河谷城市大气环境容量的研究

张稼轩,李 博,王 颖,2*,李雪超,张 晗

1.兰州大学大气科学学院,甘肃 兰州 730000 2.兰州大学,半干旱气候变化教育部重点实验室,甘肃 兰州 730000

随着城市化、工业化、区域经济一体化进程的不断加快，工业源、交通源和生活源排放的大气污染物日益增加，使得我国空气污染问题日益突出，严重制约区域社会经济的可持续发展[1-3].为了有效控制地区污染负荷的增加，落实增产不增污，甚至增产减污的环境管理目标，以保护和改善环境空气质量，我国提出了更为严格的污染物排放总量控制制度；该制度以环境容量为基础，以改善环境质量为目标，采取一定的措施将排放进入给定区域内的全部污染物的排放总量控制在环境容量容许范围内，从而满足该区域环境质量要求[4-5].实施污染物排放总量控制是落实可持续发展战略的重大举措，对提高污染治理水平、促进地区产业结构调整、拓展城市发展空间等有重要意义.

兰州市地处青藏高原东北部的黄河河谷盆地内(35°51′N～38°00′N、102°30′E～104°30′E)，兰州市区处于东西长约35 km，南北宽2～8 km的哑铃形带状的狭长黄河河谷盆地中，属于典型的河谷城市.兰州市冬季静风频率高，逆温频发，不利于污染物扩散的复杂地形条件及特殊的气象条件，加之目前不太合理的能源结构和工业布局等条件严重影响兰州市的城市空气质量.为有效控制兰州市空气污染问题，兰州市政府、兰州市生态环境局及相关部门出台了一系列防治大气污染的政策和管理办法，并且加大了环境治理力度，使得兰州市的环境空气质量总体呈现出改善的趋势.然而，由于兰州市能源结构仍然以煤为主，工业企业的排污占比较高[6]，城市污染问题依旧不容乐观，如何有效地控制城市大气污染问题仍是兰州市环境保护工作的一项难题.为改善区域环境空气质量，保障人居环境，推进区域可持续发展，根据区域污染扩散特征给出大气污染物排放总量是落实环境质量管控措施，实现区域稳定达标的基础.而在大气污染总量控制研究中，受观测高度和观测点位数量的限制，很难通过观测给出地理区域性总量控制系数(A)的基础参数——VE(通风系数,混合层高度与混合层内平均风速的乘积).因此，根据区域污染扩散条件，合理确定通风系数和污染扩散空间，对科学核算大气环境容量，进而实施区域污染源管控措施，实现环境质量持续稳定达标有重要的意义.

国内计算大气容量的方法主要有A值法、多源模式法和线性规划法.多源模式法和线性规划法是在一定的约束条件下(各控制点的浓度或不同功能区的环境质量达标)，将污染物总量根据排放源对控制点的贡献率进行分配，然后根据控制点污染物浓度监测结果和排放限值，给出各污染物的最大允许排放量，进而确定污染物削减量和大气污染物排放容量[7-13]；多源模式法和线性规划法均以A值法确定的环境容量为基础，根据污染源对控制点的浓度贡献，以环境质量达标为约束，给出污染源的削减量，进而修正污染物排放总量.这两种方法是对A值法的改进和完善，但需要获得区域污染源排放及分布特征，在没有污染源排放清单的地区，这两种方法不适用.A值法是计算环境容量的基础方法，根据A值法确定环境容量，基本不考虑污染源布局等因素对污染物扩散的影响，不会因为污染源分布情况的改变导致环境容量的不确定性，并且该方法简单，所需基本参数不多，是目前应用最广泛的大气环境容量计算方法.由于兰州市目前尚无污染源排放清单，因此，该研究采用A值法确定兰州市中心城区的大气环境容量.欧阳晓光[14]采用单箱模型法和达标保证率法分别计算了A值，结果表明这两种方法计算的A值相对偏差微小，具有较好的可靠性；徐大海等[15]利用箱模型法计算了不同时段的A值并分析了其统计特性；邢文听[16]利用2000—2006年的气象资料计算了兰州市市区主要污染物的大气环境容量并探讨了其季节性变化特征.这些研究成果虽关注到A值对大气环境容量的影响，但未对A值法确定的大气环境容量的合理性进行分析.

