基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

杨钰宁，武俊红，张海玲，董文静，赵 东，李永明，唐 伟

中国工程物理研究院 材料研究所，四川 江油 621907

20世纪的大气层核试验和一些核设施事故，释放了大量的钚(238Pu、239Pu、240Pu、241Pu等)进入环境中，其中大部分直接进入大气平流层形成全球沉降。而在核设施周围，微量的源于核活动过程产生的钚也会通过流出物扩散进入局域环境，并经长期累积形成特定的分布特征。根据国内外文献报道总结，238Pu/239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动[1]，其中的关键是突破痕量钚的高灵敏分析技术，获得准确的核素比值。

238Pu在环境样品中为超痕量核素，由于无法与238U区分导致难以使用质谱测量。采用α谱仪分析时，为了提高测量的准确性，需要使用较大量(25～50 g)的土壤进行分析，这时引入的杂质元素的量明显增大。在α谱图上，241Am峰与238Pu峰完全重叠，228Th峰与238Pu峰存在部分重叠，241Am和228Th的存在会严重影响238Pu的测量。因此，需要尽可能地去除U、Th、Am等干扰元素，分离纯化出Pu同位素238Pu和239,240Pu。

目前，针对土壤中238Pu/239,240Pu活度比分析的分离方法国内相关研究较少，国外有若干相关方法的报道。这些方法包括：萃取树脂法(TEVA)[2-3]、阴离子交换树脂法(Dowex 1×4、Dowex 1×8、Dowex-1)[4-6]、两级阴离子交换树脂法(Dowex 1×4+AG 1×4、Dowex 1×8+AG 1×8)[1,7]、阴离子交换树脂-萃取树脂法联用(AG 1×4+TEVA)[8]、阴离子交换树脂-萃取法联用(Dowex 1×4与噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)萃取法联用)[9]，但是大部分方法未对U、Th、Am等杂质元素的去污程度进行细致的讨论，难以评估238Pu/239,240Pu分析的准确性。基于三正辛胺(TOA)萃取法进行238Pu/239,240Pu活度比的分析方法研究尚未有报道。本工作基于行业标准HJ814-2016[10]的分析钚含量的流程，通过提高U、Th、Am和有机质等干扰杂质的去污程度，进一步纯化钚溶液，拟建立适用于238Pu/239,240Pu活度比测量的分析方法。……