为工业区的SO2和NO2浓度明显高于居民区,并为郊区的2倍左右.但O3浓度却呈现相反的分布特征,其中工业区最低(44.04±19.74)μg/m3,居民区次之(48.74±20.03)μg/m3,而郊区的浓度最高(53.93±19.60)μg/m3.这可能是因为O3前体物VOCs主要源自机动车尾气和生物排放,郊区植被丰富导致生物质 VOCs排放量较大,而工业区和居民区高浓度的NOx对O3有一定滴定消耗作用[29-30].

表2 贵阳市不同功能区大气污染物年均值Table 2 Annual averages of air pollutant concentrations indifferent functional areas of Guiyang

贵阳主要大气污染物为PM2.5、PM10和O3(表 3),图3a 给出了 3种污染物浓度逐月变化.从图3a可知,PM2.5与 PM10浓度变化基本保持一致,均呈冬高夏低的变化特征.最大值出现在12 月,分别为 90.78μg/m3和 63.60μg/m3,最小值在 7 月分别为 42.96μg/m3和 20.72μg/m3.这是因为冬季大气边界层高度低和大气层结稳定等因素利于大气中污染物累积,造成冬季污染物浓度明显较高.相反夏季温度高、对流活动旺盛促进污染物传输扩散及雨水冲刷作用导致夏季污染物浓度最低.O3表现为双峰分布,2个峰值分别出现在 5月和 9月,其中 5月浓度最大为59.28μg/m3,谷值出现在 11 月为 36.41μg/m3.6～8月 O3出现低值可能是因为贵阳受夏季风控制,这段期间降水多、云量大,日照时间减少所致,而11月～次年1月由于冬季太阳辐射弱、温度低抑制O3产生.

贵阳地区主要大气污染物 PM2.5、PM10和O3与我国中东部城市的日变化特征基本一致[31-32](图3b～3d).O3呈单峰型,峰值出现在下午14：00时左右,谷值出现在凌晨 6：00左右,与紫外线辐射、日照和温度等气象要素日变化规律非常相似.PM2.5和 PM10日变化呈“午峰晚峰”的双峰型.上午人为活动和交通运输导致大气颗粒物浓度达到高峰,随后午后温度达到一天中最大值,对流活动旺盛、水平扩散能力增强.而晚高峰开始,地表降温,边界层高度降低大气趋于稳定,颗粒物逐渐累积并在19：00左右出现第2个峰值.

图3 2013～2016年贵阳市PM2.5、PM10和O3平均浓度变化Fig.3 Changes of PM2.5、PM10 and O3 concentrations in Guiyang over 2013～2016 (a) monthly variations averaged over urban 10sites and (b～d) diurnal variation in different functional areas

2.2 大气复合污染特征

表 3为贵阳O3、PM10和PM2.5区域平均季节变化、污染日数及超标率,其中 O3浓度用O3_8h_max表示.主要表现为春夏高、秋冬低的特征,最大值(最小值)出现在春季(冬季),为57.54μg/m3(43.06μg/m3),主要受季风气候与太阳辐射季节变化影响所致.粗颗粒物(PM10)与细颗粒物(PM2.5)浓度冬春高、夏秋低,最大值(最小值)出现在冬季(夏 季),分别为 78.87,56.47μg/m3(48.55,25.39μg/m3).这是由于冬季边界层较低且层结稳定,致使污染物浓度易累积,春季沙尘活跃和夏、秋季节湿沉降作用显著等因素导致.

参照国家环境质量标准[33], PM2.5、PM10和O3_8h_max浓度二级日标准分别为75,150,160μg/m3.近4a贵阳超标大气污染物为PM2.5、PM10和O3,以颗粒物污染为主(表2).PM2.5年平均污染天数为37.8d,超标率为10.3%;PM10为17.7d,超标率4.9%.与华北、中东部及南方污染较重的几个城市相比较,贵阳 PM2.5与 PM10超标率明显低于北京(42.7%和23.0%)[34],南京(45.8%和29.0%)[35],成都(52.5%和 15.3%)[36]及重庆(35.2%和 20.7%)[37].O3_8h_max浓度污染天数为 1.8d,超标率仅为 0.5%,远低于邯郸(14.5%)[11],深圳(4.1%)[38],南京(13.5%)[40]和重庆(1.8%)[37].所以,可以认为贵阳属于西南地区大气较为清洁的城市.

