张传磊,钱建磊
(安庆师范大学化学化工学院,安徽 安庆 246133)
化石燃料燃烧排放出的大量CO2已造成严重的环境问题,如全球变暖,海水酸化和极端天气等[1-2]。因此,减少CO2的排放和降低大气中CO2的浓度已成为当务之急。研究[3-6]发现,将碳捕获技术应用于排放源,选用适当的材料捕获CO2是可行的办法。再通过碳转化技术将捕获的CO2转化为高附加值的化学品,是解决该类问题的有效手段。
在过去的几十年里,用于CO2捕获和转化的材料得到了广泛研究,如纳米多孔材料、离子液体、沸石、共价有机骨架和金属有机骨架(metal-organic framework,MOF)等[7-13]。MOF是一类由金属离子和有机配体组成的晶体多孔材料[14],高孔隙率和大比表面积增加了其对CO2的吸附;MOF的清晰结构有助于了解MOF结构和性能之间的关系;MOF结合了均相和多相催化剂的优点,如催化效率高,稳定性好,容易分离和重复性好等;MOF的可设计性和可调性提供了多种用于CO2捕获和转化的活性位点,尤其是MOF中配位不饱和金属位点增强了CO2和MOF的相互作用。这些特点使MOF逐渐成为CO2捕获和转化的明星材料[1,14-17]。
在CO2的捕获和转化中,MOF经历了多个发展阶段。最初,通过调整MOF的结构,增大其比表面积和孔隙率;通过增加配位不饱和位点,提高MOF对CO2的吸附和选择性。基于此,人们开始将MOF用于CO2和其他气体的分离,主要是从CO2、CH4、CO和H2等混合气中分离CO2[1,12,18-20]。后来,采用MOF催化CO2转化为具有高附加值的化学品,如,催化CO2进行环加成反应生成环状碳酸盐[21-23]。
本文从以下几个部分综述了MOF催化剂在CO2捕获和转化方面的研究进展: MOF催化剂在CO2捕获和转化中的优势;……