Purex流程1A工艺单元锝萃取行为研究

刘金平，王 辉，何 辉，叶国安，晏太红，李 斌

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413)

1A工艺单元中，锝的化学行为主要是其萃取行为[1-3]，1A中影响锝萃取分配比即锝走向[4-8]的因素主要有硝酸浓度、锆锝共萃[9-13]、铀锝共萃和钚锝共萃。随着压水堆技术的不断发展，压水堆乏燃料燃耗提高，通常约为33～62 GW·d/t(U)，此外采用压水堆乏燃料和快堆MOX乏燃料混合法处理快堆乏燃料时，混合乏燃料中铀、钚、锝和锆的浓度也会发生显著变化。上述乏燃料进行后处理时，除燃耗改变外，1AF和1AS硝酸浓度也可能改变，这些因素单一或同时变化时，锝在1A工艺单元的走向和萃取行为未知。为评估锝对后续TcS和1B工艺的影响，有必要开展不同萃取工艺硝酸浓度下，乏燃料燃耗改变时，锝在1A中的走向和萃取行为研究。

乏燃料燃耗和萃取工艺对锝在1A中的走向和萃取行为影响非常复杂，若通过实验获取完整的1A中锝的萃取行为和走向数据，工作量和实验操作难度均极大。本文拟采用实验和计算机模拟结合的方法，先通过实验测定锝、锆和锆锝共萃时锝的分配比，再借助计算机模拟技术，计算1A中不同燃耗乏燃料和硝酸浓度下锝、锆、铀、钚和硝酸的萃取行为，得到锝的走向数据；结合实验数据和计算得到的锆、铀和钚的萃取行为数据，分析不同萃取工艺下锝在1A中的萃取行为。

1 方法

1.1 锝、锆萃取分配比测定

为研究硝酸浓度变化时锆水解形态改变对锝萃取行为的影响，设计了3组单级萃取实验：1) 锝的萃取分配比(DTc)测定；……