以箱模型为依据的A值法计算大气环境容量的前提是污染物在垂直方向一经扩散立即均匀混合，控制区范围的确定直接影响区域环境容量的合理性.该研究首先根据兰州市大气环境功能区划、城市开发可利用范围，综合考虑地形因素，从扩散单元角度采用GIS方法确定污染扩散空间，即控制区面积；其次根据李博等[17]研究中计算VE的方法，计算了兰州市中心城区的VE以及A值，进而得到兰州市中心城区的基本大气环境容量；同时，考虑污染物在大气中的干沉积、湿沉积和化学转化过程，根据边界层高度及降雨量等参数给出污染物的变动大气环境容量；最后基于基本大气环境容量和变动大气环境容量给出兰州市中心城区主要污染物的大气环境容量，并与兰州市中心城区污染物排放总量进行对比，结合环境空气质量达标情况，分析环境容量计算结果的合理性，以期为治理兰州市大气污染问题、改善区域大气环境质量等提供依据和参考.此外，为应对不利气象条件——低层逆温出现时的情景，该研究还分别给出逆温高度为100和150 m时的大气环境容量，并与常态下(基于平均混合层高度的A值法)的大气环境容量进行对比分析，给出环境容量的变化率，以期为特殊气象条件下的污染物管控措施提供依据.

1 研究方法

1.1 大气环境容量的计算

在基于箱模型的A值法的基础上，考虑干湿沉积及化学转化过程后的大气环境容量的计算公式[18]：

(Ud+WR×R+ 0.693×Hi/T1/2)

(1)

式中：Qa为区域的大气环境容量，104t/a；A为地理区域性总量控制系数(主要由当地通风量VE决定)，104km2/a；Cs为GB 3095—2012《环境空气质量标准》中污染物质量浓度限值，mg/m3；Cb为污染物在进入区域上风向边界气流中的本底质量浓度，mg/m3；Si为控制区分区i的面积，km2；S为区域总面积，km2；Ud为干沉积速率，cm/s；WR为清洗比，取值为1.9×10-5；R为降水率，mm/a；Hi为控制区分区i的混合层高度，m；T1/2为污染物半衰期，s.

1.1.1基本大气环境容量的计算

基本大气环境容量的计算公式：

(2)

地理区域性总量控制系数A的计算公式：

(3)

(4)

该研究根据文献[17]中计算混合层高度和混合层高度内平均风速的方法，计算兰州市的VE进而得到A值.

1.1.2变动大气环境容量的计算

由于VOCs相关转换研究成果较为鲜见，并且其通过光化学反应生成的O3是目前影响大气环境质量的重要污染物之一[22-26].因此，该研究暂不考虑VOCs的变动大气环境容量.

HJ 2.2—2018《环境影响评价技术导则 大气环境》中提出：采用ARM2 (环境比率法2)算法计算ρ(NO2)/ρ(NOx)时，对1 h浓度采用内定的比例值上限(0.9)，年均浓度采用内置比例值下限(0.5).故该研究采用NO2干、湿沉降以及化学转化速率计算NOx的变动大气环境容量.

1.1.2.1干沉积清除量

干沉积过程是大气中污染物清除的主要过程之一，通过干沉积过程所清除的污染物的量称为干沉积清除量.干沉积清除量的计算公式：

Q2=3.153 6×Cs×Si×Ud

(5)

式中，Q2为污染物的干沉积清除量，104t/a.

由于缺乏干沉降试验，该研究中干沉积速率Ud的取值参考已有的研究结果.张艳等[27]对不同下垫面上各典型污染物干沉积速率的研究表明，我国地区SO2的干沉降速率为(0.35±0.004 0)cm/s，NO2的干沉降速率为(0.07±0.000 7)cm/s.

1.1.2.2湿沉积清除量

湿沉积过程也是大气中污染物清除的主要过程之一，通过湿沉积过程所清除的污染物的量称为湿沉积清除量.

