反应条件对渣油加氢产物中碱性氮化物的影响

乔进帅，张龙力，赵愉生，曹哲哲，陈朋伟，赵 琳，杨恒魁

(1.中国石油大学(华东)化学化工学院，山东 青岛 266580；2.中国石油石油化工研究院)

随着全球石油耗量的急剧增加，对重质、劣质原油轻质化工艺要求更加迫切。我国加工的石油中，重质油、常减压渣油约占1/3[1-2]，渣油催化加氢是重质油轻质化的重要手段。重油富集了石油中大量的S、N、金属等元素，加工难度较大[3]，催化剂在反应中会因原料油中的S、N等杂原子对催化剂活性位的毒害作用而失活[4-6]。渣油催化加氢既可将重质油转变为轻质油品又可有效脱除油品中的S、N、金属元素，减轻环境污染的问题，其中相比S、O杂原子，含氮化合物的脱除尤为困难[7]。渣油中碱性和非碱性含氮芳环的脱除主要包括加氢和C—N键的断裂步骤，并且非碱性杂环氮化物加氢反应的第一步是加氢转化为碱性氮化物。碱性氮化物极易通过各种相互作用吸附在催化剂表面酸性位且无法及时加氢脱附而形成积炭，造成催化剂失活。电喷雾傅里叶变换离子回旋共振质谱(ESI FT-ICR MS)广泛应用在杂原子转换和机理研究中，该表征方法能够通过选择性电离出微量的极性化合物对样品中重质组分的杂原子结构进行表征，获得不同结构参数碱性氮化物的转化规律[8-9]。本课题利用高压釜反应器对大连混合渣油进行催化加氢反应，研究氢分压和剂油比对加氢液体产物中碱性氮化物分布及类型的影响；利用ESI FT-ICR MS对原料油及产物中的含氮化合物进行表征。……