AlCl3和GaCl3上AsH3催化氧化反应机理的理论研究

杨春晓，张艳琨，张可欣，李粉吉，杜晓琴，李相华，夏福婷

(云南民族大学 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室，云南 昆明 650500)

当前国家极力提倡生态文明建设和工业绿色发展，因此工业尾气中CO生产化工产品受到了广泛关注[1-3].然而黄磷尾气和电石炉尾气因含有微量的AsH3等非常规污染物往往会导致后续碳一化工生产催化剂中毒，并影响产品品质[4-7].因此对黄磷尾气和电石炉尾气中AsH3的净化意义重大.目前已报到的AsH3净化方法主要包括化学吸收法、吸附法、燃烧法、催化氧化法等[8].前面几种方法存在易造成设备腐蚀、氧化砷难以全量捕集和造成二次污染等问题[9-14].催化氧化法是在催化剂作用下，将AsH3催化氧化转化为氧化砷产物[15]并储存在催化剂上.该方法极大减少了砷物种的暴露途径，大幅减少了二次污染，因此被认为是净化AsH3实施性最强的技术.

对于AsH3催化氧化净化，林亦龙[16-17]等制备了一系列对AsH3有较好去除性能的催化剂，发现Cu-Fe和Cu-Mn二元类水滑石催化剂体现出较强的AsH3去除性能.此外还制备了不同合成条件下的类水滑石化合物(HTLC)前体，结果表明CuZnAl类水滑石催化剂的合成条件对AsH3的去除率有显著影响.严书梯[18]对矿冶废气中的AsH3进行吸附脱除研究，表明通过Cu(NO3)2改性的Hp型分子筛对AsH3表现出了更好的吸附性能.尽管AsH3催化氧化净化在实验方面已经取得了一定进展，但是AsH3的剧毒性带来的实验过程高风险，实验条件苛刻和高运行成本限制了人们……