祝玉鑫, 欧阳杰, 宋艳华, 唐 盛, 崔言娟
(江苏科技大学环境与化学工程学院, 镇江 212008)
随着全球经济的不断发展, 环境问题和能源危机也日益加重. 自1972年Fujishima 和Honda[1]首次利用TiO2电极实现光电催化分解水制氢后, 人们陆续开展了利用半导体材料进行光解水制氢的研究. 利用光催化技术在温和的条件下实现光解水制氢是实现清洁能源利用的有效途径[2].
石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种带隙在2.7 eV左右的非金属聚合物半导体[3]. 2009年, Wang等[4]首次报道g-C3N4可光催化还原水产生H2. 近年来, g-C3N4已成为光催化半导体材料研究的热点[5~7]. 但其无定形聚合物的特性使电子-空穴对复合速率快, 而且只能吸收波长低于460 nm的光. 针对g-C3N4的结构优化和改性研究已有大量报道, 包括金属/非金属掺杂[8,9]、半导体复合[10,11]、形貌控制[12]等. 其中, 元素掺杂是一种简单易操作的策略[13]. 非金属元素硼(B)是典型的缺电子元素, B掺杂可提高对电荷的结合力而降低载流子复合率. Ruan等[14]采用一步热聚合法合成B掺杂g-C3N4, 克服了本征g-C3N4载流子复合率高和迁移率低的缺点, 导电率提高3倍, 电荷传输速率提高10倍. 而且, B掺杂g-C3N4在甲苯和取代苄型芳烃的选择性氧化中表现出良好的催化性能[15]. 碘作为典型的富电子元素, 在增强聚合物材料导电性方面同样具有重要的研究价值. Zhang等[16]用二氰二胺(DCDA)和碘化铵为原料获得了I掺杂g-C3N4催化剂, I改性赋予g-C3N4更高的光吸收能力和更大的比表面积, 加速了载流子的传输速率. 可见, 不同的非金属掺杂可有效调控g-C3N4的……