核电设备电解抛光表面处理技术综述

余纪成　刘威　鲁佳　田雅婧　胡彧　吴舸　袁宏　苏桐

【摘 要】随着我国核电事业快速发展，人们对降低核电站设备表面辐射残留含量愈发重视。电解抛光技术作为精密表面处理技术，可明显降低核电设备内表面辐射残留物含量，并且具有效率高、处理试样表面光滑、能够保持材料原有性能等特点，近些年逐渐受到国内外核电领域重视。针对电解抛光原理、特点、抛光液组成、研究进展和国内外核电应用现状进行了详细综述介绍，最后指出电解抛光技术将在核电工程领域发挥更大作用，具有很好的行业发展趋势和广阔的应用前景。

【关键词】电解抛光;蒸汽发生器;核电设备;辐射残留物

中图分类号： TG175;TL353.13;TM623 文献标识码： A 文章编号： 2095-2457（2019）27-0001-005

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.27.001

【Abstract】With the rapid development of nuclear power industry in China， people pay more and more attention to reducing the radiation residue content on the surface of nuclear power plant equipment.As a precision surface treatment technology，electropolishing technology can significantly reduce the content of radiation residues on the inner surface of nuclear power equipment，and has the characteristics of high efficiency，smooth surface of treated samples，and ability to maintain the original properties of materials.In recent years，electropolishing technology has gradually attracted more attention in the field of nuclear power.In this paper，the principle， characteristics，composition of polishing liquid， research progress and current status of nuclear power application are reviewed in detail.Finally，it is pointed out that electropolishing technology will play a greater role in the field of nuclear power engineering，and has a good industry development trend and broad application prospects.

【Key words】Electropolishing;Steam Generator;Nuclear power equipment;Radiation residue

0 引言

近些年，随着我国核电技术不断发展，人们对降低核电厂员工辐照含量关注度日益增加。在核电领域，ALARA（As low As Reasonably Achievable）原则在核电厂实际的辐射保护中占有重要地位，其定义是指在综合考虑各种因素后，将辐照控制在合理、可行、尽量低的水平，以减少人员的辐照剂量，又称合理可行尽量低原则[1]。目前，很多国内外核电厂都将ALARA原则作为商业惯例并将降低厂内辐射作为工作重中之重，因此，如何降低核电厂辐照含量成为人们非常关心和重视的问题。

蒸汽发生器（Steam Generator，SG）是压水堆核电厂中重要的设备，是一回路和二回路的分界。由于蒸汽发生器一次侧水室封头内表面及U型换热管内表面长期直接与一次侧含有放射性微粒杂质的冷却剂接触，运行一段时间后在SG粗糙表面凹痕处易积聚很多放射性微粒，造成辐射微粒残留，不仅延缓人员进入封头维修的时间，还会带来高辐照危险。SG一次侧高放射残留问题很早就引起了人们关注，早在20世纪80年代初，美国电力研究所（EPRI）已经针对SG下封头开展降低辐射研究工作。研究结果显示，在SG下封头一次侧内表面具有高残留放射物，其中半球形封头内表面和分隔板表面所积累的放射性杂质占总剂量率可达50%以上[2]。据相关资料显示，岭澳核电站在机组停堆8d后打开SG一次侧人孔，发现此时水室封头内接触剂量率为35mSv/h左右，场所剂量率为22～25mSv/h，这对于那些在封头内从事设备定期检查、维护和更换的工人来说非常不利，将会对工人身体造成较高的职业辐照[3]。因此，在SG的设计和运行过程中，要尽可能降低SG一次侧的辐照剂量水平，减少人员所接受的辐照剂量、缩短停堆时间，以此提高核电厂运行的经济性[4]。

目前，基于SG一次侧表面放射性来源，人们提出的降低辐射残留含量措施大致可分为两类：1）降低冷却剂中放射性微粒杂质;2）使一次侧表面光滑，减少放射性杂质积聚。完全消除冷却剂中放射性杂质微粒是不可能的，而且这些措施较为被动，在实际应用上局限性较大，结果并不能令人满意[5]。因此，很多学者考虑采用专门的表面预处理技术，使SG一次侧表面更加光滑，减少表面凹痕处，从而达到降低放射性杂质在表面积聚的目的。

