广州市夏季VOCs对臭氧及SOA生成潜势的研究

虞小芳,程 鹏*,古颖纲,李 梅*,田智林,3



广州市夏季VOCs对臭氧及SOA生成潜势的研究

虞小芳1,2,程 鹏1,2*,古颖纲1,2,李 梅1,2*,田智林1,2,3

(1.暨南大学质谱仪器与大气环境研究所,广东 广州 510632；2.广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心,广东 广州 510632；3.暨南大学环境与气候研究院,广东 广州 511443)

2016年7月在广州城区开展了27d的大气VOCs在线监测,共得到73种VOCs,总浓度均值为40.07´10-9.其中烷烃占比55.17%,芳香烃占比15.42%,烯烃占比12.14%,氯代烃占比8.79%,乙炔占比3.97%, OVOC占比3.72%,乙腈占比0.79%.采用臭氧生成潜势(OFP)和OH自由基消耗速率估算了广州城区夏季VOC大气化学反应活性,结果表明芳香烃和烯烃是最主要的活性物种;VOCs的关键活性组分是甲苯、反-2-戊烯、间/对二甲苯、1,3-丁二烯、异戊二烯等.采用气溶胶生成系数法(FAC)估算了VOCs对二次有机气溶胶(SOA)的贡献,结果显示芳香烃、烷烃、烯烃分别占总SOA生成潜势量的95.54%、2.5%、1.95%,甲苯、间/对二甲苯、乙苯、邻二甲苯、1,2,4-三甲基苯是对SOA生成贡献最大的前5个物种.

挥发性有机物；臭氧生成潜势；二次有机气溶胶

挥发性有机物(VOCs)按化学结构的不同可以分为烷类、芳烃类、烯类、卤烃类、酯类、醛类、酮类等,VOCs是大气光化学过程的主要参与者,可在紫外线的照射下和氮氧化物(NO)反应,生成臭氧(O3)、硝酸、过氧乙酰基硝酸酯、硝酸盐气溶胶等产物,形成光化学烟雾.此外,一些VOCs可与大气中OH自由基,NO3自由基和O3等发生氧化反应,生成半挥发性和不挥发性产物,通过气相-颗粒相分配生成二次有机气溶胶(SOA),对灰霾具有重要贡献[1-3].

30a来,珠江三角洲地区经历了经济和城市化的快速发展,同时出现了以细粒子和O3为特征的区域性大气复合污染.大量研究表明,VOCs作为O3和SOA的重要前体物,是影响珠江三角洲地区空气质量的关键因素之一[3-10].由于VOCs化学组成复杂,活性差异较大,只有对其关键活性组分进行检测和识别才能制定针对性的控制措施,实现精细化管理.为此,本研究在广州城市站点开展大气VOCs在线监测,计算不同VOC物种对臭氧和SOA生成的贡献,甄选出广州市区VOCs的优先控制物种,为本地区大气污染防治提供参考.

1 实验及方法

1.1 观测时间及地点

观测期间自2016年7月4日~7月30日,连续27d.该期间平均温度为29.5℃,多雨,平均相对湿度为78%,主要风向为西风、南风和西南风,风速普遍较低(图1).

图1 观测期间风玫瑰图

采样点为暨南大学大气超级监测站,该站位于广州市天河区黄埔大道暨南大学图书馆顶层(北纬23.13°,东经113.35°),距地面约40m.东距华南快速约350m,南距黄埔大道约400m,西向500m左右是居民住宅楼群,高约60~80m,北向750m为中山大道.该站周边属于城市商业交通居民混合区,周边无工业污染源,站点具体位置如图2所示.

图2 采样点位地理位置[11]

1.2 监测设备和分析方法

大气挥发性有机物监测系统(预浓缩系统由武汉市天虹仪表有限责任公司制造,GC-7820a、MS-5977分析系统由安捷伦公司生产)对大气VOCs进行直接采集分析,空气经过滤、除水、除CO2后以60mL/min的流速通过温度为-150℃的超低温冷阱冷冻富集,然后样品在110℃下热解析后进入气相色谱-氢火焰离子化/质谱联用仪(GC-FID/MS)进行分析.其中C2~C5的碳氢化合物通过FID检测器检出,C5~C10的碳氢化合物通过MS检测器检出,时间分辨率为1h.采用内标法进行标定,内标气每小时进样120mL.观测前使用TO-14和TO-15标气分别进行标定,浓度梯度设置为0.4´10-9,0.8´10-9,1.2´10-9,2.0´10-9,3.2´10-9,4.0´10-9.外标标定频率为每月1次.

