双区氯盐快堆的增殖及嬗变性能分析

彭一鹏，奚 坤，潘 登，朱 帆

（1. 核动力运行研究所，武汉 430000；2. 中国科学院上海应用物理研究所，上海 201800）

熔盐堆作为第四代先进核能系统之一［1］，采用液态熔盐作为燃料和冷却剂，实现了在线添加燃料和去除裂变产物，其不仅具有更好的安全性与中子经济性，而且能够更高效地利用核资源并防止核扩散［2,3］。从20世纪40年代，美国航空核动力研发项目（Aircraft Reactor Experiment,简称ARE）开始［4］，各国科研人员对熔盐堆进行了大量的研究，并根据载体盐的影响将熔盐堆区分为氟盐堆和氯盐堆。相比于氟盐堆，氯盐堆在熔盐熔点、中子能谱、锕系核素的俘获裂变比和溶解度等方面更具优势。

随着中国核电事业的高速发展，核燃料的持续供应和乏燃料的安全处置面临着巨大的考验，亟需一种嬗变性能优异的快堆来处理乏燃料问题。本人此前的研究中，基于MOSART 堆芯结构、氯盐堆能谱和溶解度等方面的优势，采用熔盐堆在线添料和后处理程序MSR-RS分析了载体盐、启动燃料和后处理方式对燃耗性能的影响，提出了一种钍资源利用较为高效、TRU嬗变性能较为优异的单区氯盐快堆设计［5］。

在后续研究中发现单区氯盐快堆的设计仍存在某些不足，如单区堆芯结构会降低中子经济性、石墨直接接触熔盐会损伤严重、37Cl 富集度仍有进一步优化的空间等。针对上述不足，本文对比研究了增殖层和37Cl富集度对反应堆燃耗性能的影响，提出了双区氯盐快堆设计，使其增殖与嬗变性能得到提升，不仅嬗变消耗大量超铀核素，而且能够生产大量233U，提高燃料的利用率。

1 堆芯模型及计算工具

1.1 堆芯模型

此前研究的单区氯盐快堆是罐式的堆芯结构，热功率为2400 MW，活性区中燃料盐体积为32.7 m3。为了能够有效地吸收活性区泄漏的中子，并且减少石墨对中子的慢化、解决石墨损伤的问题，本文通过在石墨与堆芯活性区之间增加环形增殖层构成了双区堆芯，结构如图1所示。

图1 双区堆芯结构示意图Fig.1 Geometrical description for the double-zone core

环形增殖层被2 cm 的钛锆钼合金（Titnaium- Zirconium-Molybdenum Alloy，简称TZM 合金）［6，7］包覆，然后外围再依次布置20 cm 的石墨反射层、30 cm 的TZM 合金和20 cm 的B4C，整个反应堆被10 cm 的TZM 合金包容，堆芯主要参数列于表1。采用压水堆卸料燃耗为60 GW·d·t¯1、冷却5 年后的乏燃料中分离的TRU 作为启动燃料，核素组成在表2 中给出［8］。根据此前研究中给出的结论，本文燃料盐组成为45 mol （TRUCl3+ThCl4）+55%molNaCl，增殖盐组成为45%molThCl4+55%molNaCl。

表1 堆芯主要参数Table 1 Main parameters of the core

表2 TRU的组成Table 2 Composition of TRU

1.2 计算工具介绍

本文临界分析采用的工具是SCALE6.1 程序，计算时主要调用了临界安全分析序列CSAS6［9，10］。首先利用截面处理模块BONAMI（处理不可分辨共振能区）和CENTRM/PMC（处理可分辨的共振能量范围）来处理共振截面，并提供基于连续能量的共振校正截面。然后KENO-VI 中几何建模功能与自动截面处理相结合，使用处理过的截面进行三维模型的临界计算并输出有效增殖因数keff。

本文进行燃耗计算的工具是基于SCALE6.1程序开发的MSR-RS程序［11，12］，图2为计算的流程。首先确定了几何结构和燃料组成，KENOVI 模块进行临界计算；然后基于临界计算结果，调用Couple 模块进行单群截面加工；最后调用Origen-s模块进行燃耗计算，同时进行在线处理裂变产物并添加燃料。根据堆芯临界和重金属质量恒定两个约束条件，MSR-RS程序自动搜索合适的添料率。此外，本文选用的基准数据库是ENDF/B-Ⅶ库。

