中国地区氧化亚氮浓度时空变化特征分析

马鹏飞，熊效振，陈良富，陶明辉，陈 辉，张玉环，张丽娟，厉 青，周春艳，陈翠红，张连华，翁国庆，王中挺*

1. 生态环境部卫星环境应用中心，北京 100029 2. 国家环境保护卫星遥感重点实验室，北京 100101 3. NOAA Center for Satellite Applications and Research, College Park, MD 20740, USA 4. 中国科学院遥感与数字地球研究所，遥感科学国家重点实验室，北京 100101 5. 中国地质大学，湖北 武汉 430074

引 言

国际社会专家学者越来越关注气候变化和臭氧损耗物[1]。氧化亚氮(N2O)在这两个问题中都扮演着重要的角色，它是排在二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)和氯氟烃(CFC)之后的第四重要的温室气体，具有长达120年的寿命，其全球变暖潜能约为CO2的300倍。由于N2O是平流层一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的主要来源，会催化臭氧破坏，目前N2O被公认为人类最重要的平流层臭氧消耗物质[2]。开展气候变化和臭氧损耗物这两个方面的研究，有必要对氧化亚氮浓度的分布特征进行监测。由于地面监测在地理空间上覆盖有限，且大气上层氧化亚氮的浓度变化相对较大，因此卫星遥感是氧化亚氮浓度监测的重要手段。卫星遥感空间连续监测特征，目前被用来监测多种大气成份，包括气态污染物、温室气体、云和气溶胶等，但由于氧化亚氮在空气中含量较少，其吸收特征容易受到其他吸收干扰，目前反演难度较大，国内外研究较少。开展我国的氧化亚氮卫星遥感反演，掌握氧化亚氮浓度时间和空间分布变化特征，可为我国应对气候变化提供数据支撑。

目前通常使用两种技术来观测平流层氧化亚氮浓度，一种使用太阳掩星观测，另一种是临边观测。近些年，利用热红外探测仪(thermal infrared sounder, TIR)可以提供对流层中上层氧化亚氮浓度的分布情况。EOS/Aqua上的大气红外探测仪(the atmospheric infrared sounder, AIRS)是一种稳定的高光谱TIR探测仪，自2002年以来已进行了较长时间的观测，并已成功用于痕量气体反演，如CO2，CH4和CO等，本工作基于高光谱卫星遥感数据，利用最优估计法，反演出我国氧化亚氮浓度的时间和空间变化情况，从而为我国应对气候变化提供数据支撑。

1 反演算法

1.1 算法描述

热红外氧化亚氮反演，受很多因素影响，如温湿廓线、地表温度、CH4等[3]。基于贝叶斯理论提出的最优估计法是求解这一类问题的通用方法，该方法的核心思想是，通过构建目标函数和选择寻优策略，在先验误差协方差矩阵和观测噪声协方差矩阵的限定下，以迭代的形式逐步逼近真值。

在之前研究的基础上[5-6]，基于AIRS数据[4]，通过计算不同通道的氧化亚氮权重函数，选取最佳信息层，假设其他气体的吸收信息为“噪声”，氧化亚氮的吸收信息为“信号”，模拟比较不同气体的透过率和吸收强度变化，综合选取通道信噪比最高的，作为反演通道集，最终利用最优估计法开展氧化亚氮廓线反演，进一步计算柱浓度。其中，算法所需的大气廓线包括温度、湿度和臭氧，以及地面参数包括地表温度和发射率由AIRS二级产品种提取，辐射值采用经过晴空订正后的产品。

1.2 地面验证

选择德克萨斯州沿海海洋观测网(Texas Coastal Ocean Observation Network, TCOON)中加拿大站点2010年7月—9月的有效观测值均值，同时选取对应的卫星遥感反演结果均值进行比对，选取原则为： (1)卫星过境时间地面观测时间间隔不超过1 h； (2)卫星过境点与地面观测点距离在1度以内。

验证结果如图1所示，卫星遥感与地面观测结果一致性较好，相关系数r为0.73，验证样本数为7月—9月内的23个有效值。

图1 2010年7月—9月反演得到的N2O柱浓度与Eureka站点观测结果对比Fig.1 Comparison of the results retrieved from the AIRS data and the Eureka observations for July to September 2010

