符号回归机器学习发现简易催化描述子

刘忠范

北京大学化学与分子工程学院，北京 100871

氧化物钙钛矿析氧反应(OER)描述子的发展---从领域知识到机器学习。

描述子(descriptor)是描述复杂现象的简单标度。在催化领域，科学家们数十年来一直在寻找简单而准确的描述子，试图定量描述复杂的催化现象。这些描述子包括但不限于d能带中心，吸附自由能，形成焓等。一般来说，催化活性和这些描述子定量上呈现火山图(volcano curve)的关系。这是因为这些描述子的提出均是基于Sabatier Principle—反应物(中间态)与催化剂之间的吸附能不能太强，也不能太弱1。

Sabatier Principle与火山图的概念同样被应用到氧化物钙钛矿析氧反应(OER)的研究中。2011年，麻省理工学院Yang Shao-Horn研究组提出了过渡金属原子eg轨道占据数作为OER描述子，并据此发现Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3(BSCF)催化剂2。此后，诸如自由能3，Op带位置4，过渡金属与O的共价相互作用5等描述子被相继提出。这些描述子基于人类物理和化学知识的经验总结，取得了一定的成功。然而，它们都需要密度泛函理论(DFT)计算。而DFT计算不仅耗时耗力，对诸如d带中心，eg轨道占据数等计算还依赖于计算设置(表面自旋态、3d轨道on-site Coulomb U值选取等)6，从而不可避免地在结果中引入人为因素。因此，传统的描述子并不利于大规模材料设计与筛选。

近日，苏州大学能源学院、能源与材料创新研究院尹万健研究组以氧化物钙钛矿OER为例，提出利用符号回归机器学习方法，跳过DFT计算，直接建立催化活性与材料参数的构效关系7。这里的材料参数指的是组成元素化学配比、离子半径、电负性、价态、过渡金属离子d电子数等在教科书中查表可得的基本参数。……