颗粒物湿沉积清除量的计算公式：

Q3=3.153 6×Cs×Si×WR×R

(6)

气体湿沉积清除量的计算公式：

Q4=3.153 6×Cs×Si×Kw

(7)

式中：Q3为颗粒物污染物的湿沉积清除量，Q4为气体污染物的湿沉积清除量，104t/a；Kw为气体的湿沉积速率.

SO2湿沉积速率[28]的计算方法见式(8).桑建国等[29-30]研究表明，NO2的湿沉积率为SO2湿沉积率的1/4.

Kw=a×Rb

(8)

式中，a、b为与季节有关的经验常数，二者取值见表1.

表1 不同季节SO2湿沉积速率经验常数a、b的取值Table 1 The value of empirical constants a and b in the formula of SO2 wet deposition rate in different seasons

1.1.2.3化学转化清除量

气体化学转化清除量的计算公式：

Q5=3.153 6×Cs×Si×0.639×Hi/T1/2

(9)

式中：Q5为气态污染物的化学转化清除量，104t/a；T1/2为半衰期，SO2、NO2的半衰期分别为1.0×105、7.2×105s.

1.2 资料来源

采用NCEP提供的全球30 s地形资料和水平分辨率为1°×1°的FNL全球分析(Final Operational Global Analysis)资料作为WRF模式的初始场.

污染物质量浓度数据来源于兰州市中心城区4个环境空气质量国控监测点(兰炼宾馆、职工医院、生物制药所和铁路设计院)2016年的逐时监测资料.4个环境空气质量国控监测点的位置如图1所示.

图1 兰州市中心城区4个环境空气质量国控监测点分布Fig.1 The location of four atmospheric environmental quality national control monitoring points in Lanzhou City

1.3 控制区面积

由《兰州市城市总体规划(2011—2020年)》可知，兰州市中心城区的范围为北至铁路货运北环线，南至南绕城高速公路，东至兰州高新区榆中园区东部边界，西至京藏高速公路，面积为741 km2，主要包括城关区、七里河区、安宁区和西固区.

根据A值法的基本原理可知，控制区应为污染物一经扩散立即稀释混合的范围.兰州市中心城区范围较大，包括南北两侧山地，而受地形阻挡限制，污染物很难越过山体扩散，如果采用中心城区行政范围计算大气环境容量，会导致计算结果明显偏大.因此，该研究借助ArcGIS软件平台，以山体为界，确定大气环境容量控制区的污染扩散范围.由图2可见，兰州市中心城区大气环境容量控制区分为6个扩散单元，总面积为349 km2，其中，城关区为88 km2，安宁区为65 km2，西固区为126 km2〔分为3个扩散单元，分别为A1(15 km2)、A2(48 km2)、A3(63 km2)〕，七里河区为70 km2.

注：图中红色区域为扩散单元.图2 兰州市中心城区大气环境容量控制区Fig.2 Air environmental capacity control area in Lanzhou City

1.4 总量控制因子及环境目标值

1.4.1总量控制因子

我国自实行浓度控制和总量控制相结合的控制措施以来，总量控制因子随城市污染特征和环境管理要求的变化而逐渐增加.《国家环境保护“十一五”规划》中将SO2和烟尘作为总量控制因子；《国家环境保护“十二五”规划》中将SO2和NOx作为总量控制因子；《重点区域大气污染防治“十二五”规划》提出，根据总量减排与质量改善之间的响应关系，构建基于质量改善的区域总量控制体系，实施SO2、NOx、颗粒物、VOCs等多污染物的协同控制和均衡控制；《大气污染防治行动计划》中提出要严格实施污染物排放总量控制，将SO2、NOx、烟粉尘和VOCs排放是否符合总量控制要求作为建设项目环境影响评价审批的前置条件.综上，总量控制因子为SO2、NOx、颗粒物和VOCs.因此，该研究初步选取总量控制因子(SO2、NOx、颗粒物和VOCs)作为容量测算因子.

