污灌区盐分累积对污染土壤汞释放通量的影响

郑顺安,习 斌,吴泽嬴,周 玮,黄宏坤,郑向群



污灌区盐分累积对污染土壤汞释放通量的影响

郑顺安1,2,3,习 斌1,2,吴泽嬴1,2,周 玮1,2,黄宏坤1,2,郑向群3*

(1.农业部农业生态与资源保护总站,北京 100125；2.农业部资源循环利用技术与模式重点实验室,北京 100125；3.农业部环境保护科研监测所,天津 300191)

采用优化设计的动态通量箱,对不同盐分(NaCl和Na2SO4)和盐度(0~5%)的盐渍化土壤土-气界面的汞交换通量进行动态监测,研究盐渍化对污灌区土壤汞和大气释放的影响.结果表明:(1)两种盐分类型对土壤Hg释放的影响呈相反趋势.与未发生盐渍化的对照土壤相比,随着NaCl盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现上升趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比提高了48.94%;而随着Na2SO4盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现下降趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比降低了20.62%.(2)土壤盐分含量与土壤汞释放通量均值之间呈线性关系.对于NaCl,含量(g/kg)与汞通量[ng/(m2·h)]之间的模型为= 0.8258+ 86.709(2= 0.9734),对于Na2SO4,模型为= -0.3354+ 85.997(2= 0.9581).从研究结果来看,高浓度的NaCl环境对土壤汞释放通量有显著影响,土壤的盐渍化趋势会使汞释放及作物吸收风险更趋严重.

土壤；汞；盐分；释放；通量

污水经过无害化处理后作为灌溉的替代性水源,对缓解我国农业水资源危机具有重要意义.据统计,截至2004年全国的污水灌溉面积已达361.84×104hm2,占灌溉总面积的7.33%,其中90%左右分布在我国北方水资源严重短缺的黄、淮、海、辽四大流域[1].污水中通常具有较高的含盐量,即使经过一级和二级处理,其中的盐分也难以去除,因此利用污水进行长期灌溉(尤其是在蒸发量较大、降雨较少、排盐不畅的地区)会导致土壤盐分的累积,进而导致土壤次生盐渍化,这一问题在我国北方乃至世界范围内的污灌区都比较突出[2-3].

污水灌溉在解决农业用水不足的同时,其中包含的有毒重金属元素也随之进入土壤,带来一系列水土环境、生态安全等问题.我国污灌区土壤汞污染问题不容乐观,根据农业部第二次全国污灌区普查报告[4],在当时统计的约140× 104km2污灌区中,遭受重金属污染的土地面积占污灌区总面积的64.8%,其中汞是污染面积最大的重金属之一,平均含量为0.76mg/kg.相比其他重金属,汞还具有很强的挥发性,土壤中汞的释放是大气汞最主要的来源之一.单质汞是土壤向大气释放汞的主要形态,土壤中汞的溶解度越大,汞的释放率越高.影响土壤汞挥发的因素有土壤温度、土壤总汞含量、阳光、微生物活性、土壤中汞的形态及络合物等[5].由于测定技术的影响,国内对自然过程(土壤、水面、植物表面)汞的释放研究开展得较少,进入20世纪90年代以后,国内才开始对汞释放通量有了一些报道,如冯兴斌研究组对汞矿化带土/气界面汞交换通量的研究[6],对中/富营养化水库水/气界面汞交换通量的研究[7]等;王定勇研究组对不同类型紫色土土/气界面汞释放通量的研究[8],对重庆不同环境汞源挥发特征的研究[9]及对水稻田及旱地土/气界面汞交换通量的研究[10]等.污灌区汞污染土壤相当于一个巨大的汞源向大气释放汞,不仅威胁着当地农产品安全及人类健康,还会造成区域及全球性的危害,根据本研究组之前的研究[11],经过长期污灌,天津污灌区内稻田和菜田土壤汞含量已显著高于区域土壤汞背景含量,气态总汞含量均值分别为9.4ng/m3和39.2ng/m3,远高于北半球大气总汞含量背景水平(1.5~2.0ng/m3).目前关于污灌区盐渍化土壤汞的释放问题尚未见到报道.本研究采用模拟实验和优化设计的动态通量箱相结合的方法,对不同盐度梯度的盐渍化土壤土-气界面的汞交换通量进行动态监测,研究盐渍化对土壤汞向大气释放的影响,为污灌区汞污染防治及盐渍化土壤环境质量管理提供理论依据.

