基于烟叶Cd消减率和修复边际效率评价Cd钝化剂修复效果

段淑辉，肖艳松，李玉辉，刘勇军，范才银，陈鹏峰，陈世宝，周志成*



基于烟叶Cd消减率和修复边际效率评价Cd钝化剂修复效果

段淑辉1,2，肖艳松3，李玉辉4，刘勇军2，范才银5，陈鹏峰6，陈世宝7，周志成2*

（1.湖南农业大学资源环境学院，长沙 410128；2.湖南省烟草科学研究所，长沙 410010；3.郴州市烟草公司，湖南 郴州 423000；4.湖南省烟草公司，长沙 410010；5.衡阳市烟草公司，湖南 衡阳 421000；6.长沙市烟草公司，长沙 410000；7.中国农业科学院农业资源与农业区划研究所，北京 100081）

我国农田镉污染问题日益严重，低成本、高效、绿色环保的土壤镉钝化技术研发是我国目前农田重金属污染治理需要解决的关键问题。以湖南镉（Cd）重度污染水稻土为对象，以云烟87和K326两个烤烟品种为试材，通过盆栽试验，以土壤Cd有效态含量降低率、烟叶Cd消减率和修复边际效率为指标，对4种不同钝化剂的修复效果进行了评价。结果表明，土壤钝化剂的添加显著降低了烟叶对Cd的吸收（<0.05）。与对照相比，土壤Cd有效态含量降低率为17.69%~35.65%，烟叶Cd消减率为25.08%~60.75%，4种钝化剂修复边际效率为2.84%~21.98%；随着钝化剂施用浓度的增加，土壤Cd有效态含量降低率和烟叶Cd消减率均显著增加，但烟叶Cd修复边际效率呈明显递减趋势，1%施用浓度比2%和4%施用浓度分别高出69.42%和152.73%；钝化剂对K326烟叶的Cd修复边际效率比云烟87高13.21%。综合土壤Cd有效态含量降低率、烟叶Cd消减率和修复边际效率3个评价指标，不同钝化剂的修复效果顺序为生物炭钝化剂FB>羟基磷钝化剂FP>岩基钝化剂FA>黏土矿物钝化剂FS。

镉；土壤；烤烟；钝化剂；烟叶Cd消减率；修复边际效率

近年来，随着我国经济的快速发展，工业“三废”及肥料、农药、污水灌溉等农业源重金属污染的不断加剧，我国土壤重金属（Cd，Pb，As等）污染正在呈现快速发展趋势[1-4]。重金属元素中，镉（Cd）污染最为严重，全国耕地Cd点位超标率高达到7.0%[5]。由于有色金属储量丰富，开采、冶炼活动频繁，湖南部分地区农田重金属Cd污染问题尤为突出[6-8]。烟草属于易累积Cd的经济作物之一，Cd污染胁迫不仅影响烟草的生理过程，同时也会降低烟叶的品质，并通过吸食影响吸烟者的健康[9-11]。低成本、高效、绿色环保的土壤重金属钝化技术是农田重金属治理及提高烟叶安全性的关键。目前我国重金属污染农田治理实践中，原位钝化修复技术研究成果较多[12-15]，应用广泛，但仍然存在诸多问题，低成本、环境友好型的高效重金属钝化剂产品较少；现有土壤重金属钝化技术稳定性差，大规模推广较少；另外，在重金属污染土壤修复效果评价上，修复成本是必须要关注的一个重要指标，而前人研究很少涉及。郑涵等[16]于2018年首次提出修复边际效率的概念，将修复效果与修复成本相结合对修复技术进行量化评价，具有重要实践价值。本文以烤烟为材料，以Cd重度污染的农田土壤为对象，开展实验室盆栽试验，以土壤Cd有效态含量降低率、烟叶Cd消减率和修复边际效率为指标，对研制的4种不同钝化剂的修复效果进行综合评价，以期为Cd污染农田的修复提供参考。