图2 在线处理程序MSR-RS流程图Fig.2 Flowchart of MSR-RS

2 结果与讨论

2.1 堆芯结构优化

在启堆燃料、添料和后处理方案相同的情况下，通过比较初始临界的增殖比（Breeding Ratio，简称BR），可以判定反应堆的增殖性能。固定堆芯活性区体积不变，改变增殖层厚度R 从0 增加到100 cm，运用SCALE6.1 程序分析了不同厚度的增殖层对初始临界时刻BR 相关核素吸收率的影响，从而对堆芯结构进行优化。计算时，通过调整初始燃料盐中TRU 与Th的装量，控制初始的keff在1.005±0.005的范围内变化，37Cl的初始富集度为95%。

图3、图4 给出了不同增殖层厚度下堆内主要核素和材料对中子的吸收率。当R ＜70 cm时，随着R的增大，增殖盐体积增大，泄漏到增殖层外围的中子减小，使合金和BC4的中子吸收率大幅度减小；同时，232Th、23Na、37Cl 和35Cl 的中子吸收逐渐增多，其中，232Th吸收率增加的最为明显，达到0.45，说明232Th对增殖性能影响较大，接下来将进一步分析其影响。当70 cm ＜R ＜100 cm时，随着R的增加，各核素和材料对中子的吸收变化很小，逐渐趋于稳定。在R变化过程中，由于维持临界的裂变反应率几乎不变，所以239Pu 的中子吸收率变化幅度很小，由此说明，增加增殖层厚度对活性区易裂变核的影响较小。

图3 232Th、239Pu和合金材料对中子的吸收率随径向增殖层厚度R的变化Fig.3 Neutron absorption rate of nuclide and alloy versus the thickness of fertile salt

图5 （a）表示了燃料盐和增殖盐中232Th 的中子吸收率随增殖层厚度的变化，图5（b）给出了BR 随增殖层厚度的变化。当R＜70 cm 时，随着R 增大，增殖盐中232Th 对中子的吸收率和BR 大幅增大；当70 cm＜R＜100 cm 时，随着R 增大，增殖盐中232Th的吸收率和BR没有明显的变化；在增殖层厚度变化过程中，活性区燃料盐中232Th 对中子的吸收率没有发生明显的变化。由此说明随着径向增殖层厚度增大，增殖盐中的232Th 对中子的吸收率增大，从而使BR 增大。

图5 232Th对中子的吸收率（a）和BR（b）随径向增殖层厚度的变化Fig.5 Neutron absorption rate of 232Th(a)and BR(b)versus the thickness of fertile salt

图4 23Na、37Cl、35Cl和BC4对中子的吸收率随径向增殖层厚度R的变化Fig.4 Neutron absorption rate of nuclide and BC4 versus the thickness of fertile salt

根据上述分析，当R＞70 cm 以后，主要核素、合金和BC4的吸收率变化很小，活性区泄漏的中子主要被增殖盐吸收，BR 达到稳定。由此认为双区氯盐快堆中径向增殖层厚度为70 cm时，反应堆就能达到较好的增殖性能。

2.2 37Cl富集度的优化

根据2.1 小节的分析，当氯盐中37Cl 富集度为95%时，堆内35Cl 的中子吸收率为37Cl 的3 倍，约达到总吸收率的1.5%。为了提高中子利用率，保证反应堆具有较好的增殖性能，需要进一步提高37Cl 的富集度。本节采用70 cm 的增殖层，分析了双区氯盐快堆在不同37Cl 富集度下（50%、60%、70%、80%、90%、95%、96%、97%、98%、99%）钍铀燃料循环的增殖性能，具体分析了初始状态的BR、中子吸收率、能谱和核素质量消耗。

2.2.137Cl富集度对初始临界状态的影响

首先运用SCALE6.1 计算程序分析了37Cl 富集度对初始临界状态的影响。图6 给出了不同37Cl 富集度下反应堆的初始BR 和初始TRU 摩尔浓度，从图中可以看出，由于37Cl 富集度增加，初始状态下的BR逐渐增大，对应的初始TRU摩尔浓度逐渐降低；当37Cl富集度大于97%时，BR和TRU摩尔浓度变化不大。

