亚临界水快速合成MoVOx复合金属氧化物及其催化苯甲醇气相氧化性能研究

刘永威，李双明，卢自轩，邓璐瑶，李鹏飞，张 旭，于三三

(沈阳化工大学 化学工程学院， 辽宁 沈阳 110142)

在化学化工等领域，选择性氧化是一类极为重要的反应[1-2]，通过该过程可制取一系列种类繁多的化工产品，如烯烃、醛、酮、酸、酯等[3-7].因此，该反应过程无论在工业生产还是科学研究中都受到了广泛的关注.对于氧化脱氢反应，其工艺的核心在于催化剂，这也是该领域一直以来的研究热点.迄今为止，各种不同类型的催化剂被用于该反应过程[1，8-9]，其中，Mo-V基复合金属氧化物在丙烷氧化制丙烯酸、氨氧化制丙烯腈[10-13]、甘油氧化脱水制丙烯酸[14-15]，以及乙烷氧化制乙烯[16]等诸多氧化反应中，均表现出了优越的催化性能，已成为目前最具发展前景和研究价值的一类选择性氧化催化剂[17].

研究表明：Mo-V基复合金属氧化物的性质在很大程度上取决于晶相、形貌等微观结构，而这些微观结构又与催化剂的制备方法息息相关[2，18-19].目前，用于制备Mo-V基复合金属氧化物的方法包括水热合成法[20]、溶胶法[21]、共沉淀法[22]和溶剂热法[6]等.水热合成法是其中应用最广泛的方法.Ishikawa等人使用水热合成法制备了正交晶系、纤维棒状结构的MoVO晶体[16].Konya等使用水热合成法制备了正交、三角及四方晶系的MoVO晶体[23].Zhang等使用水热合成法，通过控制前驱体溶液的酸碱度，选择性地合成了正交或三角晶系具有棒状结构的MoVO催化剂[24].然而，无论采用哪种方法，制备所得样品均需经过后续高温煅烧处理才能形成所需晶相.例如：Yun等采用水热法制备的前驱体在N2气氛、600 ℃条件下煅烧处理2 h获得了MoVTeNbCeO催化剂[25]；……