1 材料与方法

1.1 供试土壤

土壤样品采集自天津市郊东北方向李明庄的菜地表层潮土(0~20cm).该菜地距离天津三大排污河之一的北(塘)排污河约400m,污灌历史超过20年,属于间歇性清污混灌区,污灌口位于菜地的西南角.土壤样品经自然风干后过2mm尼龙筛冷冻储存,基本理化性质分析参照中国土壤学会提供的分析方法[12],结果如下:pH值为8.03, CaCO3含量为1.03g/kg,有机质含量为12.43g/kg, CEC为16.27cmol/kg,游离铁含量为8.71g/kg,无定形铁含量为0.88g/kg,黏粒(< 0.002mm)含量为191.05g/kg.受长期污灌的影响,供试土壤的Hg含量(0.601mg/kg)显著高于区域土壤Hg背景含量(0.073mg/kg),但未超过土壤环境质量二级标准(pH > 7.5为1.0mg/kg,GB 15618-1995)[13].盐分总量为0.875g/kg(低于0.1%),按照盐土重量比划分标准[12],尚不属于盐渍化土壤.

1.2 盐渍化汞污染土壤制备

表1 不同处理中土壤阴离子与总汞含量(平均值±标准差)

根据调查资料,污灌区内由于污灌带来的土壤盐渍化,阳离子以Na+为主,阴离子以Cl-和SO42-为主[13],因此本研究考察的盐分种类为NaCl和Na2SO4.设置的盐度梯度为6个(按盐分种类单一添加),添加质量分数依次为0%(CK)、0.2%、0.4%、0.6%、1%、2%和5%.同时,考虑到研究土壤背景汞含量较低,为保证稳定可靠的汞挥发测定,通过外源添加Hg得到汞污染土壤.污染水平为2mg/kg,对应[13]2倍的土壤环境质量三级标准(GB15618-1995),添加种类为硝酸汞(优级纯).将10kg原土按比例添加盐分和重金属,混匀采用逐级混匀的方法,先将盐分和重金属溶液与少量土壤混匀,再将少量土壤与大量土壤混匀,直到所有土壤.混匀后放置老化180d后(经预备试验证明90d后污染土壤内重金属老化趋于稳定,且界面汞释放基本稳定)自然风干,过2mm筛后保存.制备土壤时设置4次重复,制备结束后,采用IonPac AS11-HC分析柱及30mmol/L氢氧化钾溶液分离Cl-及SO42-,测定盐处理后土壤样品中Cl-和SO42-含量(Dionex ICS-3000型离子色谱仪),同时测定土壤总汞含量,结果见表1.

1.3 土壤汞向大气的释放通量测定

通量测定装置示意图见图1.

将制备好的盐渍化汞污染土壤搅拌均匀后置于40×30×20cm有机玻璃缸中,加入去离子水使土壤水分保持75%田间持水量,通过称重法保持.通量箱采用透明石英玻璃制作,尺寸为30× 20×20cm,体积为12L.通量箱使用前进行清洗,并测定空白值.土-气界面汞交换通量测定时,将通量箱置于土壤表面,用土壤将通量箱的边缘密封,避免因漏气而造成的测定误差.用聚四氟乙烯管将通量箱与大气自动测汞仪Tekran 2537A连接,通过使用配套的Tekran 1100三通调节器(Tekran 1100三通调节器将通量箱-测汞仪与计算机连接,可以精确控制测汞仪定期交替采集并测定流出通量箱和进入通量箱的气体汞浓度),控制测汞仪交替采集并测定流出通量箱和进入通量箱的气体汞浓度out和in.测定期间用抽气泵对通量箱抽气,使通量箱中空气流量保持稳定(当通量箱出口和进口的总气态汞浓度差值D=out-in达到稳定状态时,此时的流量为最优化设计,且可以使不同通量箱法测定汞释放通量结果具有可比性,具体解释见文献[14],本研究中流速约为0.9L/min),避免因空气流速的变化而对通量的测定产生影响.每次连续采样时间为20~30min,通量箱内、外每5min交替采1次,平均交换通量由式(1)获得.

