Garnet电解质/Li金属界面改性

李 琴，曹 毅，高云智，尹鸽平

(哈尔滨工业大学化工与化学学院新能源转换与储存关键材料技术工业和信息化部重点实验室，黑龙江 哈尔滨 150001)

锂离子电池自1990年商业化以来，占据了巨大的市场份额。与其他储能设备相比，锂离子电池具有能量密度高，循环寿命长等优势[1]，目前，已用于各种消费类电子产品、电动/混合动力电动车、固定式储能系统等。然而，当前商业化锂离子电池通常会因其易燃的有机液体电解质而遭受严重的安全问题[2]。使用无机固体电解质来代替可燃液体电解质的全固态电池有望解决当前锂离子电池中所存在的电解质泄漏、易燃[3]等固有缺陷。同时，通过使用Li金属作阳极，可进一步提高全固态锂电池的能量密度，使其成为大规模储能设备或电动车和混合电动车电源的新选择[4]。

作为决定全固态电池电化学性能的核心，迄今为止多种固体材料作为固态电解质已被研究，包括氧化物、硫化物和氮氧化物固态电解质等。然而，大多数固态电解质离子电导率相对较低或存在对Li金属不稳定的问题[5-6]。如Li10GeP2S12等硫化物材料具有高离子电导率(10-2S/cm)，但对湿度高度敏感，且其对Li金属不稳定，使其应用受到限制。氧化物类材料，如 LixLa2/3－xTiO3，也具有高离子电导率(10-3S/cm)，但对 Li金属也不稳定。氮氧化物类材料，如Li3.3PO3.9N0.17(LiPON)对Li金属具有良好的稳定性，但离子电导率较低(10-6S/cm)[6]。此外，在全固态电池产业化过程中还需考虑固态电解质的合成方法及电池制造工序。因此，理想的固态电解质应具有以下特征：高离子电导率、宽电化学稳定性窗口、与Li金属的良好化学稳定性、环境友好、价格便宜和可大规模生产[7]。……