目前，表面预处理技术主要有机械抛光、化学抛光、电解抛光和等离子纳米抛光。其中成本较低、处理效果较好且应用领域较广的技术为电解抛光。机械抛光和化学抛光虽然成本不高，但表面处理后取得的效果并不好。等离子纳米抛光是最近发展起来的新技术，由于成本较高、操作复杂，在核电领域技术应用尚不成熟，还未得到推广应用。据资料显示，在核电领域，电解抛光技术首先应用在美国沸水堆再循环主管道内表面上并在实际工程应用中取得了很好的效果。相关数据显示，当电解抛光技术应用得当时，将极大地减少再循环管道内放射物积聚的表面积，同时不影响材料性能，该工艺至少能减少再循环系统管道的放射物积聚达2～3倍[3]。受沸水堆使用經验和一些现象的调查结果的启发，20世纪80年代初，法国人开始研究把电解抛光等表面预处理技术应用到压水堆SG上，以降低SG内的残留放射性[6]。与此同时，美国也开展了这项研究，已获得成功，并已经将该项技术应用于压水堆SG上。

1 电解抛光原理、分类及特点

1.1 电解抛光原理

电解抛光是20世纪八十年代国外发展起来的一种重要的电化学表面处理技术，是以被抛光工件作为阳极，不溶性金属（或惰性导体）作为阴极，两电极同时浸入至特定的电解液中通以直流电而产生有选择性的阳极溶解，达到整平金属表面并使之产生金属光泽的加工过程[7]。

1.2 电解抛光设备分类

电解抛光设备一般可分为槽式和摩擦式两类。其中槽式适用于体积较小的被抛光物体，摩擦式电解抛光装置可适用于体积尺寸较大的被抛光物体[8]。对于如蒸汽发生器、反应堆压力容器等这类体积尺寸较大核电设备，国内很多机构对此开展了相关电解抛光设备的开发研究，在实际应用中取得了很好效果。

文献[9]提出一种电解刷式抛光设备，该装置是在槽内电解抛光基础上发展起来的槽外式电解抛光，可适用于大型搅拌設备、非标的化工设备以及大型核电设备的金属表面电解抛光操作，包括筒体、封头内表面以及内部零部件外表面。与槽内电解抛光相比，电解刷式抛光有如下优点：消耗电解液少，用电少，抛光成本低几十倍，而抛光效率高20倍;阴极的制作也十分方便，电解液常温即可操作，操作灵活，使用方便，1～2人便可操作，特别适用于如核电蒸汽发生器这类大型工件。

专利[10]提供了一种对大型压力容器，尤其是核电设备内表面的电解抛光的涂刷式电解抛光设备。在对大型压力容器内表面，尤其是核电设备不仅体积大而且要求在设备总装之后对其内表面进行局部电解抛光，无法将其放入电解槽中进行电解抛光的难题，该发明提出了一种新型涂刷式电解抛光装置。该装置根据核电设备的结构特点研制，可进入设备内部操作，设备待抛光表面作为阳极，通过涂刷式阴极在待抛光表面往复移动，并通过阴极专用设计口实现电解液的阴阳极连接并可自动循环使用，最终实现电解抛光。

专利[11]提出了一种针对核电焊接检测试件用的电解抛光设备。由于在核电焊接试件微观组织检验中所需试样比较特殊，需要经过抛光处理之后才能检测。针对上述存在的问题，该发明提出一种在不破坏核电焊接检测试件的情况下，能够实现整个试件抛光的核电焊接检测试件用的电解抛光设备。该设备可在不破坏检测试样的情况下，完成整个核电焊接检测试件的抛光过程，并且可以根据不同试样设置不同的抛光条件，具有适应性广、结构简单、实用等特点。