式中:为汞通量,ng/(m2·h),>0,表示土壤向大气释放汞,即土壤是大气汞源,若<0,则表示大气汞沉降到土壤,土壤表现为大气汞汇,若=0,则表明土壤与大气间汞浓度达到平衡;out为出气口气态汞含量,ng/m3,in为进气口中气态汞含量, ng/m3,为通量箱中空气流量,m3/h,为通量箱的底面积,m2.测定过程中的质控和校正方法详见文献[11].

计算获得的汞通量值24h后取平均值作为1次测定数据,共测定1个月(31d),测定时间为2015年7月1日~31日.

2 结果

2.1 不同盐分和盐度梯度下土壤汞释放特征

2种盐分添加后土壤汞释放通量的箱式分布见图2.在整个监测过程中,仅出现土壤Hg向大气释放的现象,未出现大气汞沉降的现象.对照土壤(CK)的Hg通量范围为21.5~140.9ng/(m2·h),平均值±标准差为(86.4 ± 36.9)ng/(m2·h).

0.2% NaCl添加后,Hg通量范围为20.8~ 142.7ng/(m2·h),平均值±标准差为(86.3±42.1) ng/(m2·h),均值、最大值、最小值与对照相比均无显著性差别,通量值的分布趋势与对照接近; 0.4% NaCl处理下,Hg通量范围为36.9~ 140.5ng/(m2·h),平均值 ± 标准差为(88.4±34.5) ng/(m2·h),均值、最大值、标准差与对照相比均无显著性差别;0.6%和1% NaCl盐度梯度下,Hg通量范围分别为57.3~138.4ng/(m2·h)和51.3~ 138.9ng/(m2·h),平均值±标准差分别为(96.6±29.0) ng/(m2·h)和(98.6±24.7)ng/(m2·h).这两个梯度下,Hg通量的均值和最小值与对照相比显著提高(<0.05,下同),最大值与对照相比无显著性差别;2%和5% NaCl盐度处理下,Hg通量范围分别为45.1~155.9ng/(m2·h)和64.1~180.9ng/(m2·h),平均值±标准差分别为(105.8±35.7)ng/(m2·h)和(128.6±39.8)ng/(m2·h).与对照土壤相比,Hg通量的均值、最小值、最大值均大幅度提高.总体来看,随着NaCl盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现上升趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比提高了48.94%,最大值提高了28.39%.

Na2SO4添加后,土壤汞释放特征与NaCl相比有显著差别.0.2%~1% Na2SO4处理下,土壤Hg通量的均值±标准差依次为(85.1±25.5)、(83.8± 26.0)、(82.0±24.0)和(84.6±21.7)ng/(m2·h),通量范围依次为21.5~140.9、34.3~116.5、43.8~126.9、46.9~ 133.2、48.1~115.1ng/(m2·h),与对照相比,呈现小幅度下降趋势;2%和5%盐度梯度下,土壤Hg通量的范围分别为33.8~115.8ng/(m2·h)和30.2~112.4ng/(m2·h),均值±标准差分别为(79.8± 25.6)ng/(m2·h)和(68.6±25.3)ng/(m2·h),与对照相比,均值、最大值有显著下降.总体来看,随着Na2SO4盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现下降趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比降低了20.62%,最大值降低了20.25%.

