锂金属负极的可逆性与沉积形貌的关联

黄凡洋，揭育林，李新鹏，陈亚威，曹瑞国，章根强，焦淑红

中国科学技术大学，中国科学院能量转换材料重点实验室，材料科学与工程系，合肥微尺度物质科学国家研究中心，合肥 230026

1 引言

锂离子电池自1991年实现商业化以来，极大地推动了便携式电子设备和电动汽车的发展，给人们的生活带来了巨大便利1-3。锂离子电池具有自放电小，无记忆效应和使用寿命长等优势，成为目前储能电池应用的首选体系。然而，受限于石墨负极较低的比容量(372 mAh·g−1)，锂离子电池能量密度的提升幅度有限。随着市场对电池轻量化、长续航的需求持续增长，亟待开发具有更高能量密度的电池体系。锂金属具有较高的比容量(3860 mAh·g−1)，以及较低的氧化还原电位(−3.04 Vvs标准氢电极)，因此以锂金属作为负极，匹配金属氧化物4,5、氧气6-8或者单质硫9-11等作为正极的锂金属电池，具有较高的理论能量密度，被认为是极具潜力的下一代高能量密度二次电池。但是，由于锂金属的高反应活性以及由此引起的界面不稳定等因素，使得锂金属负极的库仑效率较低，进而导致电池循环寿命缩短，安全性降低等诸多问题，严重制约了锂金属电池的实际应用12-16。

锂金属负极的库仑效率与锂金属的沉积形貌关系密切。研究者已经报道利用光学显微镜17-20、扫描电子显微镜21-23、透射电子显微镜24,25以及冷冻电子显微镜26-29等多种表征手段研究锂金属的沉积形貌。但是，目前大多数研究关注于锂金属沉积的最终形貌，对于锂金属的初始生长行为和过程涉及较少。……