1.3 电解抛光技术特点

与机械抛光和化学抛光相比，电解抛光具有以下特点：1）比机械抛光、化学抛光具有更光滑的微观表面和反光率，使设备不粘壁、不挂料、易清洗，能彻底清除工件表面污垢和油脂[12];2）电解抛光不受工件尺寸和形状的限制，对于不易进行机械抛光的产品可使用电解抛光，内外色泽一致，光泽持久，难以用机械抛光的硬质材料、软质材料以及薄壁、形状复杂、细小的零件和制品都能加工;3）抛光时间短，而且可以多件同时抛光，生产效率高，成本低廉;4）增加工件表面抗腐蚀性，可以使表面元素选择性溶出并在表面生成一层致密坚固的富铬固体透明膜，并形成等电势表面，从而消除和减轻微电池腐蚀，使表面具有更好的耐腐蚀性，可应用于腐蚀性较高的场合;5）电解抛光对母材不产生副作用，抛光的表面不会产生变质层，无附加应力，并可去除或减小原有的应力层[13];6）电解抛光工艺稳定，易操作，污染比化学抛光少，防污染性好。对于批量生产的产品，辅以适当的电极工装，可大量降低生产成本，提高生产效率[14]。

1.4 电解抛光工艺研究

电解抛光工艺对电解抛光效果具有很大影响，国内外很多学者对电解抛光工艺开展了一些列研究，取得成果如下。

文献[15]针对不锈钢标准椭圆封头电解抛光时，电场分布不均匀的特性，提出采用适合的电解液电解抛光工艺参数及采用像形辅助阴极的方法，使电场电力线分布均匀，达到了封头曲面均匀一致的抛光效果"，该技术成果可推广到大型聚合釜及其他石化设备用封头的电解抛光生产。目前，该技术成果已推广使用，效果良好。

文献[16]对电解抛光技术在核电设备镍基合金上应用的工艺参数进行了探索研究。该文献对涂刷式电解抛光技术中最佳工艺参数（电解液温度、电解抛光时间和电流密度）进行了试验研究，结果表明：对于核电镍基合金材料 SB-168 UNS N06690电解抛光最佳工艺参数为电解液温度50±5℃，电解抛光时间160±20s，电流密度60±2A/dm2。

1.5 电解抛光化学液的组成

电解抛光剂的作用是显著提高被抛光物件表面的光亮度及整平性、去除表面毛刺和增大表面光泽度，电解抛光化学剂的组成是影响电解抛光表面效果的重要因素。一般而言，电解抛光剂应选择相对粘性的电解质，此外，对电解抛光剂的选择要求还主要包含以下内容：抛光效率高，抛光深度强，抛光后光泽保持长久不变，抛光剂稳定，污染小，容易维护，耗能低，成本低，使用范围广等[14]。目前，电解抛光所用的电解液主要可分为H3P04、H2SO4混合液体系和H2CrO4、HN03混合液体系等，其中使用较多的是H3PO4、H2SO4混合体系[17]。电解抛光液中，H3PO4和H2SO4发挥不同的作用，且配方比例对抛光效果可产生重要影响，磷酸是保证电化学抛光正常进行的主要成分，其体积分数过高时，黏度提高，减缓整平速率;其体积分数过低时，活化倾向大，钝化倾向小，导致不锈钢表面出现不均匀腐蚀。硫酸是活化剂，其体积分数过高时，不锈钢表面出现过腐蚀;其体积分数过低时，不锈钢表面出现严重的不均匀腐蚀[17]。

但在早期电解抛光工程应用中，人们并未考虑用硫酸作为电解抛光液添加物，而是以H2CrO4、HNO3混合液体系为主。这是因为人们考虑到若采用含硫酸的电解抛光液进行电解抛光，电解抛光液中含有的硫元素会进入到SG钢材中，对钢材耐蚀性能造成不利影响。然而，实际工程经验表明采用铬酸作为电解抛光液同样存在一些弊端，如在电解抛光后，抛光液中会产生大量的Cr3+和Cr6+，这些含铬离子的抛光液很难处理，一般情况下这些离子几乎全部随废水排放到环境中，对周围环境造成严重污染，不仅废液处理设备投资大，而且处理后的效益也差。