箱式(不含点)从上往下依次是最大值、75%分位数、中位值、25%分位数、最小值,空心方点表示平均值

2.2 土壤盐分含量与土壤Hg通量之间的关系

经测定,添加外源Hg后土壤总Hg回收率在93.54%~98.46%.土壤盐分含量(g/kg)与试验期间土壤Hg通量均值[ng/(m2·h)]之间关系见图3,可以看出,随着NaCl含量的增长,土壤Hg通量呈现显著的线性增长趋势(<0.01,下同),决定系数(2)达到了0.9734;随着Na2SO4含量的增长,土壤Hg通量呈现显著的线性降低趋势,决定系数为0.9581.

3 讨论

近年来对陆地生态系统汞释放通量的研究主要集中在土壤、湖泊河流水体、草地、湿地和森林等,地表和大气汞交换通量表现为双向动态过程,即地表可作为大气汞的源,也可以是大气汞汇[16].关于污灌区土壤汞释放问题的研究仍不多见,除本研究组之前的报道[11]外,2014年国家自然科学基金立项了面上项目“我国典型污灌区土壤气态汞的排放特征、影响因素及全国通量估算”(No.41371461),但尚未看到相关文献报道.根据已有研究,影响陆地生态系统(包括裸露土壤、沙漠和戈壁、草地、农田、森林、淡水湖泊和河流)向大气释放汞的因素非常多.总体来说,主要受环境介质的物理化学性质[17-18](土壤和水体汞含量和形态、土壤湿度和孔隙度、土壤有机质、水体可溶性有机质、土壤和水体温度等)、环境和气象[5,19-20](如地形、植被覆盖、光照强度、风速、气温、大气氧化物)等多种因素的共同影响,表现出极强的时间和区域性变化特征.目前对土壤汞释放通量比较一致的看法是,土壤水分含量和pH值升高,会在一定程度促进土壤汞的释放[21-22],而土壤有机质则会抑制汞释放通量[23],铁锰铝氧化物含量、土壤类型[21,23-24]对汞释放通量也有一定的影响.

关于土壤中汞的赋存形态对汞挥发性能的影响不多.根据研究,土壤释放的汞并非来自于单质汞的直接挥发,而是土壤中各种形态的汞,主要是活性态的二价汞Hg2+,通过土壤中微生物的还原作用、有机质的还原作用、化学还原作用及光致还原作用而生成单质汞Hg0,挥发到空气中[16-17].汞的挥发最容易发生在Hg0含量较高土壤中,其次是相对更容易转化为可挥发性汞的无机Hg2+为总汞主要成分的土壤中.当土壤中Hg主要以HgO、HgS形态或残渣态形式存在时,汞挥发所需的活化能最大[5].Yang等[26]研究表明,加入Hg2+的土壤的释汞通量显著大于Hg22+的土壤,原因除θ(Hg2+/Hg22+)显著大于θ(Hg22+/Hg0)以外,主要是由于很多Hg22+化合物溶解性较低,状态稳定.Miller等[27]发现,汞的释放不仅与土壤中汞浓度较高有关,还与土壤中有更多的可以用于释放的汞有关.据此可以推测,当土壤中的活性较高的交换态或水溶态Hg含量增加时,可用于Hg还原挥发的“储量”也随之增大,Hg挥发通量呈上升趋势.根据之前研究,土壤盐分及其梯度水平会显著影响土壤对汞的吸附性能[28],也会影响汞在土壤中的赋存形态[29],还会影响土壤汞的甲基化水平[30].NaCl特别是高浓度NaCl(5%质量分数)添加入潮土后,土壤对汞的吸附量、吸附强度、吸附速率显著下降[28],汞在土壤中赋存形态向活性和移动性较强的交换态(含水溶态)、富里酸结合态转变,同位素可交换态含量(值)大幅度上升[29].Na2SO4加入土壤后对汞吸附特征、赋存形态和甲基化水平的影响没有NaCl那么显著.可以看出,本研究结果与之前关于NaCl加入土壤后对汞环境化学行为影响的研究结果是相统一的[28],即NaCl(尤其是较高浓度)会使汞在土壤中的赋存形态向活性态转变,进而增加土壤中可供挥发的汞量,使得土壤释汞量相应增加,这也表明,高浓度的NaCl环境对土壤汞释放通量有显著影响,土壤的盐渍化趋势会使汞释放及作物吸收风险更趋严重.另一方面,本研究中加入Na2SO4使得土壤汞释放通量呈现大幅度下降趋势,这与之前Na2SO4加入土壤后汞赋存形态变化不显著的研究结果不能相互印证.但两个研究在实验条件上并非完全一致(土壤汞含量水平等),且由于影响土壤释汞通量的因素很多,而且通常条件下土壤释汞通量处于多种因素共同作用的状态下[31],这些因素的符合影响可能产生协同或者秸秆作用,不同因素的协同和拮抗作用使得释汞强度的预测复杂化.

