激光波形调控实现单阶谐波的增强

刘 辉， 冯立强,2

(1. 辽宁工业大学 理学院，锦州 121001；2. 中国科学院大连化学物理研究所 分子反应动力学国家重点实验室，大连 116023)

1 引 言

高次谐波作为强场物理以及非线性光学领域的重要现象被广泛研究近三十年[1-3]. 其主要用途体现在探测原子、分子或固体结构中电子的运动，以及产生能量范围在XUV或者X-射线范围内的超快光源. 其中，利用高次谐波获得阿秒量级的孤立脉冲更是得到了广泛关注[4-6].

目前，激光驱动原子或分子辐射高次谐波的过程可由半经典的三步模型[7]来解释. 具体来说：首先，电子在激光驱动下由隧道电离进入连续态；其次，自由电子在后续激光驱动下加速并获得能量；随后，在激光反向驱动下，电子有几率与原母核发生碰撞，进而辐射出光子能量为基频场倍数的高阶谐波. 基于三步模型，人们提出了许多方案来获得阿秒量级的孤立脉冲，例如：多色组合场方案[8-9]；极化门方案[10]；啁啾调制方案[11]；抽运-探测激光下的共振增强电离机制[12]；以及非均匀场调控方案[13]等.

除了利用高次谐波获得孤立的阿秒脉冲，还可以在光谱连续区获得光子能量固定的单阶谐波. 这一应用对于获得自由电子激光器的种子光源是非常有帮助的. 鉴于这一原因，研究人员利用多色场激光波形调制来实现谐波相位匹配，进而获得单阶谐波的选择增强[14-16]. 但是，在激光波形的调控中，多数研究都是采用多色场或者啁啾场来实现的. 实验上调控多色场或者啁啾场是非常复杂的. 因此，本文理论提出一种双色场激光调控方案，并且获得了一种特殊的‘W’波形结构. 在该‘W’波形结构下，谐波辐射会呈现折叠区域. 当折叠区域仅为单阶谐波时，该阶谐波会比其它谐波强度有明显增强，进而实现单阶谐波的选择增强.

2 计算方法

激光场驱动He原子的动力学行为可由求解三维含时薛定谔方程来描述[2],

zE(t)]ψ(r,t)

(1)

其中，V(r)=-1.353/r为He原子的库仑势能. 组合驱动场可以描述为，

(2)

fi(t)=exp[-2ln(2)t2/τi2]

(3)

其中，Ei、ωi、τi、φi(i= 1, 2)分别表示双色组合场中各分量场的振幅、频率、脉宽和相位.

高次谐波光谱可表示为：

(4)

其中，ω表示谐波频率，a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),z]]|ψ(r,t)〉为偶极加速度.

3 结果与讨论

图1给出振动He在单色和双色激光驱动下辐射谐波的谱图. 其中，单色场为10 fs-1600 nm，I1= 1.0×1014W/cm2，φ1= 0. 双色场为上述10 fs-1600 nm场与10 fs-800 nm，I2= 1.0×1014W/cm2激光场的组合场. 双色场中激光相位为φ1=φ2= 0以及φ1= 0，φ2= 1.5π. 由图可知，单色场驱动下He原子辐射谐波强度较低. 在双色场情况下，谐波辐射强度有明显增强. 并且当φ1=φ2= 0时，谐波连续区的56阶谐波到62阶谐波与其两端谐波比较有少许增强. 当φ1= 0，φ2= 1.5π时，谐波连续区的61阶谐波比其它谐波强度增强10倍. 进而实现了单阶谐波的选择增强. 这里需要强调，本文对不同组合下的激光相位都做了研究，但是只有在φ1= 0，φ2= 1.5π情况下，谐波光谱才呈现单阶谐波的选择增强.