因此，研究人员开始考虑研发无铬酸环保型电解抛光液，并对此进行了大量研究。EPRI提出可以采用硫酸代替铬酸作为电解液添加物。对于残留电解液中硫元素进入钢材并对钢材性能造成不利影响问题，EPRI进行了论证试验，采用硫酸-磷酸作为电解抛光液，对电解抛光后的表面、冲洗水成分进行X-射线分析和化学分析，检测结果表明：电解抛光操作后残留在表面的电解液很少，完全可以忽略不计进入到钢材内硫元素，硫酸作为电解抛光添加物可以发挥和铬酸同样的效果。因此，在核电设备中，人们开始采用硫酸来代替铬酸作为电解抛光液进行表面处理。

2 电解抛光技术在核电工程应用

2.1 国外电解抛光工程应用实例

20世纪80年，电解抛光技术首先应用在美国沸水堆（BWR）再循环系统管道上，主要用于降低管道内辐射残留物含量。此后几年，法国人受BWR电解抛光使用经验和一些调查结果的启发，开始研究把电解抛光等表面预处理技术应用到压水堆（PWR）蒸汽发生器上，以降低蒸汽发生器内部残留放射性。几乎与此同时，美国也开展了该项研究，并取得不错效果和大范围的推广应用。

20世纪80年代至90年代，美国电力研究院（EPRI）对PWR电解抛光处理效果进行了研究并对蒸汽发生器一次侧表面进行了电解抛光工艺评定试验，此外还对核电设备常用材质Inconel600、Inconel690、IN-182、304和316等材质进行电解抛光试验，结果均表明：电解抛光后，金属表面更平滑，表面凹痕、划痕和磨损得到消除，金属横切面也未出现晶间腐蚀现象，可显著降低金属表面辐射物残留含量。因此。美国东北事业公司对Millstone核电厂2号机组替换的蒸汽发生器下封头进行了电解抛光操作，抛光区域为除一次侧管板和焊缝以外的下封头内表面。首先采用Al2O3砂轮对表面进行机械抛光打磨，然后再进行电解抛光操作。对抛光后物件进行SEM、粗糙度检测和金相检查后，得出以下结论：1）与机械抛光相比，电解抛光后表面擦伤、划痕、磨损、毛刺、锐边和皱褶得到消除，表面粗糙度得到降低，表面状况得到改善;2）電解抛光会造成堆焊层表面δ相铁素体减少，但是只会侵蚀表面几微米铁素体且降低量很少，基本不会影响堆焊层耐蚀性能，同时电解抛光对钢材金相组织造成的不利影响很小，不会在钢材内部出现晶间腐蚀情况;3）电解抛光时间长短对电解抛光铁素体消除量影响不大。4）使用不含铬酸的电解液成本更低，因为铬酸使用后会污染环境，难以处理，因此成本费较高，可以采用硫酸代替铬酸，硫酸是一种非常高效且经济的磷酸添加剂。

此外，20世纪90年代，电解抛光技术受到美国很多核电站极大关注和重视并将该技术应用到实际工程中，具体情况如表1所示[18]。

EPRI对电解抛光在核电厂工程的早期应用进行了经验总结，在其NP-6618号报告文件中指出：核电厂使用经验表明，采用电解抛光处理可使聚集在PWR蒸汽发生器一次侧封头上的放射性减少1/2～4/5。”EPRI的6616号报告也指出：蒸汽发生器表面经过电解抛光处理后，在持续运行三个满功率周期后，其表面上累积的放射性减少了4/5。

受美国影响，法国也积极开展了电解抛光应用研究。法国在希农B-1堆的3台蒸汽发生器上对10块1：1的304不锈钢人孔密封板进行了电解抛光前后对比试验。在实际运行条件下，对10块密封板进行燃料周期试验，然后再检测密封板上放射性比活度以及被处理表面相对于接收状态表面的比活度减少率。结果显示，与机械抛光、未抛光的密封板相比，电解抛光或机械抛光+电解抛光预处理的人孔密封板有效地减少蒸汽发生器一次侧的残留放射性，减少率平均值可高达80%;电解抛光+RCT钝化，能使放射性比活度进一步降低约26%，其降低残留辐射效果最好[18-19]。

