浅谈基于BP神经网络对实验室锂电池循环性能预测研究

张 雨 吕瑞华 聂丽宇 吴小龙

(东华理工大学，江西 南昌 330013)

引言

当今世界，能源危机已经成为人类不可忽视的重要问题，而以磷酸铁锂为正极材料的锂离子电池具有能量密度高、寿命长、安全性高以及绿色环保等优点。[1]同时对于研究锂离子电池的高校和科研院所，自己组装标准正极商业膜的扣式锂离子电池作为对比参照组也是科研任务中的重要一部分。然而部分实验室由于设备不足，会将一些首圈性能较差的电池停止测试，但由于锂离子电池非线性表现的循环性能，这种操作可能会将一些或许未来表现能后来居上的电池停掉，从而造成资源和时间上的浪费。因此对于自制锂离子电池循环性能的预测也成为了急需解决的问题。

锂电池的循环性能变化通常指锂电池的充电容量，放电容量以及库仑效率的变化。目前业界对于锂离子电池各项性能的模拟通常是通过建立电池模型来研究，电池模型是电池动态、静态最基本的描述。经过国内外诸多学者进行大量的研究，建立了以下四种常用的电池模型：电池耦合模型、电池热模型、电池电化学模型与性能模型。其中性能模型是通过锂离子电池工作中，对一些如环境温度、电压、电流、循环圈数等外部特性的描述进而对某一特定参数的估算。典型的性能模型有典型性能模型有神经网络(Neural Network，NN)模型、等效电路模型、简化的电化学模型与特定因素模型等。神经网络又分为：RBNN模型、BPNN模型。神经网络模型非线性、多输出与多输入等特点决定该模型能很好模拟电池的外部特性。[2]

图1.a LANHE电池测试系统测试结果

图1.b LANHE电池测试系统工步测试结果

本实验室使用的锂离子电池长循环测试工具都是CT2001A LANHE电池测试系统。其中LANHE电池测试系统得到的倍率充放电测试结果如图1.a和图1.b所示。这些数据中，科研人员通常比较关注其充放电比容量和库仑效率。其中充放电比容量是通过倍率充放电时的电流密度与工步时间计算所得。随着充放电循环不断进行锂电池内部会因为温度上升、电极材料粉化破碎，SEI膜的不可逆降解等因素影响，从而使得锂电池表现出工步时间缩短，充放电比容量下降情况。

因此本文通过建立神经网络模型将一定循环圈数的循环序号和电极活性物质质量作为输入，倍率充电工步比容量和倍率放电工步比容量作为结果校验并学习，优化模型从而训练出能满足一定精度要求的性能模型。

1 BP神经网络模型的构建

BP(Back Propagation)算法是一种有监督式的学习算法，其主要思想是：输入学习样本，使用反向传播算法对网络的权值和偏差进行反复的调整训练，使输出的向量与期望向量尽可能地接近，当网络输出层的误差平方和小于指定的误差时训练完成，保存网络的权值和偏差。[3]这种方法可以通过任意选定一组权值，将给定的目标输出直接作为线性方程的代数和来建立线性方程组，解得待求权值，不存在传统方法的局部极小及收敛速度慢的问题，且更易理解。[4]BP神经网络模型通常包括输入层(input)、隐含层(hide layer)和输出层(output ayer)。BP神经网络可以通过模仿大脑神经元去处理一些不确定性问题。本文选自了一个具有单层神经网络结构的全连接BP神经网络。

使用LANHE电池测试系统测试实验室自制扣式锂离子电池时，需要给定锂离子电池测试程序，程序的测试工步通常包括：静置、倍率充电、倍率放电、循环。其中倍率充放电是一种恒定的、由已知活性物质质量和该种活性物质的理论容量计算所得的恒流充放电测试方式，因此本文将扣式锂离子电池看作一个有两个极点的黑匣子。对于黑匣子内部，唯一能确定的信息是磷酸铁锂正极的活性物质质量M，而对于黑匣子外部，能得知的是当前循环圈数N。因此在同一循环圈数时，本文将已知数据整合为两个已知量：活性物质质量M、当前循环圈数N，把M和N合并为一个二维数组作为输入层的1个节点。

由于该神经网络模型仅需要输出充放电比容量Ci和Co，将Ci和Co合并为一个二维数组使输出层为1节点。又因为f：M+N->Ci+Co的映射是一个高度非线性的映射，设计复杂的神经网络结构会降低模型的普适性产生过拟合现象，而过于简单的神经网络结构又会产生欠拟合现象，因此本文最终确定设计一个单层神经网络模型，其隐含层神经元数量为64。由此本文最后采用如图2所示的神经网络结构。