依据《环境空气质量考核中受沙尘天气影响监测数据的暂行规定》《沙尘天气分级技术规定》《受沙尘天气过程影响城市空气质量评价补充规定》，剔除区域环境清洁对照点——榆中兰大站点2013—2016年受沙尘天气影响的监测数据得到：ρ(PM10)本底值为83～103 μg/m3，超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(70 μg/m3)；ρ(PM2.5)本底值为36～46 μg/m3，超过GB 3095—2012二级标准限值(35 μg/m3)，说明区域已无颗粒物容量.

综上，该研究选取SO2、NOx和VOCs作为容量测算因子.

1.4.2环境目标值

该研究控制区范围内无一类环境空气功能区，因此ρ(SO2)和ρ(NOx)的环境目标值分别取 GB 3095—2012二级标准限值(0.06和0.05 mg/m3).VOCs目前尚无环境质量标准，其环境目标值参照GB/T 18883—2002《室内空气质量标准》设置，该标准中ρ(VOCs)限值为8 h平均质量浓度，而总量控制指标中为污染物年均质量浓度.根据HJ 2.2—2018《环境影响评价技术导则》的相关规定：对仅有8 h平均质量浓度限值、日均质量浓度限值或年均质量浓度的污染物，可分别按2、3、6倍折算为1 h平均质量浓度限值.因此，该研究按照比例转化关系，得到主要污染物的年均质量浓度与短期平均质量浓度的比例范围为1/5～1/3.为了严格控制VOCs的排放，该研究选取VOCs 8 h平均质量浓度限值的1/5作为ρ(VOCs)的年均值控制指标，故ρ(VOCs)的年均值(环境目标值)为0.12 mg/m3.

1.5 本底值

ρ(SO2)和ρ(NOx)的本底值均采用兰州市清洁对照点——榆中兰大站点2013—2016年的监测值，为考虑背景值的代表性，分别取ρ(SO2)和ρ(NOx)的最小值作为ρ(SO2)和ρ(NOx)的本底值.

由于缺少环境背景值的监测资料，无法准确获得ρ(VOCs)的本底值.由于GB 3095—2012一级标准限值(在自然保护区、风景名胜区等需要特别保护的区域执行的环境质量目标)可以代表污染物的本底值，根据1.4节中确定的ρ(VOCs)环境目标值，按照其他污染物一级标准与二级标准的比值来确定VOCs的一级标准值.将主要污染物的GB 3095—2012一级标准限值与二级标准限值进行对比(比值介于30%～60%之间)，同时考虑ρ(VOCs)本底值有一部分为自然源排放，但兰州市地处西北地区，植被覆盖率低，由自然源排放的VOCs相对较低，因此，ρ(VOCs)的本底值按环境目标值的30%进行取值.

综上，ρ(SO2)、ρ(NOx)和ρ(VOCs)的本底值分别为0.015、0.025和0.036 mg/m3.

2 结果与讨论

2.1 A值

兰州市中心城区不同季节的A值如表2所示.由表2可见：兰州市中心城区的A值具有季节性变化特征，春、夏两季较大，而秋、冬两季较小，因为春、夏两季边界层高度及边界层内的平均风速较大，而冬季则相反；除安宁区外，其他3个区的A值均低于《城市大气污染物总量控制方法手册》中甘肃省(渭河以北地区)A值范围(3.5～4.9)，这是因为兰州市地处河谷盆地，地形地貌及气象条件复杂，风速低且静风频率高，使得A值低于《城市大气污染物总量控制方法手册》中的推荐值(3.5～4.9).为了实现区域环境质量持续稳定达标的目标，该研究选取兰州市中心城区各区(城关区、安宁区、西固区和七里河区)冬季不利气象条件下的A值来确定各区的大气污染物排放总量.

2.2 基本大气环境容量

根据式(2)计算得到兰州市中心城区的基本大气环境容量如表3所示.由表3可知，兰州市中心城区SO2、NOx和VOCs的基本大气环境容量分别为2.92×104、1.62×104和5.44×104t/a.

