氧化铝包覆层对甲烷燃烧反应钯催化剂活性结构的稳定作用

覃勇

中国科学院山西煤炭化学研究所，煤转化国家重点实验室，太原 030001

Al2O3包覆(Al2O3/o-Pd/SiO2-T)和未包覆(o-Pd/SiO2-T)催化剂结构示意图(左)及催化甲烷燃烧反应活性图(右)。

甲烷具有高的温室效应，因此天然气应用过程尾气中甲烷的消除是一个迫切和亟待解决的环境问题1。Pd基催化剂广泛应用于催化甲烷燃烧反应，并且表现出显著的结构敏感性2。实验和理论计算研究结果均表明Pd-PdOx界面表现出最高的催化甲烷燃烧活性3,4。但是，在强放热甲烷燃烧反应氛围下，PdOx相易高温分解为金属Pd相，从而降低Pd基催化剂活性5。PdOx相高温不稳定性在天然气汽车的废气处理会产生严重的影响。汽车运行过程中多变的操作环境会导致废气处理催化剂工作温度的骤升骤降，高温下PdOx相的分解和低温下金属Pd相较慢重新氧化会导致Pd基催化剂催化甲烷燃烧活性的急剧衰减。因此，维持Pd-PdOx活性结构的高温稳定性和提高降温过程中金属Pd相的重新氧化能力是甲烷燃烧Pd基催化剂研究的热点。制备Pd@CeO2核-壳结构是是一种有效的策略6。一方面，Pd@CeO2核-壳结构能够抑制Pd颗粒高温烧结；另一方面，Pd-CeO2界面的形成能够提高金属Pd相催化甲烷燃烧活性。

近年来，原子层沉积(ALD)方法被广泛应用于在金属颗粒表面形成氧化铝包覆层来优化金属颗粒的催化活性和抗烧结能力7。但是，氧化铝包覆层与金属颗粒之间相互作用以及对金属催化性能优化机制的相关研究较少。

最近，中国科学技术大学黄伟新教授课题组……