高氮掺杂的层状碳催化剂用于芳香烃的选择性氧化

李静静，马宪辉，胡景福，张锋伟*，张献明*

（1.山西大学 晶态材料研究所，山西 太原 030006；2.山西大学 分子科学研究所，山西 太原 030006）

0 引言

芳香烷烃的选择性氧化是一种重要的sp3C-H键活化反应，是生产高附加值芳基酮衍生物的重要中间体。迄今为止，研究人员报道了各种贵金属和非贵金属负载型催化剂在过氧化物和高压氧气条件下催化芳基烷烃的选择性氧化[1-3]。但由于C-H键的惰性和氧化反应的不理想，芳香烷烃的催化氧化存在转化率较低的问题[4-5]。此外，金属活性中心的浸出和聚集是传统金属负载型催化剂常见的问题，这给产品的纯化和催化剂的回收带来了巨大的挑战[6-8]。

最近研究发现，杂原子（B、N、P、S等）掺杂碳催化剂是一种无金属参与的稳定性优越的非均相催化剂。尽管碳基催化剂的活性一定程度上可能低于金属基催化剂，但其丰度高、易获得和低成本已经引起越来越多的关注。氮掺杂碳材料对ORR、OER、硝基苯加氢、Knoevenagel反应以及苯环C-H键的氧化裂解均表现出良好的催化性能[9-11]。马丁课题组首次报道了一种化学气相沉积法制备的氮掺杂层状碳用于乙苯的选择性氧化，并对各种不同C、N前驱体的氮掺杂碳进行了研究[12]。宋卫国课题组提出了几种基于细菌纤维素和MOFs前驱体制备氮掺杂碳策略并用于芳香烷烃的氧化[13-14]。但这些方法合成的催化剂存在成本高、氮含量和比表面积低、工艺烦琐复杂，阻碍了它们的进一步发展。因此，开发一种合成简便、可重复性好的氮掺杂层状碳催化剂的新策略至关重要。……