1987年，法马通和STMI公司处理了诺让-l（Nogent 1）堆的一台SG一次侧冷侧封头内表面。在该堆第一个燃料周期结束后，法马通和法国原子能委员会（CEA）在现场实测了残留放射性，检测结果非常令人满意。于是法国电力公司要求法马通对所有新制造的SG（包括用于更换的新SG）进行电解抛光预处理[6]。表2为早期法国采用电解抛光技术处理的蒸汽发生器。

目前，随着电解抛光技术的不断成熟和发展以及人们对降低核电站残留辐射要求不断提高，在美国三代PWR核电AP1000系统和法国三代PWR核电EPR系统中，电解抛光都得到了更为广泛的应用，而且也取得了非常好的效果。

2.2 国内电解抛光工程应用实况

在我国，电解抛光技术在汽车制造、过滤机械、石油化工、医疗卫生及建筑装饰等领域技术较为成熟且已经得到广泛应用，但电解抛光技术在我国核电工程中应用时间较晚，尚处于起步阶段，在我国三代核电以前几乎没有使用电解抛光技术。由于电解抛光对金属表面处理性能远优于机械抛光和化学抛光，同时，国外研究和工程实例也表明电解抛光技术可明显降低设备内辐射残留含量，因此，近些年电解抛光在核电领域愈发受到人们重视，目前很多核电研发设计单位和制造厂家相继对此开展了一系列评定工艺研究，并已经成功将电解抛光技术投入到实际核电工程应用中。

文献[20]将机械抛光和电解抛光结合使用，先对表面进行机械抛光，再对表面进行电解抛光。通过研究工艺试验结果证明，电解机械复合抛光的效率高于纯机械抛光和纯电解抛光，而且可以获得更低的表面粗糙度值。

文献[21]对AP1000压水堆核电站压力容器上封头控制棒驱动管座用焊接镍基合金进行了电解抛光研究，探讨了电解抛光对其表面粗糙度和应力的改善作用，结果表明：1）电解抛光对焊接镍基合金的不同粗糙度表面均有明显的改善作用，可使原始表面粗糙度降低1-2级，并且预打磨颗粒越细，电解抛光的效果越明显;2）焊接镍基合金的抛光电流密度应控制在0.3～0.5A/cm2之间，抛光时间宜为2～5min;3）电解抛光对焊接镍基合金表面不仅具有改善作用，还可以使表面拉应力大幅度减少，甚至产生压应力，这可抑制焊接镍基合金应力腐蚀开裂的发生。

文献[3]针对AP1000蒸汽发生器材料、焊接及结构特点，研究了电解抛光对降低其粗糙度、消除表面毛刺和凸起及表面形貌的影响。结果表明：电解抛光能改善AP1000蒸汽发生器表面状态。电解抛光对AP1000蒸汽发生器一次侧308L堆焊层和690镍基合金表面能显著降低粗糙度、消除表面毛刺和凸起，同时不会影响表面的组织形貌。

现阶段，我国自主设计并具有知识产权的三代PWR核电“华龙一号”已将电解抛光技术应用到蒸汽发生等设备表面处理上。

3 总结与展望

电解抛光技术是近几十年发展起来的一种表面处理技术，与其他表面精加工技术相比，具有无可比拟的高效率、高精度、无加工硬化层、处理表面平滑和耐蚀耐磨等一系列优点。国外核电工程经验表明，采用电解抛光技术可明显降低设备一次侧表面残留放射性。目前，我国对电解抛光技术也开展了深入研究并已将该技术应用至三代核电蒸汽发生器表面处理上。展望未来，推广电解抛光技术应用将成为核电行业发展的必然趋势，电解抛光技术更会凭借其无可比拟的优势在核电设备金属表面精加工行业中发挥更大作用。与此同时，我们也应该引起重视和反思，电解抛光技术应用不应当仅局限于蒸汽发生器一次侧表面处理，我们仍需继续开展研究，将该技术进一步推广应用到其它核电设备。

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