厦门大学开发非费-托途径合成气制低碳烯烃双功能催化剂

近日，厦门大学研究团队开发了一种双功能催化剂，用于非费-托途径合成气直接制低碳烯烃过程，该反应突破了传统费-托途径选择性低于60%的限制。此外，该双功能催化剂在合成气/CO2制芳烃、汽油、柴油等燃料化学品上也表现出优异的性能。相关研究成果发表于德国《应用化学》杂志。

由金属(氧化物)和沸石组成的双功能催化剂广泛应用于工业转化，如生物质转化、炼油和CO/CO2加氢制碳氢化合物等。该催化剂实现的串联催化可整合不同反应，通过协同效应提高催化性能。但催化剂失活问题也是常见的现象，严重影响工业过程效率和经济性。据文献报道，双功能催化剂失活研究主要集中在金属(氧化物)烧结长大及分子筛积炭两方面，对其功能组分间的相互作用导致催化剂性能变化的研究较少。

该研究团队将In2O3，ZnO，Cr2O3，ZrO24种具有代表性的氧化物与H-ZSM-5分子筛耦合，通过透射电子显微镜和一系列光谱表征手段，对工业条件下CO2加氢前后双功能催化剂进行表征，揭示其与沸石酸度和催化剂失活的相关性。研究发现，双功能催化剂在催化CO2加氢反应上很大程度受功能组分间相互作用影响，其程度取决于氧化物的类型。对于In2O3/H-ZSM-5或ZnO/H-ZSM-5，反应过程中金属氧化物或其还原物质会迁移到沸石表面，甚至迁移到微孔通道中，这样会导致Brönsted酸性位被迁移物种中和，降低C2+烃的生成。而Cr2O3和ZrO2在反应中迁移能力较弱，Cr2O3/H-ZSM-5和ZrO2/H-ZSM-5催化剂对C2+烃选择性高。

目前，双功能催化剂在CO/CO2加氢制高值化学品过程中的失活主要归结于分子筛积炭及金属(氧化物)活性相烧结和重构。……