本次观测期间共检出26种烷烃、11种烯烃、16种芳香烃、12种卤代烃、6种含氧有机物、1种炔烃、1种腈类物质,共73个VOC物种.

1.3 臭氧生成潜势

大气中VOCs 的种类非常复杂,反应生成O3的量取决于VOCs在大气中的浓度、被氧化的速率、具体的氧化机理、NO和其他物种浓度等因素.为了评估各种VOCs对O3生成的贡献, Carter[12]提出VOCs增量反应性(IR,g O3/g VOCs)的概念,其定义为在给定气团的VOCs 中,加入或去除单位被测VOCs所产生的O3浓度的变化.通过改变VOCs/NO的比值,使IR 达到最大值,即最大增量反应活性(MIR).最大增量反应活性可以用来衡量各种VOCs转化生成O3的能力,即臭氧生成潜势(OFPs).环境大气的总臭氧生成潜势就是各种污染组分的大气浓度与其MIR乘积的加和.OFPs计算公式如下:

OFP=C×MIR(1)

式中: OFP为物质的OFP,μg/m3; MIR为物质的最大臭氧增量反应活性, g O3/gVOCs.

1.4 OH消耗速率

OH自由基是对流层大气中最重要的氧化剂,各类VOCs的光氧化反应常以与OH的反应开始,在O2、NO和光照下降解不断产生新的自由基,从而引发链式反应.第一步生成过氧烷基的反应是污染大气中O3形成的决速步骤.OH自由基反应活性将所有VOCs物种置于同一基点上来比较它们的活性,OH消耗速率可以反映VOCs中各种物质对光化学反应的相对贡献,其计算公式如下:

LOH=C×KOH(2)

式中:LOH为VOCs中物质的OH消耗速率, s-1;为物质的摩尔浓度, mol/m3;KOH为物质与OH的反应速率常数, m3/(mol∙s).

1.5 气溶胶生成系数法

本研究基于Grosjean等[14]的烟雾箱实验,采用气溶胶生成系数(FAC)估算大气VOCs的二次有机气溶胶生成潜势.按Grosjean的假设:即SOA的生成只在白天(08:00~17:00)发生,且VOCs只与OH发生反应生成SOA,公式中用到的FAC和FVOCr,由烟雾箱实验获得[14-15].

对于可以形成SOA的组分,可以定义为:

FAC= SOAp/VOCso (3)

采用气溶胶生成系数,测算大气的二次有机气溶胶生成潜势:

SOA p=VOCso FAC (4)

式中: SOAp是SOA生成的潜势, μg/m3; VOCso是排放源排出的初始浓度, μg/m3; FAC是SOA的生成系数.考虑到受体点测得的VOCs往往是经过氧化后的浓度VOCst,它与排放源排出的初始浓度VOCso之间的关系可通过下式来表示:

VOCSt=VOCSo(1-VOCr) (5)

式中:VOCr是VOCs物种中参与反应的分数,%.

2 结果与讨论

2.1 VOCs污染特征及化学组成

以TVOC代表检出的73种VOCs的浓度总量,其小时浓度变化情况如图3 所示,TVOC小时浓度变化范围为2.59´10-9~161.82´10-9,平均浓度为40.07´10-9.最高小时浓度值出现在7月14日23:00.

图3 TVOC浓度时间序列

本次观测期间VOCs的组成如图4所示,包括烷烃、烯烃、芳香烃、OVOC、氯代烃、乙炔和乙腈共7类化合物.其中烷烃浓度最高,对VOCs的贡献高达55.17%,平均浓度为 22.15´10-9;其次为芳香烃,贡献占比达15.42%,平均浓度为6.19´10-9;烯烃占比12.14%,平均浓度为4.88´10-9;氯代烃占比8.79%,平均浓度为3.53´10-9;乙炔占比3.97%,平均浓度为1.59´10-9;OVOCs占比3.72%,平均浓度为1.49´10-9;乙腈占比0.79%,平均浓度为0.32´10-9.平均浓度前10位的物种为丙烷、正丁烷、甲苯、异丁烷、二氯甲烷、异戊烷、乙烷、乙烯、乙炔、正戊烷,占总浓度的66.34%.由此可见,高浓度组分均以低碳数的VOCs为主.城市地区的低碳烷烃主要来源于机动车尾气尤其是LPG燃料使用和机动车尾气的排放;低碳烯烃来源广泛,与燃烧过程和工业溶剂、原料使用有关;低碳芳香烃和含氧有机物浓度占比也较大,低碳芳香烃主要与有机溶剂使用过程有关,含氧有机物与植物排放、烹饪、有机合成等过程均有联系.