表3 近4a主要污染物浓度四季均值、年均污染日数及超标率Table 3 Average pollutant concentrations in four seasons,annual pollution days and air pollution frequencies over recent 4 years

PM2.5/PM10表示大气颗粒物中细粒子占比,体现人为源排放细粒子的贡献.已有研究表明：成都春夏秋冬四季 PM2.5/PM10值分别为 0.74、0.88、0.94和0.85[39],南京为0.55、0.62、0.51和0.61[40],北京春冬季为 0.4左右,夏季为 0.6[41].贵阳地区PM2.5/PM10季节分布特征如图4所示,四季均值大于0.5且表现为冬季＞秋季＞春季＞夏季.冬季PM2.5浓度明显高于其他季节,导致细颗粒物贡献最高为 0.65～0.82;春季和秋季差异较小分别为 0.53～0.68 和 0.57～0.70;夏季最低达到 0.42～0.58.贵阳地区PM2.5/PM10季节变化与南京的较为一致.

图4 近4a贵阳市大气颗粒物PM2.5/PM10季节变化Fig.4 The seasonal variations in ratios of atmospheric particles PM2.5/PM10 in Guiyang over recent 4 years

图5 近4a贵阳市夏、冬季PM2.5和O3浓度相关关系Fig. 5 Correlations of PM2.5 and O3 in summer and winter over recent 4 years

大气复合污染物 PM2.5和 O3之间存在不同的相互作用,表现出冷暖季相反的相关关系[42].贵阳地区夏季和冬季 8：00～18：00PM2.5和 O3浓度相关分析如(图5)所示,表现为夏季正相关、冬季负相关的城市大气复合污染特性.这是夏季太阳辐射更强且多种污染物共存致使夏季大气氧化性更强,促进二次污染物数量增加,因此 O3与PM2.5浓度呈现同增共减的显著正相关;贵阳冬季以 PM2.5污染为主,由于大气层结稳定促使PM2.5在大气中累积,削弱了到达地面的太阳辐射从而抑制光化学反应生成 O3,故冬季 O3和PM2.5浓度呈显著负相关.

图6 大气氧化性OX变化对PM2.5及PM2.5浓度对太阳直接辐射日变化的影响Fig.6 Diurnal variation of atmospheric oxidation ability OX impacting PM2.5 and effect of PM2.5 concentrations on direct solar radiation

OX可作为评定大气氧化性的指标[43],我们依据 50＜OX＜75、75＜OX＜100和 OX＞100将大气氧化性划分为弱、中、强3个等级,图6表明大气氧化性OX越强则PM2.5浓度越高,其在弱、中和强大气氧化性条件下的日变化范围分别为32.21～41.43μg/m3、35.64～58.12μg/m3和 44.32～70.47μg/m3.夏季高温强太阳辐射促使 O3浓度升高引起大气氧化性增强,导致二次 PM2.5增长作用突出,所以夏季 PM2.5与 O3表现良好的正相关.PM2.5浓度变化同样会影响到达地面的太阳直接辐射量,表现为 PM2.5浓度越高,能够到达地面直接太阳辐射量越小.当 0＜PM2.5＜35μg/m3、35μg/m3＜PM2.5＜75μg/m3和 PM2.5＞75μg/m3(图6),观测的太阳直接辐射日变化最大值分别为0.93、0.85和0.76MJ/m2.贵阳市近4a冬季日均总太阳辐射量为4.23MJ/m2仅为夏季8.37MJ/m2的近一半,冬季高浓度 PM2.5会显著削弱到达地面短波辐射,对O3抑制作用明显,从而导致冬季PM2.5与O3反相关.