4 结论

4.1 与未发生盐渍化的对照土壤相比,随着NaCl盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现上升趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比提高了48.94%,最大值提高了28.39%;随着Na2SO4盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现下降趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比降低了20.62%,最大值降低了20.25%.

4.2 土壤盐分含量与土壤汞释放通量均值之间的关系可以用线性模型表征,对于NaCl,含量(g/kg)与汞通量[ng/(m2·h)]之间的模型为= 0.8258+ 86.709(2= 0.9734),对于Na2SO4,模型为= -0.3354+ 85.997(2= 0.9581).高浓度的NaCl环境对土壤汞释放通量有显著影响,土壤的盐渍化趋势会使汞释放及作物吸收风险更趋严重.

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A simulation study of mercury release fluxes from soils under different salinity levels in the wastewater-irrigated area.

ZHENG Shun-an1,2,3, XI Bin1,2, WU Ze-ying1,2, ZHOU Wei1,2, HUANG hong-kun1,2, ZHENG Xiang-qun3*

(1.Rural Energy & Environment Agency, Ministry of Agriculture, Beijing 100125, China；2.Technology & Mode of Recycling Use of Resources, Ministry of Agriculture, Beijing 100125, China；3.Agro-Environmental Protection Institute, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191, China)., 2018,38(3)：1047~1053

This research was design to study the effects of salinity on mercury release from soils. Atmospheric mercury (Hg) was measured by using the optimized dynamic flux chamber to monitor the air/soil exchange of mercury from soils spiked with NaCl and Na2SO4at 0~5% level, respectively. The results manifested that, compared with the control soil (no exogenous salt spiked), soil Hg emission flux showed a rising trend with the increase of NaCl salinity level which the Hg flux increased by 48.94% at the 5% salinity treatments, while soil Hg flux showed a decline trend with the increase of Na2SO4salinity level which the Hg flux decreased 20.62% at the 5% salinity treatments. Furthermore, there was a linear relationship between the soil salt content and the mean soil Hg emission flux. The model between the content of(g/kg ) and the Hg flux of[ng/(m2·h)] is= 0.8258+ 86.709 (2= 0.9734) for NaCl, and the model is= -0.3354+ 85.997 (2= 0.9581) for Na2SO4. The results illustrate that soil Hg emission flux can significantly affected by NaCl with high concentration. The trend of salinization of soil will lead to more serious risk of Hg emission and crop absorption.

soil；mercury；salt；emission；flux

X53

A

1000-6923(2018)03-1047-07

郑顺安(1981-),男,安徽合肥人,副研究员,博士,从事产业环境监测与土壤污染防治工作.发表论文30余篇.

2017-08-04

国家自然科学基金项目(41203084,41371463);国家水体污染控制与治理科技重大专项(2015zx07103-007);国家重点研发计划(2016YFD0201306,2017YFD0801401)

* 责任作者, 研究员, xqzheng-aepi@163.com