天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

董志超,徐占杰,王 爽,李培森,赵雪琰,傅平青,刘丛强,Chandra Mouli Pavuluri（天津大学地球系统科学学院,表层地球系统科学研究院,天津 300072）

氮（N）是全球生物地球化学循环中最重要的元素之一,受工农业等人类活动影响很大[1-2].大气N沉降对陆地和水生生态系统均有着较大贡献,影响着全球生物地球化学循环[3-4].目前,随着农业氮肥的使用量增加,东亚地区大气气溶胶的 N含量及其沉降量约为 40%的植被提供超过 1000mg/（m2·a）（阈值水平）,在日本更高（～50%）[5-7].作为地球系统中最大的氮库,大气中N的主要存在形式为N2、NOx和NH3.自然或人为活动排放进入大气的NH3和NOx会极大地影响大气化学反应、能见度、人类健康以及全球气候系统[8-11].

大气气溶胶颗粒物是活性氮的主要聚集和化学反应场所.众所周知,无机离子（NO3–和 NH4+）是大气气溶胶中 N的主要存在形式[12-13],占气溶胶总氮的84wt.%[14].此外,水溶性/水不溶性有机氮（ON）是大气气溶胶中氮的另一种存在形式[15],例如半挥发性胺、蛋白质及有机大分子[16-18].大气气溶胶中ON可以通过NO3自由基或 NH3与生物和/或人为排放的挥发性有机化合物（VOCs）在大气中发生气-固转化或非均相反应,生成气溶胶[19-21].大气中活性氮在雾霾事件中促进了硫酸盐的产生[22].然而,人们对陆地和海洋气溶胶之间的相互作用及其对 N沉降和传输的影响还不太清楚.有研究表明,氮同位素组成研究有助于理解N的来源及其大气过程[14].

国内外学者一直致力于利用稳定氮同位素（δ15N）技术追踪大气氮的来源和过程.无机氮（δ15NNO3–和 δ15N-NH4+）[23]和有……