图7 给出了不同37Cl 富集度下堆内35Cl 和37Cl在初始状态下的中子吸收率。当37Cl 富集度为50%，35Cl 的中子吸收率大约是37Cl 的30 倍，达到0.102，中子利用率较差；随着37Cl 富集度增加，37Cl 对中子的吸收率增大，35Cl 对中子的吸收率逐渐降低，总体上Cl 对中子的吸收减少，中子利用率得到提升；当37Cl 富集度为97%时，35Cl 和37Cl 的中子吸收率相差很小，分别为0.0074、0.0061，而且此后随着37Cl 富集度增加，两者的变化很小。根据对初始状态下BR、中子吸收率的分析，当37Cl为97%时，反应堆能够达到较好的中子利用率和增殖性能。

图6 BR和TRU初始浓度随37Cl富集度的变化Fig.6 BR and the initial concentration of TRU versus the enrichment of 37Cl

图7 35Cl和37Cl的中子吸收率随37Cl富集度的变化Fig.7 Neutron absorption rate of 35Cl and 37Cl versus the enrichment of 37Cl

图8 初始时刻不同37Cl富集度下的中子能谱Fig.8 Neutron spectrum versus the enrichment of 37Cl

图9 37Cl富集度为97%时能谱随运行时间的变化Fig.9 Neutron spectrum versus time when the enrichment of 37Cl is 97%

2.2.237Cl富集度对燃耗过程的影响通过MSR-RS 程序分析燃耗过程中37Cl 富集度对中子能谱和35Cl质量消耗的影响，计算时采用MSFR 的在线后处理方案[13]。首先分析了37Cl富集度对初始时刻中子能谱的影响，图8表示初始时刻不同37Cl富集度下反应堆的中子能谱。在不同37Cl富集度下，氯盐快堆均具有较硬的中子能谱，而且相互间的差别很小。图9 表示37Cl 富集度为97%时反应堆能谱随运行时间的变化，可以看出从初始启堆到燃耗运行50 年，反应堆的能谱没有发生明显的改变，说明37Cl的富集度对反应堆中子能谱的影响很小。35Cl 在低能区及共振区均具有较大的吸收截面，而在高能区的吸收截面较小，使其针对快中子的吸收较少、对快谱的影响较小。由此认为在不同37Cl 富集度、不同的燃耗时间下，氯盐快堆的能谱基本一致，相应的微观截面也没有明显变化。

图10 给出了不同燃耗时间下37Cl 富集度与35Cl 质量消耗的关系，此时，35Cl 消耗途径是指在堆内吸收中子而消失。当在线处理条件和功率不变时，燃耗过程中的中子通量变化很小，加之中子能谱和微观截面均没有发生明显改变，所以单位时间内35Cl 消耗的质量主要与其在堆内的浓度有关。从图10 中看出，当37Cl 富集度保持不变时，随着燃耗时间增加，35Cl 消耗的质量近似线性增加，这主要是因为35Cl 的初始装量很大，其消耗的质量占初始装量的比重较小，使堆内35Cl 的浓度变化很小。当燃耗时间固定时，随着37Cl 富集度增加，35Cl 消耗的质量逐渐减小，说明35Cl 对中子的吸收逐渐减小，对燃耗的影响逐渐减弱；当37Cl 富集度大于97%以后，35Cl 消耗的质量变化幅度很小。因此，从35Cl 质量变化的角度分析，认为37Cl 富集度为97%时，35Cl 在燃耗过程中吸收的中子相对较少，进一步提高37Cl 富集度对燃耗性能的改善不明显。

图10 35Cl的消耗质量随37Cl富集度的变化Fig.10 35Cl consumption quality versus the enrichment of 37Cl

2.3 增殖及嬗变性能分析

基于单区氯盐快堆（Single-zone MCFR）的研究，本文前两小节针对堆芯结构和37Cl富集度进行了分析，提出了双区氯盐快堆（Doublezone MCFR）的设计，即活性区外围增加70 cm的增殖层，堆内37Cl 的富集度为97 %。本小节采用MSR-RS 程序计算分析了单区氯盐快堆和双区氯盐快堆的增殖与嬗变性能，并与参考文献中MSFR 的性能进行了对比[13]。三种堆型均采用MSFR 的后处理方案，在燃耗过程中维持keff变化范围为1.005±0.005，维持堆内重金属总质量不变。

