气氛对氧化物吸附气相砷的影响及机理分析

何梓谦，余圣辉，张 成，许 豪，方庆艳，陈 刚

(华中科技大学 煤燃烧国家重点实验室，湖北 武汉 430074)

0 引 言

燃煤烟气中的砷是造成环境污染的主要物质之一，具有严重的生物毒性[1]。煤中砷在煤燃烧过程中挥发进入大气，在环境中易形成剧毒氧化物 As2O3和As2O5，污染环境且通过呼吸道、皮肤接触等进入人体，并在人体中富集引发慢性中毒，危害人体健康[2]。Tian等[3]对燃煤电厂Hg、As、Se的大气排放量计算发现，2007年大气中砷总排放量达到550.08 t。2011年中国发布《重金属污染综合防治“十二五”规划》，提出到2015年重点区域重点重金属污染物(铅、汞、铬、镉、砷等)排放量比2007年减少15%。生态环境部于2015年12月陆续发布了《砷污染防治技术政策》，对含砷燃煤使用、燃煤电厂与燃煤工业锅炉的污染防治和管理工作提出明确要求。因此对燃煤电厂烟气中砷排放进行控制是火电行业的迫切需求。

O2/CO2燃烧作为一种新型的燃烧方式，具有成本低、易规模化、可改造存量机组等优势[4]，不仅可使NOx排放量降至常规空气气氛下燃烧的2/3左右，还可控制SO2排放[5]，是在技术上、经济上均具有竞争力的CO2减排方法。O2/CO2燃烧技术是以CO2替代N2，大量CO2与碳颗粒反应生成CO，使碳粒表面形成短暂的还原性气氛，这是与空气气氛燃烧的最大区别，因此煤中砷的挥发和迁徙也会受到影响[5]。Bithi等[6]发现，随着O2/CO2燃烧环境中氧浓度增加，固体砷和铬含量均增加，而灰中最易挥发的微量元素硒含量减少。此外，煤粉在管式炉富氧燃烧试验中表明，温度低于900 ℃时，O2浓度是影响砷挥发的主要因素；……