表2 兰州市中心城区不同季节的A值Table 2 A value in each season in the downtown area of Lanzhou City 104 km2a

表2 兰州市中心城区不同季节的A值Table 2 A value in each season in the downtown area of Lanzhou City 104 km2a

季节城关区安宁区西固区七里河区春季4.75.54.95.2夏季4.04.34.23.8秋季2.12.52.12.0冬季1.51.61.41.4年均值3.13.53.23.1

表3 兰州市中心城区的基本大气环境容量Table 3 Basic atmospheric environmental capacity in the downtown area of Lanzhou City 104 ta

表3 兰州市中心城区的基本大气环境容量Table 3 Basic atmospheric environmental capacity in the downtown area of Lanzhou City 104 ta

项目SO2NOxVOCs城关区0.630.351.18安宁区0.580.321.08西固区A10.240.140.46A20.440.240.81A30.500.280.93小计1.180.662.20七里河区0.530.290.98合计2.921.625.44

2.3 变动大气环境容量

该研究根据兰州市的降雨量、边界层高度等参量计算了SO2和NOx的干、湿沉积清除量和化学转化清除量.兰州市中心城区的变动大气环境容量如表4所示.由表4可见，兰州市中心城区SO2和NOx的变动大气环境容量分别为1.13×104和0.19×104t/a.

2.4 兰州市环境容量及合理性分析

2.4.1兰州市大气环境容量

根据2.2和2.3节获得的兰州市中心城区主要大气污染物的基本大气环境容量和变动大气环境容量，得到兰州市中心城区的大气环境容量如表5所示.由表5可见：兰州市中心城区SO2的大气环境容量为4.05×104t/a，城关区、安宁区、西固区和七里河区的SO2容量分别为0.91×104、0.80×104、1.60×104和0.74×104t/a；兰州市中心城区NOx的大气环境容量为1.81×104t/a，城关区、安宁区、西固区和七里河区的NOx大气环境容量分别为0.39×104、0.35×104、0.73×104和0.34×104t/a；兰州市中心城区VOCs的大气环境容量为5.44×104t/a，城关区、安宁区、西固区和七里河区的VOCs大气环境容量分别为1.18×104、1.08×104、2.20×104和0.98×104t/a.

表4 兰州市中心城区的变动大气环境容量Table 4 Changing atmospheric environmental capacity in the downtown area of Lanzhou City

表5 兰州市中心城区的大气环境容量Table 5 Summary of atmospheric environmental capacity in the downtown area of Lanzhou City 104 ta

表5 兰州市中心城区的大气环境容量Table 5 Summary of atmospheric environmental capacity in the downtown area of Lanzhou City 104 ta

项目SO2NOxVOCs城关区0.910.391.18安宁区0.800.351.08西固区A10.290.150.46A20.600.270.81A30.710.310.93小计1.600.732.20七里河区0.740.340.98合计4.051.815.44

2.4.2环境容量的合理性分析

由于资料的限制，无法获得兰州市中心城区2016年VOCs的实际监测数据，因此该研究仅将SO2和NOx的现状排放量与环境容量进行对比，并结合区域环境质量监测资料结果，说明大气环境容量计算的合理性.

2.4.2.1兰州市2016年SO2、NOx达标情况

2016年兰州市中心城区4个环境空气质量国控监测点ρ(SO2)和ρ(NOx)年均值如表6所示.由表6可见，4个环境空气质量国控监测点ρ(SO2)年均值均达到GB 3095—2012二级标准，说明现状排放的SO2未超过环境容量，SO2尚有环境余量；4个监测点ρ(NOx)的年均值均超过GB 3095—2012二级标准限值，说明现状排放的NOx已超过环境容量.

2.4.2.2兰州市2016年SO2和NOx排放情况

该研究中采用中国多尺度排放清单模型(multi-resolution emission inventory for China，简称“MEIC”) v.1.3版本提供的2016年0.25°×0.25°网格化排放数据，统计了兰州市中心城区2016年SO2和NOx的排放量，结果如表7所示.由表7可见，兰州市中心城区2016年SO2和NOx的排放量分别为1.62×104和3.16×104t.