2.3 气象条件作用

由于污染要素日变化特征显著,为研究气象要素对空气质量的作用,分析污染物与气象要素相关性,此部分选用日均值进行分析.表4为SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10和PM2.5与气温、相对湿度、风速、气压、云量、太阳直接辐射和边界层高度等气象因子的线性相关系数.在诸多气象要素中,温度与 SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5均在0.01置信度水平呈现显著负相关,其中温度与 SO2相关性最好,相关系数达到-0.70.由于 O3主要来自光化学反应生成的二次污染物,高气温条件会加快光化学反应速率有利于O3生成,因此温度与 O3_8h_max呈显著正相关,相关系数为0.28(P＜0.01).另外,气压与污染物浓度也表现类似规律：气压与 SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5之间均呈显著正相关,相关系数依次为 0.36、0.12、0.35、0.33、0.21和 0.53;气压与 O3_8h_max却是显著负相关(相关系数为-0.20,P＜0.01).值得注意的是,与我国中东部城市风场驱动大气污染物扩散,成为城市空气质量变化主因不同,云贵高原独特山地地形作用导致风速对污染物作用并不明显,尤其与 SO2、O3_8h_max和 PM10的关系不显著,这一特征与贵阳地处高原盆地,年平均风速较低(＜3m/s)有关.相对湿度对污染物影响分为直接和间接两方面,一方面通过湿沉降作用直接引起浓度降低,另一方面影响太阳辐射间接抑制O3生成,因此相对湿度与PM10、PM2.5和O3相关系数分别为-0.37、-0.23 和-0.37(P＜0.01).太阳直接辐射主要通过作用光化学反应影响O3生成速率,故 O3与太阳直接辐射相关性最显著,为 0.38.其他大气污染物浓度与太阳辐射表现为负相关.边界层高度决定近地面大气污染垂直扩散条件,因此与主要一次大气污染物SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5表现一致的显著负相关,与二次大气污染物O3呈不显著负相关.

表4 SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10和 PM2.5与气象要素Pearson相关系数Table 4 Pearson correlation coefficients of SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10 and PM2.5 with meteorological factors

图7 PM2.5/CO比率与不同等级降水的关系Fig.7 The relations of ratio of PM2.5/CO and different precipitation intensities

除以上气象要素以外,降水是影响区域空气质量的另一个重要因素.由于大气中 CO含量变化较稳定,为排除大气输送扩散作用,引入PM2.5/CO探讨降水对局地空气质量的作用.夏、冬两季不同量级降水过程PM2.5/CO分布如图7所示.夏季出现小雨(0～10mm)和中雨(10～25mm)时,PM2.5/CO值均为 0.044,略高于其夏季平均值0.043;出现中雨以上降水(＞25mm)时,PM2.5/CO为 0.036,明显低于其夏季平均值.这表明夏季贵阳PM2.5浓度在小雨或中雨表现为较弱的吸湿增长;中雨以上降水对 PM2.5的影响主要为清除作用.冬季PM2.5/CO均值为0.063,当降水量级为小雨时,PM2.5/CO达到 0.070,明显高于其冬季平均值;中雨及中雨以上降水量级时PM2.5/CO比值骤减至0.054.表明冬季小雨降水量级时PM2.5吸湿增长明显,而中雨及以上强度降水对 PM2.5的湿清除作用显著.云贵高原季风气候特征决定夏季潮湿多雨,无论降水强度和频数均远大于冬季,导致降水清除起主导作用;而由于冬季干燥阴冷,PM2.5在小雨量级降水时吸湿增长作用较为显著.

由于可使用的贵阳市大气污染物观测资料仅有4年,本文主要分析城市空气质量多尺度变化情况特征以及与气象要素影响,并利用线性相关方法分析大气污染物浓度与气象要素相关性.基于更长时间观测资料积累,未来将进一步利用新的统计分析方法,更全面地理解空气质量变化特征及其影响因素.另外,通过数值模式模拟重污染过程成因机制,结合大气边界层高度、云量、辐射等气象要素对大气环境的重要作用的分析,进一步研究云贵高原空气污染影响,以更全面认识云贵高原大气环境变化,保护云贵高原生态环境.

3 结论

3.1 云贵高原空气质量较为清洁环境条件下,SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5浓度的年际、月和日变化均与我国中东部城市的变化基本一致.

3.2 人为活动对大气污染物影响较显著,主要污染物包括PM2.5、PM10和O3,近4年来贵阳表现出 PM2.5与 O3相互作用的典型城市大气复合污染特征.

3.3 城市大气污染主要源自局地排放和化学转化,气温、气压、太阳直接辐射及边界层高度是影响空气质量的主要气象因素,复杂地形下风场对污染物传输能力影响相对较弱.

3.4 季风季节变化导致降水对 PM2.5的作用不同：夏季风降水频发降低 PM2.5对湿度的敏感性,弱化水分对颗粒物影响;冬季风干燥阴冷的气候,使不同降水量级对PM2.5吸湿增长与冲刷清除作用凸显.

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