基于后向轨迹模式的合肥市臭氧来源分析

夏晓宇

安徽皖欣环境科技有限公司

1 引言

臭氧（O3）是大气的重要组成部分，臭氧层可保护地球生物免受紫外线的侵害，但臭氧由于其具有化学活性高的特点，近地面高浓度的臭氧又成为光化学烟雾的重要成分。目前近地面臭氧来源分析问题已成为广大科研工作者的研究热点。李浩等[1]利用CAMx 空气质量模型中的OSAT 模拟研究了2013年长三角地区的臭氧污染过程，得出长距离输送对上海、杭州、苏州的臭氧浓度贡献高于40%。王雪松等[2]开展了北京市的臭氧来源识别，给出了不同地区对北京近郊臭氧浓度的贡献值。但目前的主要研究主要集中在长三角、珠三角等一线城市[3-5]，合肥市作为长三角地区重要城市之一，夏季臭氧污染日趋严重，近年对于合肥市臭氧来源的研究近乎空白。

本文采用后向轨迹模式对合肥市2017～2019年6～9月及重污染时段的臭氧来源进行模拟，分析合肥市臭氧传输路径，量化了内外源对合肥市臭氧浓度的影响，以期为生态环境主管部门制定切实有效地臭氧污染防治对策提供理论依据。

2 资料与方法

2.1 资料来源

臭氧浓度数据来自合肥市空气质量站点发布数据，后向轨迹模式的气象资料数据采用美国国家环境预报中心提供的2017～2019年GDAS数据。

2.2 后向轨迹模式

后向轨迹模式采用美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室开发的HYSPLIT4.9版本，该模式采用拉格朗日方法处理平流和扩散，浓度计算采用欧拉方法。

3 结果与分析

3.1 2017～2019年6-9月污染输送轨迹及其对应的O3浓度分析

利用后向轨迹模式计算2017～2019年6～9月每1 小时的合肥市后推48 小时气团轨迹，利用轨迹聚类方法，分别对2017年6～9月、2018年6～9月和2019年6～9月这3个时间段分别进行聚类，每个时间段聚类成4 条轨迹，同时根据聚类情况对每1 小时气团轨迹对应的合肥观测到的O3浓度，分别计算每组的平均浓度。

通过轨迹聚类结果，2017年6月～9月，气团主要来自东北、偏东和偏南方向，气团输送轨迹约有超过40%的气团来自省内，约有11%的气团经过山东半岛、黄海、江苏沿海到达合肥，约有24%的气团来自偏东南方向，另外约有19%来自南方的气团。2018年6～9月，来自北方的气团约有17%，东北方向气团约占22%，较上年有所增加，另有约28%的气团来自东南的海上，经江苏到达合肥，此外有约33%的气团来自安徽本地，较去年略有下降。2019年6月～9月，东北方向气团增加至67%，其中超过40%来自东北的海上经江苏到达合肥，小部分（约12%）气团来自辽东半岛，经山东半岛、江苏，最后影响合肥，另外来自东部的气团约为26%，南方的气团约为18%。

从气团对应的O3浓度来看，2017年6月～9月，来自东北方的气团，O3浓度为90ug/m3左右，来自偏东和偏南方向气团O3浓度在102ug/m3～115ug/m3之间，而来自本地的气团浓度达到111ug/m3。2018年6月～9月，来自北方及东北方向气团的O3浓度较上年略有升高，在98ug/m3～99ug/m3之间，来自东方的气团O3浓度变化不大，浓度在117ug/m3，本省的气团浓度较上年同期略有升高，达到117ug/m3。2019年6月～9月，北方的气团O3浓度升高至108ug/m3～127ug/m3，而来自偏东与偏南方向气团浓度略有下降，分别为106 ug/m3与110ug/m3。

综合来看，2017～2019年的每年6月～9月，合肥市臭氧主要来自本地、东北、偏东及偏南方向，除2019年6月～9月来自东方的气团所对应的O3浓度略有下降外，其他方向气团对应的O3浓度整体呈升高趋势。