1 材料与方法

1.1 供试土壤与烤烟

采集湖南Cd重度污染区域0~20 cm的表层土壤，土壤类型为水稻土。将采集的土壤自然风干后，剔除植物根系与砾石，过2 mm尼龙筛备用。

土壤理化性质测定：土壤pH、有机质含量、阳离子交换量（CEC）及黏粒（<0.002 mm）含量的测定按照文献[17]中方法进行测定。供试土壤基本理化性质见表1。

供试烟草：云烟87和K326，均为湖南主栽烤烟品种。

表 1 供试土壤基本理化性质

1.2 不同钝化剂制备及性质测定

1.2.1 供试钝化剂制备 岩基钝化剂FA、黏土矿物钝化剂FS、羟基磷钝化剂FP及生物炭钝化剂FB 分别以岩基矿物粉、次生黏土矿物粉、羟基磷酸钙、生物炭及腐殖质细颗粒过320目筛后，以不同比例组配而成。

1.2.2 不同钝化剂的性质表征 将上述钝化剂于65 ℃烘干后，过320目的尼龙筛，进行性质测定。钝化剂pH 值采用电位法测定，水土比为2.5∶1；平均粒径采用激光粒度仪（LA-950，日本HORIBA公司）进行测定；比表面积采用BET-N2法进行测定（美国康塔仪器公司，Autosorb-IQ）；矿物相成分测定采用X-光衍射（XRD）法进行测定（德国布鲁克公司，D8单晶X射线衍射仪）。不同钝化剂性质测定结果见表2~3。

从表2可以看出，4种钝化剂均呈现碱性，pH为7.84~8.16。平均几何粒径为9.53~29.6 µm；比表面为21.27~62.81 m2/g，其中比表面最小为FS钝化剂，最大的为FB钝化剂。不同钝化剂的阳离子交换量为125.6~210.3 cmol+/kg，最大的为FA钝化剂。不同钝化剂中均未检测出Cd（低于检测下限），含有的Pb浓度为0.68~4.73 mg/kg，低于土壤钝化剂中对Pb的限定浓度值（NY/T 3034—2016）。另外，利用XRD对不同钝化剂中主要化合物进行检测发现（表3），不同钝化剂的主要成分间有较大差异，其中SiO2含量为20.8%~43.4%，其他为钾长石（2.3%~37.6%）、镁铁矿（4.8%~23.6%）及钠长石、辉石等矿物成分。

表2 不同土壤钝化剂的基本理化性质

注：ND，not detected，未检出。

表3 供试钝化剂的矿物相成分X-光衍射(XRD)测试结果

1.3 试验处理

采取盆栽方式，于2017年3—7月在湖南宁乡烟科所试验基地温室大棚内进行。将供试土壤自然风干后过2 mm筛装盆，每盆装土10 kg，将上述4种钝化剂（FS、FA、FB、FP）分别按照1.0%、2.0%与4.0%比例与土壤充分混匀，调节至最大田间持水量（70%），加入烟草底肥后移栽云烟87和K326两个品种烤烟烟苗，进行全生育期实验。每个烤烟品种分别设13个处理，分别为：CK(不施钝化剂)、FS 1%、FS 2%、FS 4%、FA 1%、FA 2%、FA 4%、FB 1%、FB 2%、FB 4%、FP 1%、FP 2%、FP4%。每个处理设3个重复，共78盆。

试验于移栽后76 d采摘下部叶3~5片，中、上部叶于移栽后114 d，试验结束时采集。

1.4 测试项目及分析方法

土壤有效态Cd采用DTPA-CaCl2法浸提，土壤Cd采用HNO3-HClO4-HF消化，植物样Cd采用HNO3-HClO4消化，消解液中Cd含量利用ICP-MS测定[17-18]。

