金属铀的结构,电子和热力学性质的第一性原理计算

张慧杰，李世娜，李卫东

(山西大学 理论物理研究所,山西 太原 030006)

0 引言

由于复杂的电子结构和f电子的强关联性,锕系和镧系元素具有特殊的物理和化学性质。其中,金属铀作为最重要的锕系元素之一,不仅被广泛地用于核工业与核武器材料,也因为它有非常丰富的相结构(例如面心正交α，简单四方结构，体心四方bct，体心立方γ以及面心立方fcc等结构)而备受人们关注。

在实验中,Fisher等[1]通过超声技术(ultrasonic technique)得出在43 K以下,α-U会依次经历α1，α2和α3三种电荷密度波(CDW)态。Akella等[2]通过能量色散光谱(energy-dispersive spectra)技术得出了α-U在至少100 GPa 范围内是稳定的。Yoo等[3]通过利用X射线衍射(X-ray diffraction)技术探测了金属铀高温高压下的相图,得出α相在温度是0～935 K范围内是稳定的,随着温度升高,α会变成bct结构,继续升高温度到1 045 K,bct结构会相变成γ相。Wilson等[4]通过对含有铬、钼的铀合金样品淬火,能够在室温条件下得到γ相。

在理论中,Söderlind等[5]使用全势线性糕模轨函法(FP-LMTO)计算α-U的结构和弹性常数,并证明了此种方法完全适用于低温条件下金属铀性质的计算。在室温条件下,Liu等[6]发现当压强升高到近似111 GPa,会发生α→γ相变。Richard等[7]采用平面波赝势法讨论了自旋轨道耦合效应对轻锕系(Th-Np)状态方程的影响,得出了此效应从镎(Np)的状态方程开始起作用。Li等[8-9]采用PW91计算了金属铀的晶体结构、能量和弹性常数等性质。Beeler等[10]使用原子模拟的方法计算了γ-U的性质,并说明其只在高温条件下才稳定。2016年,Ren等[11]利用准谐德拜模型计算了0～900 K，0～100 GPa条件下α-U的热力学性质,并预测了其与温度(压强)的关系。……