表6 兰州市中心城区2016年4个国控点位污染物质量浓度Table 6 Concentration values of pollutants in four national control points in the downtown area of Lanzhou City in 2016

表7 兰州市中心城区2016年SO2和NOx的排放量Table 7 The SO2 and NOx emissions in the downtown area of Lanzhou City in 2016 104 t

2.4.2.3环境容量的合理性分析

将兰州市中心城区2016年SO2和NOx的排放量与该研究所得结果进行对比发现：兰州市中心城区SO2的实际年排放量(1.62×104t)未超过计算的大气环境容量(4.05×104t)，尚有余量(2.43×104t)，根据各国控监测点SO2监测结果可知，各国控监测点ρ(SO2)年均值均达到GB 3095—2012二级标准，可见计算的SO2容量合理；兰州市中心城区NOx的实际年排放量(3.16×104t)已超过计算的大气环境容量(1.81×104t)，NOx已无环境容量(-1.35×104t).根据各国控监测点NOx监测结果可知，各国控监测点ρ(NOx)年均值均超过GB 3095—2012二级标准限值，说明现有NOx排放量超过大气扩散稀释能力，应根据具体排放源的排放总量和区域污染扩散特征制定区域削减方案.由此可见，计算的NOx大气环境容量合理.

综上，该研究采用A值法计算的兰州市中心城区大气环境容量符合区域污染扩散特征，计算结果合理，可以为兰州市的大气污染防治等提供科学的参考依据.

2.4.3不同逆温层高度下的环境容量

兰州市为盆地地形，冬季多逆温现象且逆温持续时间长、强度大，不利于大气污染物的湍流扩散.王丽霞等[6,31]研究表明，兰州市冬季逆温层底高度在100～150 m范围内.因此，为了应对不利气象条件——低层逆温出现时的情景，该研究还分别给出逆温高度为100和150 m时的大气环境容量，并与常态下的大气环境容量(基于平均混合层高度的A值计算的环境容量)进行了对比分析，给出了环境容量的变化率.结果表明：兰州市逆温高度为100 m时，SO2、NOx和VOCs的大气环境容量分别为1.03×104、0.29×104和0.66×104t/a，与常态下的环境容量相比，容量占比分别为25.4%、16.0%和12.1%；兰州市逆温高度为150 m时，SO2、NOx和VOCs的大气环境容量分别为1.29×104、0.42×104和1.12×104t/a，与常态下的环境容量相比，容量占比分别为31.9%、23.2%和20.6%.

3 结论

a) 兰州市中心城区的A值具有季节性变化特征，其在春、夏两季较大，在秋、冬两季较小，春、夏两季A值较大的主要原因是边界层高度及边界层内的平均风速较大，而冬季则相反.为了实现区域环境质量持续稳定达标，该研究选取各区冬季不利气象条件下的A值来确定各区的大气污染物排放总量.兰州市中心城区冬季不利气象条件下城关区、安宁区、西固区、七里河区的A值分别为1.5×104、1.6×104、1.4×104、1.4×104km2a.

b) 兰州市中心城区SO2、NOx和VOCs的基本大气环境容量分别为2.92×104、1.62×104和5.44×104ta，SO2和NOx的变动大气环境容量分别为1.13×104和0.19×104ta，SO2、NOx和VOCs的大气环境容量分别为4.05×104、1.81×104和4.01×104ta.

c) 2016年SO2的实际年排放量(1.62×104t)未超过大气环境容量限值(4.05×104t)，尚有余量(2.43×104t)，这与兰州市中心城区2016年4个环境空气质量监测点ρ(SO2)年均值均达到GB 3095—2012二级标准的现状一致；NOx的实际年排放量(3.16×104t)已超过大气环境容量限值(1.81×104t)，NOx已无环境容量(-1.35×104t)，这与兰州市中心城区2016年4个环境空气质量监测点ρ(NOx)年均值均超过GB 3095—2012二级标准限值的现状一致.该研究采用A值法计算的兰州市中心城区的大气环境容量符合区域污染扩散特征，计算结果合理.