上述三种反应堆均采用TRU+Th 作为启动燃料，在线提取增殖产生的233U 与233Pa，提取速率与熔盐处理速率相同（40 L/d）。图11 给出了不同堆型下BR 随运行时间的变化，三种情况下BR 均大于1，而由于堆内裂变产物随时间逐渐积累，使得其存在一个降低的趋势。相比于MSFR 和单区氯盐快堆，优化后双区氯盐快堆的BR 明显提高，说明其增殖性能得到明显改善。

图12 给出了三种反应堆中233U 的相对产量（233U 的产量与初始易裂变核装量的比值），从图中可以看出，三种情况下233U 的相对产量随时间逐渐增加，其中，双区氯盐快堆增加的更明显，倍增时间仅为20 年。同时由于双区氯盐快堆的体积和重金属溶解度更大，初始易裂变核装量更大，使233U 的绝对产量更加可观，运行50 年内的平均产量达到168 kg/（a · GW）。

图11 BR随燃耗时间的变化Fig.11 Evolution of BR over time

图12 233U相对产量随燃耗时间的变化Fig.12 Relative production of 233U over time

当嬗变TRU时，TRU+Th作为启堆燃料，燃耗过程中添加比例合适的TRU/Th 来维持临界；当嬗变次锕系核素（Minor Actinide，简称MA）时，MA+Th作为启堆燃料，此时MA的摩尔浓度较高，初始达到32.4 mol%，燃耗过程中添加比例合适的MA/Th 来维持临界。表3 为MA 的核素组成[14]。

表3 MA的成分Table 3 Composition of MA

图13 给出了双区氯盐快堆分别嬗变TRU 和MA时嬗变率随时间的变化。由图可知，优化后的双区氯盐快堆对TRU和MA均具有较好的嬗变效果，其嬗变效率随着时间逐渐增大；当燃耗50 年时，分别达到68.3%和49.6%，对应的嬗变量分别为150 kg/（GW·a）、371 kg/（GW·a）。

图13 TRU和MA的嬗变率随时间的变化Fig.13 Transmutation efficiency of TRU and MA over time

堆芯温度的变化会显著影响反应堆的运行和安全，为了满足固有安全性，本小节针对双区氯盐快堆的温度反应性系数进行了计算。图14 给出了双区氯盐快堆中多普勒系数、熔盐密度系数和总温度反应性系数随时间的变化，可以看到，在50 年的燃耗中，多普勒系数、熔盐的密度系数和总温度系数均保持一定的平稳性，且总温度反应性系数约维持在-6 pcm/K（pcm是反应性单位，为10-5）左右，保证了反应堆的固有安全性。

图14 温度反应性系数随燃耗时间的变化Fig.14 Evolution of the feedback coefficients over time

3 结论

本文基于在线连续添料与后处理，从堆芯结构、37Cl 的富集度、增殖及嬗变性能等方面进行分析，提出了双区氯盐快堆的结构，提升了氯盐快堆的增殖及嬗变性能。结果表明如下：

（1）随着增殖层厚度增加，堆内结构材料的中子吸收率降低，232Th的中子吸收增加，使中子利用率和增殖性能得到提高，当增殖层达到70 cm时，反应堆能够达到较好的增殖性能。

（2）随着37Cl 富集度增加，初始BR 逐渐增大，35Cl 的中子吸收率逐渐减小，而且燃耗过程中35Cl 消耗的质量逐渐减小。当37Cl 富集度大于97%以后，35Cl 的影响较小，反应堆能够达到较好的增殖性能，进一步提高37Cl富集度对性能的改善不明显。

（3）双区氯盐快堆相比于MSFR和单区氯盐快堆具有更好的增殖性能，其233U 的产量更大，而且倍增时间缩短至20年。

（4）双区氯盐快堆具有较好的嬗变性能，对TRU 和MA 的嬗变率分别达到68.3%和49.6%。由于氯盐膨胀系数更大，使得其反应性温度系数为负，且绝对值较大。