不同沉淀剂制备Pd/TiO2催化剂对直接合成过氧化氢催化性能的影响

王耀丹,史连军，秦红，潘红艳，林倩,张鑫

(1.贵州大学 化学与化工学院，贵州 贵阳 550025；2.贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室，贵州 贵阳 550025；3.中低品位磷矿及其共伴生资源高效利用国家重点实验室，贵州 瓮安 550400)

H2O2是一种重要的化工原料，应用于造纸、环保、食品、医药以及农业等领域[1-2]。氢氧直接合成H2O2前景极好，Pd基催化剂被认为是催化效果最好的[3-4]。本文使用不同沉淀剂制备催化剂Pd/TiO2-CD(X)，讨论不同沉淀剂制备的催化剂Pd/TiO2-CD(X)对直接合成H2O2催化性能的影响。

1 实验部分

1.1 试剂与仪器

氯化钯、无水碳酸钠、氨水、二氧化钛、尿素、甲醇、浓硫酸、硫代硫酸钠等试剂均为分析纯；实验用水均为去离子水。

DC-3010低温恒温循环槽；JF电子天平；DF-1磁力搅拌器；GC9560气相色谱仪；101-3AB恒温干燥箱；KSS-1400 ℃高温森管式炉；活性评价装置，自制。

1.2 催化剂的制备

称量0.99 g TiO2置于50 mL小烧杯中，加入10 mL 浓度为0.1 mol/L HCl，加入4.69 mL浓度为0.02 mol/L H2PdCl4溶液，在60 ℃下恒温搅拌，滴加浓度为0.25 mol/L Na2CO3溶液，直至体系pH=9。搅拌3 h后，使用去离子水洗涤3次，80 ℃下干燥12 h，600 ℃下焙烧3 h，250 ℃还原2.5 h，得负载量为1%的 Pd/TiO2催化剂，将其命名为Pd/TiO2-CD(Na2CO3)。使用氨水作为沉淀剂，得到催化剂Pd/TiO2-CD(NH3·H2O)；使用尿素作为沉淀剂时，先将载体TiO2、尿素和氯钯酸溶液加入到去离子水中，80 ℃水浴5 h，再经过后期热处理，得到催化剂Pd/TiO2-CD(Urea)。

1.3 表征

1.3.1 活性组分Pd 使用Auto ChemⅡ2920 化学吸附仪表征。测试条件：在50 mL/min 的H2气氛中以10 ℃/min 的升温速率程序升温至350 ℃，在该温度下进行还原3 h，之后用N2替换H2，该温度下吹扫0.5 h，再降温至40 ℃，基线平稳后就开始脉冲吸附CO，没有被吸附的CO会通过热导检测器(TCD)进行检测。

1.3.2 催化剂的比表面积以及孔结构参数 使用ASAP 2020 比表面积孔隙度测定仪表征。……