图1 单色和双色场下的谐波光谱图 Fig. 1 Harmonic spectra from single-color and two-color laser pulses

为了解释谐波辐射强度的变化，图2中给出了上述激光包络图以及谐波辐射的时频分析图[17]. 基于三步模型分析可知，在单色场情况下[见图2(a)和2(b)]，电子首先在A点附近发生电离；随后，电子在激光驱动下进行加速；最后在激光反向时，后电离的电子首先在B点与母核发生回碰，进而呈现出谐波辐射能量峰P的短量子路径(左路径)；先电离的电子在C点与母核发生回碰，进而形成谐波辐射能量峰P的长量子路径(右路径). 在双色场φ1=φ2= 0情况下[见图2(a)和2(c)]，电子在A′点电离后，分别在B′和C′点与母核发生回碰，进而辐射出能量P的短、长量子路径. 但是在t=0.25～0.75 T之间(T为1600 nm光学周期)，激光波形呈现出一个反向的波包，进而形成一个‘W’结构的波形. 电子在这一特殊结构下会首先减速然后在加速，这导致谐波辐射能量峰P的短量子路径中呈现了一个折叠区域[图2(c)中黑色圆圈所示]. 这一折叠区域的范围在56阶谐波到62阶谐波，因此这一波段的谐波强度要大于其它波段的谐波强度，这是谐波光谱中这一波段谐波增强的原因. 在双色场φ1= 0，φ2= 1.5π情况下[见图2(a)和2(d)]，‘W’激光波形依然可以观测到，但是t= 0.9 T附近的激光振幅明显减弱，这导致谐波辐射能量峰P的折叠区域有所减小. 具体来说，在该波形下，折叠区域仅为61阶谐波附近[图2(d)中黑色圆圈所示]. 这是导致谐波光谱中单独的61阶谐波被选择增强的原因.

图2 (a) 激光包络图；以及谐波辐射时频分析图 (b) 单色场；(c) 双色场φ1 = φ2 = 0；(d) 双色场φ1 = 0，φ2 = 1.5π. Fig.2 (a) The laser profiles and the time-frequency analyses of the harmonics driven by (b) single-color field; (c) two-color field with φ1 = φ2 = 0; (d) two-color field with φ1 = 0, φ2 = 1.5π.

图3 (a) 不同τ2下谐波光谱; (b) τ2= 5.0 fs时双色场激光波形; (c)τ2= 5.0 fs时谐波辐射时频分析图Fig.3 (a) Harmonic spectra from different τ2; (b) the laser profile of two-color field when τ2= 5.0 fs; (c) the time-frequency analyses of the harmonics when τ2= 5.0 fs

图3(a)给出了不同τ2下双色场驱动He原子辐射高次谐波的特点. 具体来说，当(1)τ2= 8.74 fs，φ1= 0，φ2= 1.6π；(2)τ2= 7.76 fs，φ1= 0，φ2= 1.7π；(3)τ2= 6.8 fs，φ1= 0，φ2= 1.7π时谐波光谱中的69阶，75阶以及77阶谐波可以被单独选择增强. 但是当(4)τ2= 5.0 fs，φ1= 0，φ2= 1.7π时，谐波光谱不会呈现单阶谐波的选择增强. 对于前三种情况其谐波辐射过程基本与图2(a)和2(d)分析一致(这里没给出具体数据)，因此其谐波光谱会呈现单阶谐波增强的现象. 图3(b)和3(c)给出了τ2= 5.0 fs时双色场激光波形以及谐波辐射时频分析图. 由图可知，在短脉宽控制场下'W'波形消失了，因此在谐波辐射能量峰P中并未观测到折叠区域. 这是导致谐波光谱中并未观测到单阶谐波增强的原因.

4 结 论

综上所述，本文理论提出一种双色场激光调控方案，并且获得了一种特殊的‘W’波形结构. 在该‘W’波形结构下，谐波辐射会呈现折叠区域. 当折叠区域仅为单阶谐波时，该阶谐波会比其它谐波强度有明显增强，进而实现单阶谐波的选择增强. 而且，第二束调控场的脉宽以及波长对‘W’波形下所形成的谐波辐射折叠区域有较大影响.