图4 大气VOCs物种组成

近年广州市VOCs的部分观测结果如表1所示,虽然年份跨度较大,VOCs的检测方法也有所不同,但各研究中VOCs主要优势物种都是烷烃、芳香烃和烯烃,且占比较为接近.

表1 广州市VOCs物种组成比较(%)

2.2 VOCs的臭氧生成潜势

为评估不同种类VOCs 对臭氧生成的贡献,本研究计算了各VOC 物种的OFPs,本研究使用的最大增量反应活性常数(MIR)从已发表文献中获得[18-20].观测期间不同种类VOCs 对OFPs的贡献如图5所示.

由图5可见,OFP的最主要贡献来源于芳香烃和烯烃,其对OFP的相对贡献分别为37.69%和36.03%;而对VOC浓度贡献较大的烷烃类物质对OFP的相对贡献为21.5%;此外,OVOC对OFP的贡献为4.43%;乙炔对OFP的贡献为0.35%.

就具体物种而言,C2~C5的烯烃、C7~C8的芳香烃是OFP贡献最大的VOCs物质.甲苯、反-2-戊烯、间/对二甲苯、1,3-丁二烯、邻二甲苯、乙烯和异戊二烯是广州O3形成的主要贡献者.其中甲苯和间/对二甲苯受流动源的影响较大,1,3-丁二烯是机动车尾气示踪物;异戊二烯主要来自植物排放;其他物种的排放可能与工业生产活动有关.因此,对O3生成贡献较大的几个物种主要来源于机动车尾气排放和植物排放,优先控制机动车排放是控制O3生成的有效途径.

图5 观测期间VOCs物种对OFP的贡献百分比

罗玮等[9]采用MIR方法计算了2008年秋季广州市区和郊区两个站的VOCs臭氧生成潜势,市区的结果表现为烯烃>烷烃>芳香烃>OVOC,郊区的结果表现为烯烃>烷烃>OVOC>芳香烃,与本文有较大差异,可能与采样分析方法不同有关,也有可能受局地污染源影响;Zou等[13]用同类方法计算了2011年6月~2012年5月广州番禺的VOCs臭氧生成潜势,其贡献排名为芳香烃>烯烃>烷烃,且贡献最大的前6个物种分别为甲苯、间/对二甲苯、异戊二烯、丙烯、乙烯、邻二甲苯,与本文结果较为接近.

2.3 OH消耗速率

通过文献调研获得了51种VOCs对OH的消耗速率,其中烷烃22种、烯烃11种、OVOCs 3种、芳香烃15种.计算结果表明,烯烃对OH消耗速率的贡献最大,占比为64.42%;其次为芳香烃,占比17.56%;最后为烷烃和OVOCs,占比分别为16.48%和1.54%.VOCs与OH自由基的反应速率常数是从Atkinson R[19]的文献中获取的.

OH消耗速率最大的前15个物种如图6所示,C2~C5的烯烃占主导,贡献最大的物质为反-2-戊烯,占总比率的19.14%;其次为1,3-丁二烯和异戊二烯,分别占总比率的15.52%和15.49%,前15种贡献最大的物种共占总OH消耗速率的84.08%.

图6 对羟基自由基消耗速率贡献最大的前15种VOCs

2.4 SOA生成潜势

为评估不同种类VOCs 对SOA生成的贡献,本研究计算了各VOC 物种的SOA生成潜势,不同VOC 物种的SOAp等于该物种排放源浓度与气溶胶生成系数的乘积.不同VOCs 对SOA的生成贡献计算结果见表2.

一般认为6个碳以上的VOC氧化才能形成SOA[14-15,21],但近年研究发现,苯和异戊二烯氧化产生的含羰基产物可以通过低聚等异相反应生成SOA[22-24].因此本研究考虑了苯和异戊二烯的SOA生成系数.各种VOCs对SOA的生成贡献计算结果如表2所示.本次观测的VOCs物种中对SOA生成具有贡献的物种共有26个,其中烷烃类的有10个物种,芳香烃类的有15个物种,还有1种烯烃,即异戊二烯;这些物种的总体积分数为32.32μg/m3,总SOA生成潜势为163.15μg/m3;烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别占比为13.93%、81.14%和4.93%,SOA生成的贡献分别占比为2.5%、1.95%和95.54%.由此可见,SOA的生成主要受芳香烃的影响,对SOA生成贡献最大的前5个物种分别为甲苯、间/对二甲苯、乙苯、邻二甲苯、1,2,4-三甲基苯,其贡献占比依次为43.87%、13.08%、11.82%、9.56%、3.66%.