本试验中，土壤Cd有效态含量降低率=（对照土壤Cd有效态含量−钝化剂处理土壤Cd有效态含量）/对照土壤Cd有效态含量×100%。

烟叶Cd消减率=（对照土壤中烟叶Cd含量-钝化剂处理烟叶Cd含量）/对照烟叶Cd含量×100%。

烟叶Cd富集系数BCF=烟叶Cd含量/土壤Cd含量。

修复边际效率定义为每1500元成品钝化剂（主要包括原材料及其制备费，不含运输与田间施用人工成本）在1 hm2农田范围内对烤烟烟叶Cd的消减率：

修复边际效率RE=烟叶Cd消减率/钝化剂成本（以1500元/hm2土壤计）。

本试验中，钝化剂FA、FS、FP、FB每100 kg的制备成本分别为25、55、35和20元。

1.5 统计分析

所有试验数据采用Excel 2007和SAS 9.2分析，进行不同处理间的显著性（<0.05）分析。

2 结 果

2.1 钝化剂对土壤Cd活性的影响

大量研究表明，土壤Cd的生物有效性与土壤中Cd的形态密切相关，土壤Cd有效态含量能在一定程度上表征土壤Cd生物有效性[19-20]。土壤中基于DTPA浸提土壤中有效态Cd含量测定结果表明（图1），4种土壤钝化剂的添加均显著降低了土壤Cd有效态含量，降低了土壤中Cd的活性。与对照相比，各处理土壤Cd有效态含量降低17.69%~ 35.65%；随着土壤钝化剂施用浓度的增加，土壤Cd有效态含量降低率也显著增加，在4.0%施用浓度处理中，土壤Cd有效态含量分别降低24.03%~ 35.65%。但随着钝化剂施用浓度的增加，土壤Cd有效态含量降低率增幅逐渐减弱，4种钝化剂变化规律基本一致。总体而言，不同钝化剂效果顺序为FB>FA≈FP>FS。

图1 不同钝化剂处理对土壤Cd有效态含量的影响

2.2 不同钝化剂对烟叶Cd吸收转运的影响

3种不同浓度钝化剂对烟叶不同部位Cd含量的影响见表4。对照处理中，烟叶Cd含量为4.795~10.516 mg/kg，K326品种烤烟叶片Cd含量较云烟87高，平均高出22.41%，说明K326对Cd吸收能力大于云烟87，与前人[21-22]研究结果一致，这主要是不同品种对镉胁迫的生理响应及抗性差异所致。从烟叶不同部位比较来看，3个部位Cd含量大小顺序为下部叶>中部叶>上部叶，各处理均以下部叶积累Cd较多，上部叶较少，与前人[23-24]研究结果一致。

表 4 不同浓度的钝化剂处理对烟叶不同部位Cd含量的影响

注：烟叶Cd平均含量=（上部叶含量×上部叶生物量+中部叶含量×中部叶生物量+下部叶含量×下部叶生物量）/（上部叶生物量+中部叶生物量+下部叶生物量）。同列中字母不同表示差异显著(<0.05)。

Note：Average content of leaf Cd=(upper leaf Cd content×upper leaf biomass+middle leaf Cd content×middle leaf biomass+lower leaf Cd content×lower leaf biomass)/ (upper leaf biomass+middle leaf biomass+lower leaf biomass). Different letters in the same column indicate significant differences (<0.05).

总体而言，4种不同钝化剂均可不同程度降低云烟87和K326烟叶中Cd含量，1%添加浓度下，降低幅度均达到显著水平。随着钝化剂添加浓度的增加，烟叶中Cd含量显著下降，在4.0%添加浓度下，降低烟叶Cd效果最显著。

不同钝化剂对2个品种烤烟烟叶Cd消减率影响见图2。4种钝化剂降低云烟87和K326品种烟叶Cd效果差异不大。1%添加量可以降低烟叶Cd 25.08%~36.54%，2%添加量可降低烟叶Cd 29.48%~40.23%，4.0%添加量可以降低烟叶Cd 42.63%~60.75%。随着钝化剂施用量的增加，烟叶Cd消减率逐渐增加，但在1%添加量基础上继续添加钝化剂，烟叶降Cd效果减缓，这与孙约兵等[25]人研究结果一致。