3.2 2017～2019年重污染时段污染输送轨迹及其对应的O3浓度分析

筛选出2017～2019年O3浓度超过160ug/m3的时刻，定义为重污染时段，按照上文所述方法分别对2017年、2018年和2019年重污染时段分别进行聚类，每个时间段聚类成4 条轨迹，图1为气团轨迹聚类结果及其对应的O3浓度，图中红色数字为每条轨迹对应的O3平均浓度，括号内的百分比数值为每类轨迹的占比。

图1 2017～2019年6～9月重污染时段

气团轨迹聚类和对应的O3浓度（图中红色数字单位ug/m3）

通过模拟得出：2017年重污染时段，气团主要来自西南和偏东方向，分别占33%，另外有15%和19%的气团来自西北和偏北方向。2018年重污染时段，西北方向气团有所减少，约有41%的气团来自省内，约有34%的气团来自东部的海上，经江苏到达合肥，另外有22%的气团来自北方以及少量（3%）的气团来自东南方向。2019年重污染时段，偏东方向气团增加至53%，来自北方的气团约占20%，此外，来自西南方向及本省气团约占26%，较上年同期有所降低。

从气团对应的O3浓度来看，2017年重污染时段，来自北方及西北方向的气团，O3浓度为181ug/m3～191ug/m3左右，来自偏东方向气团O3浓度较高，达到209ug/m3，来自西南方向的短距离气团浓度为194ug/m3。2018年重污染时段，来自北方气团的O3浓度略有下降，为188ug/m3，而来自偏东方向与偏南方向的气团对应的O3浓度变化不大，在193ug/m3～203ug/m3左右。2019年重污染时段，来自偏东方向气团浓度略有降低，为195ug/m3～197ug/m3，而来自北方的气团浓度有所上升，达191ug/m3。

综合来看，2017～2019年的重污染时段，气团主要来自本地、偏北及偏东方向，其中偏东方向气团所占比例呈逐年升高的趋势，其对应的O3浓度整体呈下降趋势，其他方向气团浓度变化不大。

3.3 臭氧本地和区域传输的贡献

某一时间段，如2017年重污染时段，合肥的O3平均浓度，为各类气团O3浓度的加权平均。因此，根据每一类轨迹所占的比例，以及对应的O3浓度，可以计算出其对总体这个时段合肥市平均浓度的贡献，如图1中，2017年重污染时段，轨迹1所占的比例为19%，其对应的平均浓度为191ug/m3，则该类气团对2017年重污染时段平均浓度（197ug/m3）的贡献为36ug/m3。

根据不同类型气团轨迹，可以制定如下规则：经过北方、东部或西部长距离快速输送（主要为冷空气入侵的情况），气团移动速度快，在本地驻留时间很短，假定这类气团80%为外地贡献，仅20%为省内贡献；如果气团移动速度较慢，如图1 的2019年重污染时段的第3类气团，则根据其轨迹的长短，以及在省内的气团长度占比，2019年重污染时段的第3 类气团约有90%长度在省内，另外的在省外假定90%为本省贡献，10%为外源；若轨迹仅在本省范围内的，如图1中2018年重污染时段的第1类气团，则假定其浓度全部为本省贡献。

根据这个规则计算出2017～2019年臭氧内外源占比及浓度变化情况，从2017～2019年重污染时段，O3平均浓度整体呈下降趋势，从197ug/m3降低至192ug/m3。内源贡献有所升高，从72ug/m3（37%）升高到94ug/m3（49%），而外源贡献变化有所降低，从125ug/m3（63%）降低到98ug/m3（51%）。

4 结论

（1）2017～2019年的每年6月～9月，合肥市臭氧主要来自本地、东北、偏东及偏南方向，除2019年6月～9月来自东方的气团所对应的O3浓度略有下降外，其他方向气团对应的O3浓度整体呈升高趋势。

（2）2017～2019年的重污染时段，合肥市臭氧主要来自本地、偏北及偏东方向，其中偏东方向气团所占比例呈逐年升高的趋势，其对应的O3浓度整体呈下降趋势，其他方向气团浓度变化不大。

（3）从2017～2019年重污染时段，O3平均浓度整体呈下降趋势，从197ug/m3降低至192ug/m3。内源贡献有所升高，从72ug/m3（37%）升高到94ug/m3（49%），而外源贡献变化有所降低，从125ug/m3（63%）降低到98ug/m3（51%）。