表3为本研究与国内其他城市的同类研究结果比较,多数研究只计算了烷烃和芳香烃的SOA生成潜势,只有吕子峰[25]和本研究考虑了异戊二烯和苯对SOA贡献的计算.本文中烷烃和芳香烃对SOA生成的贡献与王倩等[26,28]对成都市和上海市的研究结果相近,且贡献最大的前几个优势物种也完全相同.但与北京的研究结果相比,本研究中未检出萜烯类,因此天然源对SOA的贡献较小.综合各项研究的结果可见,对SOA生成贡献最大的物种为甲苯、乙苯、间/对二甲苯等芳香烃物种.

表2 广州城市中心夏季VOCs的浓度水平及SOA生成贡献

续表2

表3 广州市与其他城市VOCs对SOA生成贡献的比较(%)

3 结论

3.1 2016年7月4日~7月31日观测期间,大气总VOCs小时浓度变化范围为2.59´10-9~ 161.82´10-9, TVOC小时平均浓度为40.07´10-9,烷烃、芳香烃、烯烃、卤代烃、乙炔、OVOC、乙腈的体积分数分别占总VOCs的55.17%, 15.42%, 12.14%, 8.79%, 3.97%, 3.72%和0.79%.

3.2 本文计算了VOCs的臭氧生成潜势,对臭氧生成贡献最大的为芳香烃,占总OFP的37.69%,烯烃占36.03%,烷烃占21.50%, OVOC占4.43%,乙炔占0.35%; C2~C5的烯烃类物质和C7~C8的芳香烃类物质是本测点夏季大气VOCs中对OFP贡献最大的关键活性物种.

3.3 利用光化学反应公式计算VOCs对OH消耗速率, 51种挥发性有机化合物中,烯烃对OH的贡献为64.42%,芳香烃对OH的贡献为17.56%,烷烃和OVOC对OH的贡献分别为16.48%和1.54%;贡献最大的物质为反-2-戊烯,占比19.14%,前15种贡献最大的物种共占总OH的84.08%.

3.4 利用FAC估算SOA的生成潜势,发现观测期间SOA前体物共26种,其中芳香烃、烷烃和烯烃的体积分数分别81.14%、13.93%和4.93%;三者对SOA的生成贡献分别占95.54%、2.5%和1.95%; SOA生成贡献最大的前5个物种分别为甲苯、间/对二甲苯、乙苯、邻二甲苯、1,2,4-三甲基苯.

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致谢：感谢2016年7月观测期间参与暨南大学超站综合观测所有人员的辛勤工作和帮助.

Formation potential of ozone and secondary organic aerosol from VOCs oxidation in summer in Guangzhou, China.

YU Xiao-fang1,2, CHENG Peng1,2*, GU Ying-gang1,2, LI Mei1,2*, TIAN Zhi-lin1,2,3

(1.Institute of Mass Spectrometer and Atmospheric Environment, Jinan University, Guangzhou 510632, China；2.Guangdong Provincial Engineering Research Center for On-line Source Apportionment System of Air Pollution, Jinan University, Guangzhou 510632, China；3.Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511443, China)., 2018,38(3)：830~837

Online monitoring of atmospheric volatile organic compounds (VOCs) was performed at an urban site in Guangzhou for 27 days. A total of 73VOC species were detected with an average concentration of 40.07´10-9during the period, and the average proportions of alkane, aromatic, alkene, chlorinated hydrocarbon, acetylene, OVOC, acetonitrile were 55.17%, 15.42%, 12.14%, 8.79%, 3.97%, 3.72%, 0.79%, respectively. The ozone formation potential (OFP) and the OH radical loss rate were applied to assess chemical reactivity of VOCs. The results showed that aromatics and alkenes were the most active components in atmosphere, including toluene, trans-2-pentene, m/p-xylene, 1,3-butadiene, isoprene, etc. Fractional aerosol coefficients (FAC) was used to estimate the potential formation of secondary organic aerosol (SOA). The results showed that aromatics, alkanes and alkenes, contributed 95.54%, 2.5% and 1.95% to the total SOA formation potential, respectively. Toluene, m/p-xylene, ethylbenzene, o-xylene, 1,2,4-trimethylbenzene were the top 5 largest contributors to SOA production.

volatile organic compounds；ozone formation potential；secondary organic aerosol

XS11

A

1000-6923(2018)03-0830-08

虞小芳(1993-),女,江西上饶人,暨南大学硕士研究生,主要从事大气环境污染控制方面的研究.

2017-08-17

国家自然基金青年基金资助项目(41405002);国家自然科学基金重大研究计划(91644218);国家重点研发计划项目(2017YFC0210104);科技部科技支撑项目(2014BAC21B01)

* 责任作者, 程鹏, 助理研究员, chengp@jnu.edu.cn; 李梅, 副研究员, limei2007@163.com