富集系数表征土壤-植物体系中重金属迁移的难易程度，是反映植物将重金属吸收转移到体内能力大小的评价指标。不同钝化剂处理烟叶Cd的富集系数变化见图3。对照土壤中，云烟87烟叶Cd富集系数为2.58~4.55，K326富集系数为2.73~5.65，添加不同钝化剂后2种烤烟烟叶对Cd的富集系数显著下降。4种不同钝化剂对云烟87的富集系数降低范围为27.75%~46.67%，对K326富集系数降低范围为25.08%~60.75%，钝化剂对K326烟叶降Cd效果优于云烟87。

图2 不同钝化剂处理对云烟87（左图）和K326（右图）品种烟叶Cd消减率的影响

图3 不同浓度钝化剂对烟叶Cd富集系数的影响

2.3 土壤Cd与烟叶Cd相关性

研究表明，土壤-植物系统中重金属的积累能力和生物毒性，不仅与其总量有关，更大程度上由其有效态含量决定。从图4可以看出，随着土壤Cd有效态含量增加，烟叶Cd含量随之增加。云烟87和K326烟叶Cd含量与土壤有效态Cd含量间均呈显著正相关关系（<0.05）。但烟叶Cd消减率与土壤Cd有效态含量降低率之间相关性不显著。

2.4 不同钝化剂的修复边际效率

从图5中可以看出，不同钝化剂修复边际效率存在较大差异，4种钝化剂对Cd污染土壤烟叶Cd修复边际效率为2.84%~21.98%。不同钝化剂对云烟87和K326烟叶Cd修复边际效率均值分别为7.57%和8.58%，相较云烟87，钝化剂对K326烟叶的Cd修复边际效率平均高出13.21%。4种钝化剂添加量越高，修复效果越好，但Cd修复边际效率呈明显递减趋势。1%施用浓度下，修复边际效率最高，平均值为12.19%，比2%和4%施用浓度分别高出69.42%和152.73%。相同添加量时，4种钝化剂对烟叶Cd修复边际效率从高到低排序为：FB>FP>FS≈FA。FB钝化剂在1%施用浓度下，烟叶Cd修复边际效率最大，为20.43%。

注：*表示在0.05水平（双侧）上显著相关。Note: *, The correlation was significant correlation at 0.05 level.

图5 不同钝化剂对Cd污染土壤的修复边际效率

3 讨 论

土壤原位钝化修复技术因操作简单、见效快且适合大面积推广，在重金属污染土壤修复，尤其是重金属污染农田修复中有着不可替代的作用[26-29]。目前我国还未出台污染农田修复标准[30-31]，土壤化学原位钝化修复效果主要以农产品达标率进行评价。由于农田污染程度高低不同，以达标率对原位钝化剂效果进行评价比较并不客观。对于烟草而言，目前还未出台烟叶重金属限量标准。前人研究多以烟叶Cd消减率或富集系数作为修复效果评价指标[32-34]。从研究结果来看，不同钝化剂对云烟87品种烟叶Cd消减率为27.75%~46.67%，对K326品种烟叶Cd消减率为25.08%~60.75%，生物炭钝化剂FB对K326品种烟叶Cd消减率超过60%，具有较好的修复效果。

除了考虑修复效果外，对于大面积污染农田修复而言，修复成本也是一个关键因素。本研究中，4种化学钝化剂主要来源于天然非金属矿产、农业废弃物等材料，来源广泛、成本较低。4种钝化剂含有SiO2、钾长石、镁铁矿及钠长石、辉石等矿物成分，主要含有Si、K、Mg、Fe、Na等化学元素，在缓解重金属对作物生理代谢毒害的同时，为作物提供营养，促进作物生长发育[35-39]。本研究通过计算不同钝化剂的修复边际效率对钝化剂修复效果进行了定量评价。从研究结果来看，不同钝化剂对云烟87和K326烟叶Cd修复边际效率均值分别为7.57%和8.58%。4种不同钝化剂随添加量的上升，修复效果更好，但其对烟叶Cd修复边际效率呈明显递减趋势，生物炭钝化剂FB在1%施用浓度下，烟叶Cd修复边际效率最大，为20.43%。因此，在对钝化剂修复效果进行评价时，综合考虑烟叶降Cd率和修复边际效率，结果更为科学客观。