图2 神经网络模型结构

2 BP神经网络参数设计

本文采用rule作为激活函数，输出层选用Purelin函数作为传递函数。损失函数采用MAE平均绝对误差函数。神经网络隐藏层输出表达式为：

神经网络预测输出的充放电容量为：

本文的BP神经网络学习过程采用误差逆传递过程，将学习样本的预测值和实际值之间的误差反向传递给神经网络并使用最速下降法对权值矩阵进行修订，再优化学习。其中优化器使用Adam优化器，利用其适用不稳定的目标函数、梯度稀疏或梯度存在很大噪声的特性，和自动调整学习率并且超参数具有很好的解释性的能力简化神经网络结构设计。

3 实验设计及结果分析

3.1 电池的组装与测试

电池原料：导电炭黑、磷酸铁锂、金属锂片、氮甲基吡咯烷酮、聚偏氟乙烯，celgard2400商业膜均来自太原市迎泽区力之源电池销售部；锂离子电池电解液(南京莫杰斯能源科技有限公司)。[5]

磷酸铁锂正极制备：取0.1g PVDF加入7mL的氮甲基吡咯烷酮后80℃加热搅拌1h，再取0.8g磷酸铁锂粉末、0.1g Super P与该溶液混合后加入球磨子放入球磨机球磨4h。将球磨浆料取出，取适量浆料用刮刀将其均匀涂布到铝箔上，干燥后切片放入真空干燥箱备用。

在手套箱中把金属锂片、电解液、隔膜和正极组装成CR2025型扣式电池，然后通过CT2001A LANHE电池测试系统进行锂电池1C倍率恒流充放电测试。

3.2 神经网络学习结果分析

本文采用的数据集均源于CT2001A LANHE电池测试系统测试的实验室自制的6个扣式电池，电池均在25℃恒温箱中测试，每个电池采样400个数据点。1号电池活性物质质量1.04mg，1C倍率恒流充放电循环400圈；2号电池活性物质质量1.04mg，1C倍率恒流充放电循环400圈；3号电池活性物质质量1.04mg，1C倍率恒流充放电循环400圈；4号电池活性物质质量1.12mg，1C倍率恒流充放电循环400圈；5号电池活性物质质量0.96mg，1C倍率恒流充放电循环400圈；6号电池活性物质质量1.2mg，1C倍率恒流充放电循环400圈。由于实验室主要关注每个纽扣电池的前100圈性能，所以本文中神经网络学习了1号、4号、5号、6号电池的前200圈1C倍率循环充放电测试结果，预测2号电池、3号电池的1C倍率循环恒流充放电测试结果并与实际结果校验。神经网络程序CPU(Intel Core i5-4210M 2.6Ghz)、RAM内存(12GB)、Windows操作系统和Keras环境。神经网络结构采用前文所述结构设计。

经过4个电池800组数据和300代学习，神经网络训练结果如图3所示。

图3 神经网络训练的正确率和平均绝对误差

由图中可以看出本文中神经网络在50代左右基本已完成学习，而50代之前正确率的上下波动则是由于程序学习结果出现过拟合后遇见了新的数据产生的自动纠正。最终学习结果平均绝对误差为4.6435，平均正确率为0.9850。

往经过训练的神经网络喂入预测集的数据，结果如图4.a和图4.b所示

图4.a 2号电池100圈充放电预测和原始结果

图4.b 3号电池的100圈充放电预测和原始结果

由图中可以看出，神经网络对位置电池的趋势预测是趋近一致的，而对于单个循环上的预测则存在一定的误差，这也和本文的神经网络结构比较简单有关系。

4 结论

实验室自制的锂电池其实存在着许许多多变量比如说天气、湿度、乃至材料的细微差别，若将其全部考虑既没必要，也是一种时间上和精力上的浪费。而BP神经网络结构则擅长将这种存在多种变量的高度非线性映射用黑匣子的方式模拟出来。同时从实验结果可以看出，用BP神经网络模拟锂电池的循环性能是可行的。

本文的中的神经网络虽然不完美，但是也是可行的，并且其能改进的方向还有很多。未来可以通过增大样本数量，增加正则化条件，改进神经网络结构比如说采用时间序列模型优化等方式提升BP神经网络的预测能力，同时也能节省实验室的材料和科研人员的精力，投入到其他更需要关注的地方去。

但神经网络模拟预测终极只是模拟，它只能缩小科研人员的关注范围却不能代替锂电池制作和测试，这一点也是十分重要的。