2 中国及周边国家地区氧化亚氮浓度时空变化特征分析

2.1 月均值变化

在利用验证结果完善反演算法的基础上，开展了我国氧化亚氮浓度的时空变化反演分析。如图2所示为2011年我国氧化亚氮浓度的月均值分布图，时空分布显示，我国氧化亚氮浓度月度间变化比较明显，从1月份开始，氧化亚氮浓度逐月递增，8月份最高，之后逐月递减。

如图3、图4所示，在2011年和2012年夏季，我国及周边国家如印度、巴基斯坦、哈萨克斯坦和吉尔吉斯坦等国，氧化亚氮浓度均为最高，在冬季降到最低。低纬度地区氧化亚氮会被布鲁尔-多普森环流，传输至平流层，从而向高纬度地区扩散、沉降。对于我国夏季氧化亚氮浓度高值区，除了本地农业等排放外，还会在一定程度上受到平流层的传输和沉降影响。

2.2 季均值变化

图5给出了2011年我国氧化亚氮浓度的季节均值变化图，由图可以看出，氧化亚氮浓度在夏季(6月—8月)达到最高值，春、秋季次之，冬季最低。氧化亚氮的人为排放源主要来自于农业排放，其他一些较小的排放源来自工业、城市垃圾和化石燃料燃烧等。而我国为了用仅占全球7%的耕地，养活占全球22%的人口，近年来积极推进农业集约化规模化发展，这也导致了对氮肥的大量使用，增加了氧化亚氮的排放量。从反演结果来看，氧化亚氮的高值区分布和我国的农业集约化发展情况一致，尤其在西北地区、西南地区和南部地区，在夏季氧化亚氮浓度急剧升高。

2.3 年均值变化

图6结果所示，赤道地区氧化亚氮浓度年均值始终处于高值区。Prinn将全球范围划分为四个纬度带，即北纬90°—北纬30°、北纬30°到赤道、赤道到南纬30°、南纬30°到南纬90°共四个区域。通过分析四个区域内十年的氧化亚氮浓度数据，发现北纬30°到赤道这个区域内，氧化亚氮浓度最高。本文反演结果和该分析较为一致。由我国2004年、2006年和2011年—2013年，5年的年均值分布结果显示，我国氧化亚氮浓度高值区主要集中于南部地区，浓度随纬度的升高而递减，均匀分布, 年际之间浓度变化不大。

图2 2011年我国大气氧化亚氮的月均值变化Fig.2 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in 2011

图3 2011年我国及周边国家的N2O浓度月均值变化Fig.3 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in China and surrounding countries (2011)

3 结 论

在前述氧化亚氮廓线反演研究的基础上，优化了高光谱反演通道选取，在地面验证的基础上，完善反演算法，并给出了我国及周边国家氧化亚氮浓度的时空分布图，结合我国农业发展的实际情况，分析了我国氧化亚氮浓度的月度变化、季节变化和年际变化，得到我国氧化亚氮浓度的时空变化特征。在下一步研究中，将把算法推广到同类载荷跨轨红外探测仪(The Cross-Track Infrared Sounder, CrIS)和红外大气探测仪(The Infrared Atmospheric Sounding Interferometer, IASI)中，通过和AIRS数据的结合将使我们能够获得20多年的氧化亚氮观测数据，作为目前地面观测、航空观测和平流层卫星观测的补充数据，将有助于我们获得氧化亚氮的三维立体分布、变化趋势以及在大气中的传输等，为我国氧化亚氮减排政策提供科学依据。

图4 2012年我国及周边国家的N2O浓度月均值变化Fig.4 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in China and surrounding countries(2012)

图5 2011年我国大气N2O的季节变化Fig.5 Distribution of seasonal mean nitrous oxide concentration in China(2011)

图6 2004年、2006年、2011年—2013年我国大气N2O浓度分布情况Fig.6 Distribution of nitrous oxide concentration in China from 2004, 2006, 2011 to 2013