4 结 论

在Cd污染烟田中施用土壤钝化剂，可有效降低土壤有效态Cd含量，降低土壤Cd生物有效性，减少烤烟叶片对Cd的富集。随着钝化剂施用浓度的增加，土壤有效态Cd降低率和烟叶Cd消减率随之增加，但烟叶Cd修复边际效率呈明显递减趋势。不同钝化剂的修复效果顺序为生物炭钝化剂FB>羟基磷钝化剂FP>岩基钝化剂FA>黏土矿物钝化剂FS。

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Remediation Effect of Cd Amendments Evaluated by Tobacco Leaf Cd Depletion Rate and Remediation Marginal Efficiency

DUAN Shuhui1,2, XIAO Yansong3, LI Yuhui4, LIU Yongjun2, FAN Caiyin5, CHEN Pengfeng6, CHEN Shibao7, ZHOU Zhicheng2*

（1. College of Resource& Environment, Hunan Agriculture University, Changsha 410128; 2. Hunan Tobacco Science Institute, Changsha 410010, China; 3. Chenzhou Tobacco Company of Hunan Province, Chenzhou, Hunan 423000, China; 4. Hunan Tobacco Company, Changsha 410010, China; 5. Hengyang Tobacco Company of Hunan Province, Hengyang, Hunan 421000, China; 6. Changsha Tobacco Company of Hunan Province, Changsha 410000, China; 7. Institute of Agricultural Resources and Regional Planning, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China)

Cadmium (Cd) pollution in cropland is becoming an increasingly serious issue in China. In present, development of low cost, high efficiency, and going green and environmental protection remediation materials are critical in remediation of heavy metal polluted soils. In this study, two tobacco varieties (Yunyan87 and K326) were used, and Cd heavily polluted paddy soil in Hunan province were collected for pot experiment , for the sake of investigating remediation effect of different amendments on Cd heavily polluted soils. Remediation effect was evaluated by soil available Cd reduction rate, tobacco leaf Cd depletion rate (%), and remediation marginal efficiency (RME) (RME, defined as tobacco leaf Cd reduction rate based on 1500 yuan cost per hectare for the tested soils). The results indicated that: the Cd uptaken by tobacco was significantly reduced by the soil amendment applications (<0.05). Compared with control (CK), soil available Cd reduced from 17.69% to 35.65%, Cd depletion rate of tobacco leaf was 25.08%-60.75%. The RME of four soil amendment ranged from 2.84% to 21.98%. As the soil amendment application concentration increases, the reduction rate of soil available Cd and tobacco leaf Cd increased significantly, while the RME showed a diminishing tendency. The RME of 1% soil amendment application was 69.42% and 152.73% higher than 2% and 4% applications respectively. RME aiming at K326 was 13.21% higher than Yunyan87. By considering soil available Cd reduction rate, tobacco leaf Cd depletion rate (%), and RME, the remediation effect of different amendments ordered as: biochar FB>Hydroxyapatite FP>rock foundation FA>clay mineral FS.

Cd; soil; flue-cured tobacco; amendments; leaf Cd depletion rate; remediation marginal efficiency

S572.01

1007-5119（2018）04-0032-09

10.13496/j.issn.1007-5119.2018.04.005

湖南省烟草公司科技项目“湖南烟叶重金属镉阻控技术研究与应用”（16-19Aa04）

段淑辉（1986-），女，农艺师，从事烟田土壤保育技术研究。E-mail：duansh@hntobacco.com。

，E-mail：zhouzc@hntobacco.com

2018-03-20

2018-06-15